Carbon dioxide capture using polyethylenimine-loaded mesoporous carbons

A high efficiency sorbent for CO2 capture was developed by loading polyethylenimine (PEI) on mesoporous carbons which possessed well-developed mesoporous structures and large pore volume. The physicochemical properties of the sorbent were characterized by N2 adsorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), thermal gravimetric analysis (TG) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) techniques followed by testing for CO2 capture. Factors that affected the sorption capacity of the sorbent were studied. The sorbent exhibited extraordinary capture capacity with CO2 concentration ranging from 5% to 80%. The optimal PEI loading was determined to be 65 wt.% with a CO2 sorption capacity of 4.82 mmol-CO2 /g-sorbent in 15% CO2 /N2 at 75°C, owing to low mass-transfer resistance and a high utilization ratio of the amine compound (63%). Moisture had a promoting effect on the sorption separation of CO2 . In addition, the developed sorbent could be regenerated easily at 100°C, and it exhibited excellent regenerability and stability. These results indicate that this PEI-loaded mesoporous carbon sorbent should have a good potential for CO2 capture in the future.     

VUV/HPW/BMMs体系对全氟辛酸（PFOA）的脱氟研究

采用真空紫外灯(VUV)和双模型介孔材料(BMMs)负载磷钨酸(HPW)催化剂构建光催化体系,探究该体系对水中全氟辛酸(PFOA)的脱氟效果.研究了PFOA初始浓度、HPW/BMMs投加量、初始p H值对体系脱氟的影响,并采用响应曲面法(Response Surface Method,RSM)分析了最佳边界反应条件.结果表明,体系对PFOA具有明显的脱氟效果:脱氟效率随PFOA初始浓度的增大而减小;催化剂投加量为0.2 g·L~(-1),脱氟效率最高达50.2%;体系p H为3~4时,体系脱氟效果显著.基于Box-Behnken响应曲面法,各影响因子对脱氟效率的显著性排序为:p HPFOA初始浓度HPW/BMMs投加量.p H值与HPW/BMMs投加量及初始PFOA浓度交互作用显著,模型回归性良好,最佳运行条件为:p H=3.82,HPW/BMMs投加量为0.3 g·L~(-1),PFOA初始浓度为20 mg·L~(-1),反应4 h的脱氟率达到52.6%,与预测值相比偏差为1.2%.本研究为高效降解全氟化合物提供了新思路.     

介孔铁锆复合氧化物的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以铁(Fe)和锆(Zr)为原料,采用不同Fe/Zr摩尔比例,制备出Fe/Zr复合氧化物吸附剂,对吸附剂的比表面积、孔径分布、晶型结构和零点电位(PH2pc)进行了表征.筛选吸附容量最佳的Fe/Zr吸附剂,考察了吸附条件对其去除水中Cr(Ⅵ)效果的影响,探讨了吸附动力学和等温线规律.结果表明:最佳吸附剂的Fe/Zr摩尔比为5/1,具有典型的介孔材料结构特征;该吸附剂在pH为2～8范围内均有良好的除Cr(Ⅵ)效率;30min内即可达到吸附平衡,最大吸附容量为60.90 mg/g.介孔Fe/Zr复合氧化物与现有除Cr(Ⅵ)吸附剂相比具有更高的吸附能力,是一种具有较好应用潜力的水处理除Cr(Ⅵ)吸附剂.     

磁性纳米γ-Fe2O3/SiO2去除水中亚甲基蓝

以纳米γ-Fe₂O₃为磁性介质制备了磁性纳米γ-Fe₂O₃/SiO₂,并将其用于水中亚甲基蓝的吸附。表征结果显示：制备的γ-Fe₂O₃/SiO₂呈不规则核壳结构,平均粒径为38 nm,比表面积为74.35 m²/g,比饱和磁化强度为55 A·m²/kg。实验结果表明：γ-Fe₂O₃/SiO₂对亚甲基蓝的吸附适宜在中碱性条件下进行,4 h即可达吸附平衡;在初始亚甲基蓝质量浓度为180 mg/L、γ-Fe₂O₃/SiO₂加入量为2 g/L、初始溶液pH为7.0、吸附温度为298 K的条件下,吸附量最高为25.4 mg/g;共存金属离子会降低吸附效率,而少量的腐殖酸则会促进吸附;吸附过程符合准二级动力学方程,颗粒内扩散不是唯一的控速步骤;等温吸附满足Langmuir模型,该吸附是一个物理吸附过程;用乙醇洗涤的γ-Fe₂O₃/SiO₂重复使用4次时仍能保持约80%的原吸附量。     

单质硫改性介孔炭对水溶液中汞的吸附性能研究

对介孔炭CMK-3进行单质硫改性得到OMC-S,并通过静态吸附实验研究了该材料对水溶液中汞的吸附性能。研究结果表明：单质硫改性可以在介孔炭上负载12.33%的硫,从而使得介孔炭对汞的吸附容量从185 mg/g提高到476 mg/g;OMC-S具有较广的适用pH值范围,在pH 3～11.5范围内其对汞的吸附去除率均达到92%以上;氯离子对OMC-S的吸附性能具有一定的抑制作用,原因在于它能和汞离子络合形成一系列吸附性能较差的Hg-Cl络合物,而腐殖酸在所研究的范围内对OMC-S的吸附性能无明显影响。     

