履约对我国典型城市和偏远背景地区气态单质汞浓度和源区的影响研究

为了解我国城市和背景地区最新的气态单质汞（gaseous elemental mercury,GEM）水平,比较《关于汞的水俣公约》履约前后这些地区GEM来源和迁移规律的差异,本研究选择了1个城市监测站（淀山湖站）和1个背景监测站（哀牢山站）,于2021年分别进行了为期1个月的GEM监测,同时使用潜在源贡献因子计算分析两地GEM的来源,并与履约前的结果进行比对。位于长三角地区的淀山湖站GEM浓度降幅大于位于我国西南的哀牢山站GEM浓度降幅,表明针对我国工业排放源超低排放的改造,获得了显著的履约成效。相对履约前,两地GEM的可能源区和传输形式没有显著改变,人为源排放仍然是影响两地GEM浓度的主要因素。本研究结果表明随着履约工作的逐步推进,我国城市和背景地区的GEM仍有下降的可能,长期在这些站点开展大气汞监测,可以为汞履约成效评估提供有效的数据支撑。     

渭河流域关中段地下水硝态氮来源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源及迁移转化特征,本文在水化学分析的基础上结合氮氧稳定同位素技术及SIAR模型对渭河流域关中段地下水补给来源、地下水中氮污染特征进行了判断.结果表明,渭河流域关中段地下水的主要水化学类型为HCO₃-Ca+Mg型,地下水由降水快速入渗补给和地表水入渗补给.地下水氮污染以硝态氮形式为主,在所采集的34个地下水水样中,硝态氮含量的变化范围为0.154~36.717mg/L,平均含量为6.17mg/L,其中硝态氮含量超过Ⅲ类地下水标准的采样点共有2个,超标率为5.9%.氮循环的主导作用为硝化作用.地下水δ¹⁵N-NO₃^-含量的变化范围为+6.08‰~+16.42‰,δ¹⁵O-NO₃^-含量的变化范围为+9.38‰~+12.514‰,硝态氮污染主要受到人类活动的影响,土壤有机氮、粪便及污废水和大气沉降是地下水硝态氮的主要贡献者,平均贡献率分别为44.65%、40.03%和15.32%.     

污灌区盐分累积对土壤汞吸附行为影响的模拟研究

以受盐渍化和重金属汞双重胁迫的天津污灌区土壤为研究对象,探讨汞在盐渍化土壤中吸附的热力学及动力学特征.研究的盐分种类为污灌区土壤盐渍化进程中的主要盐分NaCl和Na2SO4,设置的盐度梯度为7个,添加质量分数为0~5%.结果表明,Lanmguir方程和Elovich方程可以理想地拟合盐处理下土壤对Hg(Ⅱ)吸附的热力学和动力学过程.当加入的盐分为NaCl时,随着添加盐度的增长(0~5%),最大吸附量(Langmuir方程的参数qm)、吸附强度(Langmuir方程的参数k)迅速降低,分别由对照的868.64 mg·kg-1和1.32减少至添加5%NaCl的357.48 mg·kg-1和0.63,且使土壤Hg(Ⅱ)的吸附速率(Elovich方程的参数b)显著下降;当加入的盐分为Na2SO4时,随着盐度的增长,最大吸附量和吸附强度小幅下降,由对照降低至添加5%Na2SO4的739.44 mg·kg-1和1.18,对土壤Hg(Ⅱ)吸附速率影响不显著.土壤中Cl-和SO2-4含量对Hg(Ⅱ)最大吸附量之间可以用对数模型刻画,Cl-含量与Hg(Ⅱ)吸附速率之间表现为线性关系.研究表明,高浓度的NaCl环境极其不利于Hg(Ⅱ)在污灌区土壤中的吸附及固持,用含NaCl较高的污水灌溉作物很有可能会引起汞的二次污染,土壤的盐渍化趋势会使汞污染和释放趋势更趋严重.     

福建九龙江下游潮间带沉积物铅污染及同位素示踪

通过分析九龙江下游潮间带23个表层沉积物及周边地区典型端元组分的铅含量和铅同位素组成(206Pb/207Pb和208Pb/206Pb),以评估铅的空间分布,并采用铅同位素二元和三元混合模型探讨铅来源及各源的相对贡献率.结果表明,九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量范围为38.50~128.50mg/kg(平均80.60mg/kg),地质累积指数法、富集系数法和潜在生态危害指数法评价结果表明研究区沉积物中的铅为轻度~中等污染与轻度潜在生态危害.沉积物铅同位素组成中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的范围分别为1.1651~1.1924和1.9640~2.1071,大多数采样点处沉积物中的铅主要来源于九龙江上游铅锌矿和土壤母质,受汽车尾气的影响很小;九龙江河口上端沉积物Pb主要来源为铅锌矿、土壤母质和燃煤,相对贡献率范围分别为26.74%~56.61%、18.85%~19.91%和24.20%~58.53%;九龙江河口外端沉积物Pb主要来源有铅锌矿、土壤母质、燃煤和船舶油漆,相对贡献率分别为20.06%、13.75%、7.52%和58.67%;其余采样点处Pb主要来源为铅锌矿和土壤母质,相对贡献率范围分别为20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.     

