基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.      

硫酸铵细粒子对苯二次有机气溶胶光学特性的影响

苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH₄)₂SO₄)是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采用烟雾箱研究(NH₄)₂SO₄细粒子对苯SOA在200～600 nm范围内的平均质量吸收系数(mass absorption coefficient, MAC)的影响情况.实验结果表明,低浓度(小于100μg·m^-3)(NH₄)₂SO₄细粒子仅作为凝结核心,不会影响苯SOA的光学性质.高浓度(大于100μg·m^-3)(NH₄)₂SO₄细粒子对咪唑类吸光产物的形成有促进作用.苯SOA的MAC值随着(NH₄)₂SO     

Effect of spectral resolution on the measurement of monoaromatic hydrocarbons by DOAS

The excellent response characteristics and detection sensitivity with much lower operational cost and the capability to discriminate between the isomer of some monoaromatic hydrocarbons (MAHCs) make di erential optical absorption spectroscopy (DOAS) a powerful tool to trace concentration variation of MAHCs. But due to the similarity in chemical structure, those MAHCs have the similar overlapped characteristic absorption structures, which make the selection of instrumental parameter critical to the accurate detection of MAHCs. Firstly, the spectral resolution used in DOAS system determines the nonlinear absorption of O2 and the mass dependence of characteristic absorption structure; thereby it determines the effect of elimination error of O2 absorption in the atmospheric spectra for the detection of MAHCs. Secondly, spectral resolution determines the di erential absorption characteristics of twelve MAHCs representing major constituents in technical solvents used in the automobile industry and the interference of spectral overlapping. Thirdly, the spectral resolution determines the sensitivity, time resolution and linear range. So the spectral resolution range with the best ratio of signal to noise is used to determine the most suitable spectral resolution range, as well as the spectral resolution range that ensure the characteristic absorption structure of MAHCs and the minimization of O2 absorption interference. Finally, 0.15–0.16 nm (FWHM: full width at half maximum) is assumed to be closest to the optimum spectral resolution and it is confirmed by the results of practical measurement of MAHCs by DOAS.     

北碚区气溶胶光学厚度特征及其与颗粒物浓度的相关性

为了解重庆市北碚区大气质量状况,利用其2014年气溶胶光学厚度和颗粒物质量浓度的同步观测结果进行分析.结果表明,北碚区AOD_{500 nm}的年均值为1.46±0.69,其随月份变化明显,其中11月最高为2.90±1.85, 9月最低为0.54±0.05.北碚区存在颗粒物污染的现象,PM_2.5和PM₁₀的年均值分别为(62±40)μg·m^-3和(94±51)μg·m^-3,均超出GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,PM_2.5与PM₁₀的日均值超标率分别为26%和15%.细粒子PM_2.5与可吸入颗粒物PM₁₀浓度之间呈现显著性相关,全年决定系数R²能够达到0.95(P<0.01),AOD与PM_2.5、 PM₁₀之间全年均呈正相关特性,全年决定系数R²分别为0.48和0.46,且不同季节...     

长三角地区气溶胶光学性质与新粒子生成观测

2019年5月27日～6月27日对江苏省常州市的气溶胶光学性质参数、颗粒物数浓度和PM_2.5组分进行观测,联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、黑碳仪(AE33)、腔衰减相移式单次反照率监测仪(CAPS)、在线离子色谱分析仪(MARGA)和RT-4型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪分析:①新粒子生成期间化学组分与光学参数的变化;②IMPROVE、 MIE理论重建消光系数与实测值的闭合性对比.观测期间共有两次明显的新粒子生成事件,粒子粒径从4 nm持续增长到64 nm,在新粒子生成初期硫酸盐贡献较大,生成过程中实测平均消光系数为95.40 Mm^-1,IMPROVE模型重建平均消光系数为140.20 Mm^-1,MIE理论模型计算平均消光系数为93.54 Mm^-1,低于我国城市气溶胶消光系数均值300 Mm^-1.本次观测采用多仪器联用的方式从颗粒物数浓度粒径谱、化学组分谱等不同的方面更好地对气溶胶理化性质进行表征.     