石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁对As(Ⅲ)的去除

以氧化石墨烯和正硅酸乙酯为原料,采用溶胶-凝胶法制得石墨烯/二氧化硅复合材料(GS),以GS为基体,采用液相还原法,得到石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁(NZVI/GS),将其用于水中As(Ⅲ)的吸附研究。通过XRD、TEM、BET、Zeta电位等表征手段对NZVI/GS进行表征。探讨不同反应条件对NZVI/GS的吸附影响,并进行动力学方程和吸附等温线方程拟合。结果表明,NZVI/GS对As(Ⅲ)具有良好的去除效果,当初始溶液pH为6~8,投加量为0.4 g·L-1,反应温度为35 ℃,砷初始浓度为2 mg·L-1时,NZVI/GS对As(Ⅲ)的去除率高达99.81%。通过Langmuir等温吸附方程得到NZVI/GS对As(Ⅲ)最大吸附量55.93 mg·g-1。     

硅镁胶的合成及对有机酸的吸附

采用水热法以硅酸钠和氯化镁为原料合成新型硅镁胶。通过改变硅镁胶投加量,吸附时间,吸附温度等条件,得到最佳实验条件。测定了25℃时硅镁胶自水溶液中吸附甲酸、乙酸、丙酸、丁二酸和乳酸的等温线,等温线为S型、C型、L型和H型;测定了25℃时硅镁胶自甲酸甲酯溶液中吸附正辛酸、正己酸和油酸的等温线,等温线为S型和C型。通过计算,Freundlich吸附等温模型能够较好地描述系列有机酸硅镁胶上的吸附过程。硅镁胶材料对有机酸有较好地吸附处理效果,吸附量维持在2 000 mg·g-1左右,对生物柴油中的主要有机酸成分的油酸的吸附量达到3 500 mg·g-1,为硅镁胶应用于生物柴油中的脂肪酸的精制处理提供可行性理论支撑。     

河流入海溶解硅通量的变化及其影响——以长江为例

人类活动对 C、N、P等生命元素循环平衡的破坏导致生态环境恶化早已为人们所熟知 ,但对另一种生命元素 Si循环平衡的破坏却知之甚少。通过对大通、玉树、上海等水文测站近 5 0年来的降雨量、流量、溶解无机氮 DIN(NO3 )和溶解无机磷 DIP(P2 O5)浓度、输沙量等记录进行加权平均和三次线性回归拟合分析发现 :自 195 9～ 1984年长江溶解硅 (DSi)浓度减少 5 3.33μmol/ L ,且 DSi与输沙量呈正相关 (置信度为 0 .896 ) ,与 DIN呈负相关 (置信度为 0 .792 ) ;与流量和降雨量的相关性较复杂 (置信度分别为 0 .75 7和 0 .4 0 5 ) ,当流量、降雨量分别小于 2 7386 m3 / s、12 10 mm/ a时为正相关 ,当流量、降雨量分别大于 2 7386 m3 / s、12 10 mm/ a时为负相关。该现象主要由流域内众多水利工程建设和富营养化所致 ,将可能对长江河口和东海的生态产生一定影响     

胺基官能基化的HMS吸附水体中的腐殖酸

研究了胺基表面官能化前后的HMS(hexagonal mesoporous silica)对腐殖酸的吸附, Freundlich方程拟合结果表明,表面官能化后吸附常数K值由0.56提高至105,反映出表面官能化能显著改善HMS对腐殖酸的吸附,且低pH值条件下吸附效果更佳.表征结果显示,腐殖酸分子主要吸附在表面胺化HMS的中孔孔道内,并首先占据吸附剂中较大的中孔孔道.吸附动力学结果显示腐殖酸在表面胺化的HMS上吸附符合二级动力学,吸附速率主要受孔道内扩散控制.     

新型介孔吸附剂的制备及吸附性能

采用挥发诱导自组装(EISA)技术,以乙醇为溶剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,合成了孔径为5.4nm的巯基功能化介孔材料,并用FTIR、EA、N2吸附-脱附和XRD分析技术对介孔材料进行了表征.同时,以Cr3+、Pb2+为目标污染物,考察了介孔吸附剂对污染物的吸附性能.结果表明,介孔吸附剂的吸附性能受pH值(初始与终态值)、振荡时间、温度和重金属离子初始浓度的影响显著.在T=303K、pH=5、振荡时间为1h,振荡频率为150r·min-1,污染物初始浓度低于0.4mmol·L-1时,吸附剂对Cr3+、Pb2+的去除率分别在85%和90%以上.介孔吸附剂对Cu2+、Pb2+的等温吸附行为与Langmuir模型相吻合(R2>0.992).