基于燃煤电厂“近零排放”的大气污染物排放限值探讨

针对神华集团典型“近零排放”燃煤机组,考察了大气污染物（烟尘、SO₂、NO_x、汞及其化合物）的排放特征,提出了更加契合绿色发展生态环保要求的燃煤电厂大气污染物排放限值,即烟尘、SO₂、NO_x和汞及其化合物排放限值分别为1、10、20和0.003 mg/m3（简称“‘1123’排放限值”）.评估了新建“近零排放”燃煤机组的长期运行排放状态,并研究了“近零排放”机组汞污染协同减排效果.结果表明,2017年1—10月新建机组烟尘、SO₂、NO_x排放质量浓度平均值分别在0.69~0.77、6.04~6.63、16.56~16.79 mg/m3之间,排放绩效可低至0.0023、0.022、0.057 g/（kW·h）,污染减排已达到国际领先水平;“1123”排放限值下烟尘、SO₂和NO_x的达标率分别超过92.06%、85.43%和77.46%,“近零排放”原则性技术路线可实现更好、更优的生态环保排放指标.燃煤机组通过“近零排放”技术改造,可提高烟气中Hg0的氧化效率和汞化合物的捕获效率,环保设施组合协同脱汞效率提升至75.3%~90.9%（平均值为82.8%±8.1%）,汞排放水平降至0.51~1.45 μg/m3〔平均质量浓度为（0.94±0.47）μg/m3〕,基本达到国际先进煤电机组的协同控制水平.研究显示,清洁煤电大气污染物新排放限值总体上比GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》中燃煤电厂大气污染物排放限值小1个数量级,可为加快推进生态文明建设、制订先进的燃煤电厂大气污染物排放新标准提供科学依据.      

我国大气环境中汞污染现状

综述了最近几十年中国大气汞的排放、分布、传输和沉降方面的研究.中国人为源每年汞排放量为世界最高,达到500~700t左右,超过全球人为排放量的25%~30%,并以每年4.2%的速度增加.通过已有观测和模型估算,中国来自自然地表过程(包括裸露地、地表水和森林土壤等)的汞排放量与人为源汞排放量相当,不容忽视.中国城市、农村和偏远地区大气汞浓度分布和变化范围很大,城市地区的总气态汞(TGM)浓度是北美和欧洲地区相似城市类型TGM的1.5~5倍左右;中国城市颗粒态汞(PHg)浓度比北美和欧洲地区高出2个数量级;中国沿海地区和偏远的背景区TGM、PHg和活性汞(RGM)低于中国内地城市地区,但是也明显高于背景值和北美和欧洲地区.相应地,高含量的大气汞浓度导致大量的大气汞沉降到地表,城市地区和背景区大气汞沉降分别比北美地区高出1~2个数量级和1~2倍.     

新型高分子絮凝剂对水中有机配位汞的捕集性能

将二硫代羧基引入到聚乙烯亚胺中,制备出一种新型高分子絮凝剂聚乙烯亚胺基黄原酸钠(PEX).以含汞水样为处理对象,考察了水样pH值对PEX去除Hg2+效果的影响,并研究了水样中存在有机配位剂EDTA、柠檬酸铵以及氨基乙酸等时,PEX捕集Hg2+的性能.实验结果表明,在不同pH值下,该絮凝剂对Hg2+均具有很好的捕集效果,Hg2+的最高去除率均可达到100%.pH值对PEX投加量有一定的影响,同样去除率下, pH值较低时,PEX投加量相对较多.水样中EDTA的存在,在一定程度上会抑制Hg2+的去除,但增加PEX投加量会减弱或消除此影响.柠檬酸铵的存在会促进Hg2+的去除;而氨基乙酸的存在,在较低pH值下会促进Hg2+的去除,pH值升高时其对Hg2+的去除表现为抑制作用.絮体浸出实验表明汞的浸出率较低,PEX—Hg絮体具有很好的稳定性,不易引起二次污染.     

大气汞均相和非均相化学反应过程研究进展

作为环境中汞传输的最重要通道,大气在汞的全球生物地球化学循环和传输扩散中起着极其关键的作用.大气环境成分复杂,汞在随大气环境传递过程中会经历复杂的化学反应,并导致不同形态之间相互转化,这也成为影响大气汞远距离传输尺度的关键因素.本文主要对大气汞在不同相界面之间的分配过程和主要影响因素(包括相界面的物理化学性质和外部环境条件等)进行了总结;对大气Hg0主要氧化反应过程(卤族元素氧化和O3、OH·氧化)进行了阐述;对大气Hg2+还原反应过程,尤其是光致还原反应等进行了梳理.如何综合运用野外监测分析和室内模拟等,利用微观分子表面分析等新技术明确大气汞均相、非均相反应过程,并将反应机理与大气汞传输过程模拟系统融合,将是未来大气汞研究的重要内容之一.