中亚五国气溶胶光学厚度时空分布特征研究

气溶胶时空变化是影响气溶胶气候效应不确定性的主要因素之一.在生态环境脆弱的中亚五国(哈萨克斯坦、乌兹别克斯坦、土库曼斯坦、吉尔吉斯斯坦和塔吉克斯坦)研究气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth,AOD)的时空变化对中亚地区及全球生态环境和气候变化具有重要意义.基于2002-2019年MODIS 04_...     

基于深度全连接网络Himawari-8卫星气溶胶反演研究

利用葵花8(Himawari-8,H8)16个波段数据、卫星、太阳角度数据和深度学习技术,提出一种基于深度全连接网络(Deep Neural Networks,DNN)模型的AOD遥感反演方法(Himawari-DNN).该方法直接建立H8影像本身与AERONET站点AOD数据间的关系,可避免传统AOD遥感反演方法中复...     

甲醇和有机混合溶剂提取棕碳气溶胶光学性质的差异及原因探讨

棕碳(吸光性有机物)气溶胶对地表太阳辐射平衡有重要影响,溶剂萃取法是测量其光学性质的主要手段之一,但是该方法的结果很大程度上取决于所采用的溶剂.本研究分别采用甲醇和有机混合溶剂(乙腈:二氯甲烷:正己烷=2:2:1)提取大气总悬浮颗粒物样品(TSP)中的棕碳组分,并通过长光程(0.94 m)液芯波导毛细管流通池/紫外 —...     

金沙江中游奉科湖相层ESR年代学研究及成因探讨

不同流域大量发育的沉积物不仅记录了晚新生代的气候信息,也为地貌演化等研究提供了重要依据。我国著名的第四纪地质单元——昔格达组,在青藏高原东南缘地区的大河流域中广泛发育,如攀枝花地区金沙江湖相地层。因此,对该地区湖相地层的沉积特征、形成时代及其成因机制的研究具有重要意义,但其形成时代至今仍存在较大争议。昔格达组颜色上以黄色、灰白色为主,厚度介于几十米到几百米,主要由黏土、粉沙、细沙等细粒组分组成,发育水平层理多数呈半成岩状态;该套地层的分布受现今河流的严格控制,呈孤立状态分布于金沙江及其支流的河谷中。本文在金沙江中游奉科地区发现出露典型湖相地层,厚约20 m,在奉科剖面采集5个样品,开展ESR年代学研究,结果表明：该套湖相地层年龄为440—556 ka,属于中更新世沉积。野外地质地貌考察结果显示：该套湖相地层直接超覆于基岩之上,且在上覆湖相地层中未发现砾石层和沙层等典型的河流相二元结构,结合ESR测年结果,初步判断奉科湖相地层为大型滑坡堵塞金沙江形成的堰塞湖沉积。     

2000—2019年常州市MODIS气溶胶光学厚度时空变化特征研究

利用2000—2019年TERRA和AQUA相结合的气溶胶光学厚度(AOD)产品数据,从时间和空间角度分析了常州市AOD的变化特征。结果显示：(1)2012—2019年常州市PM_2.5与AOD年均值的相关系数为0.898,表明AOD产品适用于常州市气溶胶污染年际变化研究。(2)2000—2019年常州市AOD年均值范围为0.463～0.688,平均值为0.627。其中,2000—2007年常州市AOD年均值整体呈上升趋势,2011—2019年呈下降趋势。常州市AOD的月变化趋势呈倒“U”形,特征最高值出现在6月,最低值出现在12月。常州市AOD有明显的季节变化特征,夏季最高,冬季最低。(3)常州市AOD高值主要分布在西部的溧阳市金坛区,北部的新北区也存在少量高值分布。(4)通过Moran指数发现,常州市Moran指数均大于零,表明各年份AOD均呈集聚状态。2000—2010年常州市AOD的空间集聚程度较高,2010年以后的空间集聚效应逐渐减弱。空间热点分析表明,2011—2019年常州市AOD高值集聚区域相比2000—2010年有所减少,冷点集聚区域有所增加,AO...