Pd/activated carbon sorbents for mid-temperature capture of mercury from coal-derived fuel gas

Higher concentrations of Hg can be emitted from coal pyrolysis or gasification than from coal combustion, especially elemental Hg. Highly efficient Hg removal technology from coal-derived fuel gas is thus of great importance. Based on the very excellent Hg removal ability of Pd and the high adsorption abilities of activated carbon（AC） for H2 S and Hg, a series of Pd/AC sorbents was prepared by using pore volume impregnation, and their performance in capturing Hg and H2 S from coal-derived fuel gas was investigated using a laboratory-scale fixed-bed reactor. The effects of loading amount, reaction temperature and reaction atmosphere on Hg removal from coal-derived fuel gas were studied. The sorbents were characterized by N2 adsorption, X-ray diffraction（XRD） and X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）. The results indicated that the efficiency of Hg removal increased with the increasing of Pd loading amount, but the effective utilization rate of the active component Pd decreased significantly at the same time. High temperature had a negative influence on the Hg removal. The efficiency of Hg removal in the N2-H2S-H2-CO-Hg atmosphere（simulated coal gas） was higher than that in N2-H2S-Hg and N2-Hg atmospheres, which showed that H2 and CO, with their reducing capacity, could benefit promote the removal of Hg. The XPS results suggested that there were two different ways of capturing Hg over sorbents in N2-H2S-Hg and N2-Hg atmospheres.     

缙云山3种典型森林降雨过程及其氮素输入

选取重庆缙云山的常绿阔叶林、毛竹林和针阔混交林为研究对象,于2012年5~10月对大气降水、穿透雨和树干径流等降水过程及其氮素输入进行研究.结果表明:①研究期间总降雨量564.88 mm,常绿阔叶林、毛竹林和针阔混交林的穿透雨量占总降雨量的比例分别为74.0%、85.0%和71.6%,且树干径流量所占比例分别为1.9%、10.3%和1.6%;3种林分的穿透雨量、树干径流量与林外降雨量之间均呈显著的线性关系(P<0.05),且穿透雨率、树干径流率与林外降雨量之间都呈对数关系(P<0.05).②与大气降水相比,穿透雨和树干径流的NO-3和NH+4浓度要高,且3种林分的大小关系为针阔混交林>常绿阔叶林>毛竹林;穿透雨和树干径流的总无机氮输入量(以N计)分别为针阔混交林(18.93 kg·hm-2)、常绿阔叶林(14.93 kg·hm-2)和毛竹林(15.31 kg·hm-2).③3种林分的无机氮输入量与穿透雨量、树干径流量之间均呈显著的线性关系(P<0.05).     

车用燃料环保管理——《2013年中国机动车污染防治年报》（第V部分）

环境保护部日前发布《2013年中国机动车污染防治年报》,公布了2012年全国机动车污染排放状况。本期“研究成果展示”专栏以六篇形式连载。本文刊载关于车用燃料环保管理的内容,以飨读者。该年报指出。2012年,全国实施车用汽油国Ⅲ阶段标准,硫含量不超过150ppm。按照国家强制性标准《车用汽油》（GB17930—2011）要求,自2014年1月1日起,全国实施车用汽油国IV阶段标准,硫含量不超过50ppm。2012年,我国车用柴油生产和销售执行《车用柴油》（GB19147—2009）标准和《普通柴油》（GB252—2011）标准。按照规定,车用柴油硫含量不得超过350ppm,2013年7月1日后普通柴油硫含量将不得超过350ppm。在已发布第四阶段车用汽油标准（硫含量不大于50ppm）的基础上,由国家质检总局、国家标准委尽快发布第四阶段车用柴油标准（硫含量不大于50ppm）,过渡期至2014年底;2013年6月底前发布第五阶段车用柴油标准（硫含量不大于10ppm）,2013年底前发布第五阶段车用汽油标准（硫含量不大于10ppm）,过渡期均至2017年底。加快国内炼油企业升级改造,确保按照汽、柴油标准升级实施时间如期供应合格油品。2012年环境保护部发布的《关于加强储油库、加油站和油罐车油气污染治理工作的通知》指出,按照国务院批复的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》要求,列入大气污染防治“重点控制区”的地区,应限时完成加油站、储油库、油罐车的油气回收治理;大气污染严重的地区可根据本地实际,提前完成油气污染治理工作。     

