凹凸棒石(PG)负载V2O5催化剂脱除气态Hg0的研究

利用凹凸棒石(PG)负载V_2O_5制得V_2O_5/PG催化剂并将其用于脱除烟气中的Hg~0.在固定床反应器上研究了V_2O_5/PG催化剂脱除Hg~0的性能,考察了反应温度、汞浓度、空速、烟气成分等对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响,并利用傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了V_2O_5/PG上吸附Hg的形态.实验结果表明,V_2O_5/PG催化剂在120～210℃范围内、电厂烟气净化空速和所含汞浓度条件下具有良好的脱除Hg~0的能力.烟气成分对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响不同,O_2具有显著的促进作用,而SO_2和H_2O具有一定的抑制作用,NO和CO_2的作用不明显.O_2、SO_2和H_2O共同存在时,促进了Hg~0的脱除.傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验的结果证实,V_2O_5/PG上吸附的汞存在不同形态,主要是Hg~(2+)的化合物,表明Hg~0在V_2O_5/PG上的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,V_2O_5在V_2O_5/PG脱除Hg~0的过程中起到了关键作用.     

烟气单质汞氧化去除过程络合反应机理

湿法氧化去除烟气Hg⁰过程中产物Hg²⁺易发生络合反应,络合产物可能改变氧化体系形成新反应机制,这一现象尚未被认识研究.为获得Hg²⁺络合物生成及其对烟气脱汞影响机理,研究了配体阳离子、配体浓度、反应pH值、反应温度和摩尔比等对Hg²⁺络合反应的影响和氧化去除烟气Hg⁰的络合反应机理.结果表明MgCl₂、KCl、NiCl₂和BaCl₂配体均能与HgCl₂形成络合物,而CuCl₂和SnCl₄则不能生成络合物.络合物生成量随配体浓度的增加先升高然后趋于平衡;络合反应在酸性环境下发生且不受pH值变化影响;碱性环境下络合反应不能进行;反应温度基本不影响络合反应效应;增加配体浓度可提高络合物产量,不同配体络合效应不同,但最大吸光度基本相同,为（4.20±0.03）A.配体对络合反应有响应区间,低于区间下限值时不能形成络合物,高于上限制值时络合物产量不随配体浓度而变化.HgCl₂络合反应累积稳定常数β₄=10^15.07;[HgCl₄]^2-可螯合Hg（aq）和O₂（aq）使其与ClO^-和Hg₂Cl₂反应,形成氧化-络合氧化反应新机理.     

我国石油天然气行业大气汞排放预测及减排

基于2015年我国不同地区原油及天然气产量和区域分布的统计数据,利用联合国环境署确定的汞输入因子和输出因子,估算了我国石油开采、炼制环节以及天然气开采、燃烧环节中大气汞的排放量.同时,依据国家发改委发布的石油天然气发展"十三五"规划中制定的预测性指标,以2015年为基准年,针对2020~2030年期间的石油天然气生产加工行业大气汞排放量设定了3个阶段的减排目标,在此基础上计算了不同阶段内两大行业大气汞的减排量和排放量,为国家实现履行《水俣公约》提供基础数据支撑和参考.     

内蒙古草原煤矿区周边土壤汞分布特征

为探究汞(Hg)对内蒙古地区草原土壤的影响,于2015年5月～2016年5月对呼伦贝尔(HB)、鄂尔多斯(ER)、霍林郭勒(HL)和锡林浩特(XL)电厂周边土壤Hg分布进行研究。设计采样路线,分别位于四个地区的东、西、南、北,每条路线上每隔5km布点,对土壤样品进行采集,并用原子荧光光度计(普析通用PF-7原子荧光光度计)对土壤中Hg含量进行测定。实验结果表明:四个地区土壤Hg含量的平均值均高于Hg在土壤中的背景值,受人为活动干扰明显;空间积累特征为:土壤中Hg的超背景值倍率由污染源的中心向四周逐渐递减,但各方向上的递减速率差异很大,各方向上的传输距离也有一定差异,其空间分布表现出明显的方向性;利用单因子指数法(P)和潜在生态危害指数法(Ei)对四个地区汞的污染程度及风险评价进行分析发现,PHB处于无污染状态,PER属于轻度污染,PHL和PXL属于中度污染; HB和ER地区分别属于强生态风险程度(Ⅲ级)、很强生态风险程度(Ⅳ级)、HL和XL地区属于极强生态风险程度(Ⅴ级)。     

