成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

离子液体吸收废印刷线路板热拆解过程中挥发性有机物——基于COSMO-RS模型

模拟废印刷线路板（WPCB）的热拆解过程,分析热拆解过程中的挥发性有机物（VOCs）组分;利用真实溶剂似导体屏蔽（COSMO-RS）模型对浓度较高的污染物进行量子力学模拟,研究离子液体（ILs）组成单元对目标污染物溶解度的影响差异,分析溶解过程中主导分子间作用力类型,确定优选吸收剂;测定不同溶剂进行溶解性,验证模型适用性.结果表明：①乙酸乙酯和环戊酮是浓度较高的VOCs组分,在240和250℃时浓度分别为43.1,153mg/m³和105,252mg/m³,质量百分比总和分别为76.3%和67.3%.②高表面屏蔽电荷密度分布峰、长烷基链阴阳离子和亲电基团的存在可提高乙酸乙酯和环戊酮在ILs中的溶解度.双三氟甲磺酰基亚胺盐（NTf₂^-）类ILs是一类优良吸收剂.静电力和范德华力对溶解过程起主导作用.③COSMO-RS模型可定性和半定量用于预测乙酸乙酯和环戊酮的溶解度.     

泗顶矿区6种土地利用类型土壤微生物群落结构特征

以广西柳州泗顶铅锌矿区的玉米地、菜地、灌木、尾矿库、森林和柑橘园6种不同利用类型土壤为研究对象,采用高通量测序技术,分析了不同土地利用类型土壤微生物群落结构特征及土壤环境因子对微生物群落结构的影响.结果表明,变形菌门（Proteobacteria）是6种土壤的优势菌门,所占比例为31.34%~53.47%,γ-变形菌纲（Gammaproteobacteria）为优势菌纲.冗余分析表明,在重金属含量最高的灌木区,厚壁菌门（Firmicutes）和拟杆菌门（Bacteroidetes）的丰度与土壤中铅、锌、镉、铜的含量呈现显著正相关;在土壤钠和钾含量较高的玉米地和菜地,浮霉菌门（Planctomycetes）的丰度有所增加,而厚壁菌门和拟杆菌门的丰度则有所下降.在土壤有机质含量较高而总氮、总磷含量较低的柑橘园,酸杆菌门（Acidobacteria）和疣微菌门（Verrucomicrobia）的丰度较高.芽单胞菌门（Gemmatimonadetes）和浮霉菌门的丰度与土壤pH值呈显著正相关.研究结果表明土地利用类型及土壤环境因子对土壤微生物群落结构多样性有显著的影响.     

内质网应激在氟暴露致小鼠睾丸损伤中的作用

探讨了内质网应激在亚慢性氟暴露致小鼠睾丸损伤中的作用及分子机制.选用健康初断乳ICR雄性小鼠30只,随机分为对照组（C）、低氟组（LF）和高氟组（HF）,分别饮用自来水、5、30 mg·L^-1氟化钠水溶液90 d.亚慢性氟暴露结束后,以睾丸脏器系数、睾丸组织氧化/抗氧化酶和形态结构、精子质量、睾丸细胞凋亡、葡萄糖调节蛋白78（GRP78）、CCAAT/增强子结合蛋白同源蛋白（CHOP）、半胱氨酸天冬氨酸蛋白酶12（CASPASE-12）、半胱氨酸天冬氨酸蛋白酶3（CASPASE-3）为观测点.结果表明,与对照组比,LF组和HF组LDH、SOD、T-AOC活性下降,MDA含量上升,HF组GSH-PX活性下降,差异有统计学意义（p<0.05或p<0.01）;LF组可见细胞层次减少、间隙变大,成熟精子数量减少,HF组细胞溶解、层次紊乱,空泡化严重,少见成熟精子;LF组和HF组小鼠的精子活力降低,HF组小鼠精子数量下降,畸形率上升,差异有统计学意义（p<0.05或p<0.01）;LF组和HF组睾丸细胞凋亡指数上升,差异有统计学意义（p<0.01）;LF组和HF组Grp78、Caspase-12、Caspase-3基因表达水平上升,差异有统计学意义（p<0.05或p<0.01）.结果提示,除氧化应激以外,Caspase-12和Caspase-3基因表达异常可能是氟暴露致小鼠睾丸细胞凋亡异常的分子机制之一.     

核壳结构KNbO3@Co(OH)2的制备及其活化过一硫酸盐降解帕珠沙星的研究

制备了以KNbO₃为载体材料的Co（OH）₂复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO₃@Co（OH）₂.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）来降解帕珠沙星（pazufloxacin,PZF）,结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基（sulfate radicals,SO₄^·-）和羟基自由基（hydroxyl radicals,HO^·）来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co（OH）₂沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH⁺的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇（tert-Butanol,TBA）或者乙醇（ethanol,ETOH）进行自由基的淬灭实验,结果表明SO₄^·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO^·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co（OH）₂核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.     

高原高寒污水处理系统的微生物群落特征

为研究高原高寒污水处理系统活性污泥的微生物群落结构及多样性,以拉萨、云南、四川的3座高原污水厂作为实验组,同时以重庆2座非高原污水厂作为对照,采用PCR-DGGE技术对比分析了高原与非高原污水厂的微生物特性.研究表明：高原污水厂样品与非高原样品在聚类中展现出了较为疏远的关系,微生物群落区别明显.受强紫外线辐照的抑制,高原高寒污水处理系统微生物多样性的平均水平显著低于非高原污水厂,较低的微生物多样性是导致高原高寒地区污染物去除效果不佳的一项重要原因.群落构成方面,共鉴定出16个优势菌属,对应Proteobacteria、Bacteroidetes、Firmicutes、Verrucomicrobia 4个门.组间差异分析结果发现,高原组中丰度显著偏高的菌属只有Prosthecobacter,该菌在污水厂内分布广泛,且能够适应高原低温的条件.对于大多数活性污泥微生物而言,高原强紫外线是不利的生存条件.因此,减少高原露天污水处理系统的紫外辐照,是提升污水处理效能的一个潜在措施.     

Preparation of hydrophobic hierarchical pore carbon–silica composite and its adsorption performance toward volatile organic compounds

Carbon–silica materials with hierarchical pores consisting of micropores and mesopores were prepared by introducing nanocarbon microspheres derived from biomass sugar into silica gel channels in a hydrothermal environment.The physicochemical properties of the materials were characterized by nitrogen physical adsorption(BET),scanning electron microscopy(SEM),and thermogravimetric(TG),and the adsorption properties of various organic waste gases were investigated.The results showed that microporous carbon materials were introduced successfully into the silica gel channels,thus showing the high adsorption capacity of activated carbon in high humidity organic waste gas,and the high stability and mechanical strength of the silica gel.The dynamic adsorption behavior confirmed that the carbon–silica material had excellent adsorption capacity for different volatile organic compounds(VOCs).Furthermore,the carbon–silica material exhibited excellent desorption characteristics:adsorbed toluene was completely desorbed at 150℃,thereby showing superior regeneration characteristics.Both features were attributed to the formation of hierarchical pores.     

稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.