以预处理剩余污泥为燃料MFC产电性能及不连续供电的可行性

为探讨微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)处理经预处理后剩余污泥的可行性以及不连续供电能力,采用双室MFC,以剩余污泥热处理上清液为基质进行启动和运行,通过改变电池阴极电子受体而导致电势差变化来监测其产电的运行稳定性.结果表明,反应器以氧气作为阴极电子受体148 h后启动成功,最大输出电压0.24 V,将阴极电子受体换为铁氰化钾时,能获得0.66 V的最大输出电压和4.21 W·m~(-3)的最大功率密度.当将阴极电子受体分别替换为氧气或者开路,又转换为铁氰化钾后,电池输出功率恢复迅速,电池对有机物去除效率基本不受影响,对化学需氧量(COD)、氨氮去除效率分别达70%和80%.本研究表明,利用预处理剩余污泥进行MFC处理和产电是可行的,可获得较高的功率密度,同时MFC可以实现不连续供电.     

湿地基质及阴极面积对人工湿地型微生物燃料电池去除偶氮染料同步产电的影响

本研究采用人工湿地型微生物燃料电池处理偶氮染料X-3B,实现降解偶氮染料同步产电的效果.为了构建性能最优的人工湿地型微生物燃料电池(CW-MFC)系统,本研究主要从湿地基质和阴极面积两个方面研究系统构型对去除X-3B同步产电的影响,提高系统性能.研究表明以粒径10 mm、孔隙率30%的小石子作为湿地基质构造的CW-MFC系统微生物生物量最大,去除X-3B效果最好,脱色率高达92.70%,但其产电性能最差.较小的粒径和孔隙率使底层微生物生物量增加,促进X-3B的去除,但随着湿地基质粒径和孔隙率的减小,导致阴阳极营养物质不足,系统传质阻力增加,抑制了系统产电性能.X-3B的去除效果随着阴极面积的增加而提高直到阴极面积为594 cm~2时取得最大脱色率99.41%.当阴极面积继续增加时,CW-MFC系统产电性能上升趋势趋于平缓,X-3B去除效果呈现下降趋势,这是因为阴极反应过快导致更多的阳极电子输送到阴极用于产生电流,与X-3B发生反应的电子减少,阳极成为提高CW-MFC系统性能的限制因素.     

微生物燃料电池处理含S2-/NH4+废水的研究

以除硫硝化微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)处理含S~(2-)/NH_4~+的模拟无机废水,研究了不同进水S~(2-)浓度下MFC的产电性能、污染物去除效果和阳极室硫累积情况.结果表明,除硫硝化MFC可实现同步阳极除硫和阴极硝化,并通过非生物电化学作用和生物电化学作用共同产电.进水S~(2-)浓度为(60.8±2.9)、(131.7±2.4)、(161.7±4.5)和(198.1±3.1)mg·L~(-1)时,最佳阳极碳刷清洗周期分别为3、3、3、4个换水周期,前3个进水浓度下的换水周期可分别缩短为6、8和8 h.MFC阴极硝化完全,不受进水S~(2-)浓度影响,但氧从阴极向阳极的渗漏导致阳极库仑效率较低(40%).适当增加进水S~(2-)浓度可增强MFC的产电性能并提高S~(2-)去除负荷和颗粒硫累积比.除硫硝化MFC适宜的进水S~(2-)浓度为(161.7±4.5)mg·L~(-1),相应的最大功率密度为5.77 W·m~(-3),周期产电量为(141.0±5.2)C,S~(2-)去除负荷为(0.31±0.00)g·L~(-1)·d~(-1),颗粒硫累积比达58%.阳极碳纤维丝上沉积有粒径约100 nm的颗粒硫.阳极悬浮物与沉积物相比,悬浮物中S0含量比例较高,而S6+含量比例较低.     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