西南喀斯特农业区大气降水化学及硫同位素组成特征

西南酸雨区属于中国重要的酸雨区,为了理解其中喀斯特农业区酸雨成因及其变化趋势,本研究于2016年5月至2017年9月在中国科学院普定喀斯特生态系统观测研究站进行了大气降水采集(n=147),分析了其水化学成分和硫酸盐硫同位素组成(δ~(34)S-SO_4~(2-))。结果表明,研究区内710%的降水为非酸性雨水(pH56),降水中SO_4~(2-)和Ca~(2+)为主要离子,分别占总阴、阳离子浓度的781%和566%。与研究区2008年降水中硫酸盐浓度(加权平均浓度为1406μmol/L)相比,本次采样期间降水中SO_4~(2-)浓度(加权平均浓度为989μmol/L)显著降低。在研究期间,降水δ~(34)S-SO_4~(2-)为-65‰～212‰,加权平均值为13‰±62‰,与贵阳2008～2009年降水δ~(34)S-SO_4~(2-)(平均值-28‰±14‰)相比有所升高,说明研究区降水硫酸盐中来自工业燃煤排放的贡献降低。研究区降水化学组分和δ34S-SO_4~(2-)均受到降雨量的影响,随着降水量减小,SO_4~(2-)浓度升高,δ~(34)S-SO_4~(2-)则下降,工业燃煤对雨水中硫酸盐的贡献也增加。西南喀斯特农业区大气硫酸盐沉降介于城市和森林之间,季节变化明显,受控于工业燃煤排放和生物成因硫释放。该研究表明优化产业结构,降低工业燃煤,可进一步优化大气环境。     

我国南方两个典型森林生态系统的硫、氮和汞沉降量

利用混合降水采样器,对江西千烟洲和湖南会同两个森林生态站的大气硫、氮和汞的湿沉降和穿透水沉降进行了为期1 a的观测.在2013-12~2014-11的观测期间,千烟洲站降水中的SO_4~(2-)-S、NO_3~--N、NH_4~+-N和Hg的体积加权平均质量浓度分别为1.89 mg·L~(-1)、0.957 mg·L~(-1)、0.401 mg·L~(-1)和12.5 ng·L-1,而穿透水中的平均浓度分别为2.39 mg·L~(-1)、1.18 mg·L~(-1)、0.897 mg·L~(-1)和22.2 ng·L-1,穿透水浓度较降水有不同比例的增加.会同站穿透水中的元素平均浓度则分别为2.93mg·L~(-1)、1.60 mg·L~(-1)、0.502 mg·L~(-1)和22.0 ng·L-1.基于穿透水的千烟洲站大气硫、氮和汞的沉降量分别为3.56g·(m2·a)-1、3.02 g·(m2·a)-1和30.6μg·(m2·a)-1,会同站分别为6.18 g·(m2·a)-1、4.48 g·(m2·a)-1和37.3μg·(m2·a)-1,三者均在夏季达到最高.汞的干湿沉降量相当,而硫和氮的湿沉降量在总沉降量中占主导地位.与硫沉降和氮沉降主要来自人为源不同,自然源对汞沉降的贡献较明显,特别是在会同站.     

广东省工业点源大气汞排放清单更新研究

基于包含工业点源位置、排放信息的2006年广东省环境统计数据和能源统计年鉴,编制了广东省2006年工业点源汞排放清单.利用该清单更新了1999年中国区大气汞排放清单中广东省行政区域内相应的点源清单数据内容.采用CMAQ-Hg模型基于同一气象、初始浓度和边界浓度输入条件对两套清单进行了更新效果评估.结果表明,使用包含工业点源位置及排放细节的bottom-up方法编制的排放清单有效提高了模拟结果的准确度.更新清单前后,本地和跨省大气汞沉降增量差异的初步研究结果说明不同形态的大气汞具备不同的干、湿沉降特征.据此提出,需要尽快开展符合我国实际的各类工业源大气汞排放因子和排放形态因子更新研究.     

珠三角地区生活垃圾焚烧厂汞的排放特征

利用OH法对珠三角8家垃圾焚烧厂(6家采用炉排炉工艺,2家采用流化床工艺)进行烟气采样,同时采集飞灰、底渣、煤炭样品进行分析.研究结果表明,珠三角炉排炉焚烧烟气平均总汞(THg)排放浓度为(51.4±28.3) μg·Nm^-3,流化床为(19.5±13.6) μg·Nm^-3.炉排炉飞灰THg含量为6674 μg·kg^-1,流化床飞灰THg含量为2135 μg·kg^-1,底渣中炉排炉THg含量为70 μg·kg^-1,流化床为30 μg·kg^-1.飞灰中的汞含量要远远高于底渣.垃圾焚烧过程中炉排炉70.8%的汞由烟气排放,26.3%存在飞灰中,底渣中的汞仅占2.9%.流化床工艺烟气汞排放占总汞排放的33.2%.利用质量平衡法计算珠三角垃圾中汞含量平均值为0.293 mg·kg^-1,流化床工艺因添加燃煤所产生的汞排放占到垃圾焚烧总汞排放的31.6%.     

对土壤中砷汞含量检测方法的探索研究

文章是对土壤中砷汞含量测定方法的研究,由于在仪器检测方面多已成形,所以测定准确与否在一定程度上就取决于样品的前处理方法。在本次实验中,我们采用微波消解法进行前处理。通过对标准物质的测试检验,得到了很好的效果。对几种土样中的As、Hg的测试也达到了满意的效果,所以用此方法对土壤中的重金属检测完全可行。     

土壤湿度和浇水对紫色土土/气界面汞释放通量的影响

以重庆市的主要耕作土壤——紫色土为研究对象,用动力通量箱与RA-915＋汞分析仪联用技术,通过室内模拟实验研究土壤湿度和浇水对紫色土土/气界面汞交换通量的影响.结果表明,加入外源硝酸汞的土壤汞交换通量大于加入硝酸亚汞的土壤汞交换通量,对照土壤的汞释放通量最小.随着土壤含水量的增加,土/气界面汞交换通量有增加的趋势,在土...