甲硫醇降解菌群筛选及其降解特性研究

从处理甲硫醚(DMS)和丙硫醇(PT)混合废气的生物滴滤塔中富集出一组能够有效降解甲硫醇(MT)的混合菌群,并对其特性进行了系列研究.结果表明,该混合菌群能有效降解MT,菌群较为适宜的生长和降解条件为30℃、p H=7.0,在该条件下能将初始浓度为20 mg·L~(-1)的MT在70 h内降解完全.添加酵母膏(YE)后,MT降解速率进一步提高,降解所需时间缩短10 h.利用高通量测序技术分析混合菌群的群落结构,发现其中优势菌属为Pseudomonas sp.、Thiobacillus sp.和Acinetobacter sp.,所占比例分别为33.78%、21.91%和17.01%.中间产物检测结果表明,混合菌群降解MT的过程中产生了甲醛、H_2S、二甲基二硫醚(DMDS)等物质,推断MT的降解途径可能有如下2条:(1)MT在MT氧化酶作用下形成甲醛和H2S,随后氧化为SO_4~(2-);(2)MT依次转化为DMDS、DMS、二甲基亚砜(DMSO)和二甲基砜(DMSO_2),最后经甲基磺酸(MSA)可生成SO_4~(2-).     

微生物燃料电池恒电流预培养阳极生物膜分析表征

阳极性能是影响微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs)性能的关键因素之一,同时阳极的接种挂膜过程是影响微生物燃料电池启动效率的关键因素.因此,本课题组提出了预培养阳极作为微生物燃料电池的一种新型阳极的概念,在三电极体系下,通过外加恒定电流预培养阳极,在不同条件下对阳极表面进行电化学选择和生物膜驯化以丰富生物膜结构和厚度.结果表明,阳极的性能与预培养电流大小密切相关,预培养阳极CF-4i(外加4 A·m-2电流密度)通过循环伏安法、塔菲尔曲线、电化学阻抗谱测试,性能好于其他测试组及对照组,装配阳极CF-4i的微生物燃料电池能实现最大功率密度968.20 m W·m-2,是对照组的2.53倍.同时,通过共聚焦显微镜观察发现,生物膜大体分两层,外层的活细胞及内层的死细胞,外层活细胞长在内层死细胞之上.这种结构分布表明,阳极生物膜中的活细胞部分绝大多数都分布于生物膜的外侧,而不是均布于整个阳极生物膜中;同时这也表明不是整个阳极生物膜都具有新陈代谢活性,但死亡的细胞可以继续积累在电极表面附近,活的外层膜负责电流的产生,而内层的死细胞作为一种导电基质.     

秸秆压块与燃煤供热系统生命周期环境排放对比研究

为证明采用秸秆压块燃料替代煤炭进行供热的可持续性,对秸秆压块和燃煤供热系统的生命周期环境排放进行了对比分析.基于我国2012年投入产出表,构建了投入产出生命周期评价(IO-LCA)和过程生命周期评价(PLCA)相结合的混合生命周期评价(Hybrid-LCA)模型,核算了玉米秸秆压块和燃煤供热系统供应1 GJ热的生命周期CO2、SO2、NOx和PM2.5排放.结果显示,秸秆压块供热系统的生命周期CO2排放量为7 kg·GJ-1热,比燃煤供热排放减少121 kg.此外,秸秆压块供热系统比燃煤供热系统可以分别减少SO2排放98%、NOx排放76%和PM2.5排放58%.控制原料水分,通过减少原料收集和能源转化过程中的耗损,减少能源转化过程的电力消耗以及控制原料收集半径等可以有效改进秸秆压块供热系统环境表现.