断裂带中汞的地球化学特征

汞是揭示构造活动及强震孕育机制的重要化学示踪元素.研究断裂带中汞及其同位素,可以示踪地震断裂带汞异常来源、汞的迁移路径,从而揭示流体在地震孕育中的作用.本文总结了汞的观测技术,断裂带岩石、土壤和地下水中汞的特征,概述了汞同位素技术在深部断裂带研究中的进展,以及汞在地震监测和活断层探测方面的应用.断裂带中汞的研究,将有助于厘清汞-深部流体-构造活动-地震的可能关系及其机制,对提升汞在地震监测预测中的研究水平具有重要的理论意义和应用价值.     

基于放射性碳分析的多环芳烃源解析:技术进展和准确性评估

化石燃料燃烧和生物质燃烧是污染物多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon,PAHs)的两大来源.放射性碳(14C)分析近年用于评估这两类源对环境中PAHs的相对贡献.此方法基于化石燃料和生物质的14C含量差异,即化石燃料不含14C,而生物质的14C浓度有一个较稳定值.14C的自然丰度极低(约10-12),因此检测PAHs这样的痕量污染物的14C含量一度极具挑战.1990年代中期,加速器质谱的技术突破使得对环境样品PAHs的14C分析具有实用价值.要准确测出PAHs的14C含量,须先从化学成分复杂的环境样品中分离出高纯度的PAHs.制备气相色谱因其出色的分离能力而成为目前环境样品PAHs14C分析必备的工具.本文意在简介基于14C分析的PAHs源解析的基本原理、技术进展,以及评估该方法获得的PAHs源解析结果的准确性.     

Antimony induces oxidative stress and cell death in normal hepatocytes

Antimony (Sb) accumulates in the liver which is one of the target organs for metal-mediated toxicity. Although toxicity of Sb was previously investigated, the precise mechanism of Sb-induced hepatotoxicity remains to be determined. The aim of this study was to examine the role of oxidative stress, and mitochondria in the induction of cell death by Sb. Our results showed that liver cell lysis induced by Sb is mediated by reactive oxygen species (ROS) formation, lipid peroxidation and decline of mitochondrial membrane potential (MMP). Antimony-induced ROS formation, lipid peroxidation and reduction of MMP were significantly diminished by antioxidants and ROS scavengers such as dimethyl sulfoxide and mannitol; mitochondrial permeability transition (MPT) pore sealing agents such as carnitine and trifluoperazine; and adenosine triphosphate (ATP) generator, L-glutamine. Antimony-induced ROS formation, lipid peroxidation and fall in MMP were potentiated by glutathione (GSH) depletion via n-bromoheptane. MPT pore sealing agents and ATP generator inhibited hepatotoxicity, indicating Sb-activated cell death via mitochondrial pathway. Pretreatment of hepatocytes with antioxidants and ROS scavengers also blocked cell death induced by Sb, whereas GSH depletion enhances Sb-induced cell death, suggesting that oxidative stress may be directly involved in the reduction of MMP. These findings contribute to a better understanding of the mechanisms that mediate Sb-induced cell death in isolated rat hepatocytes.     

鄱阳湖河湖交错区软体动物重金属富集与迁移特征分析

河湖交错区是鄱阳湖流域重金属污染物进入湖泊的主要通道,也是重金属富集的场所.本文通过在鄱阳湖河湖交错区采集软体动物样品,分析样品的肌肉和内脏中铁（Fe）、锰（Mn）、铜（Cu）、锌（Zn）、铬（Cr）、镍（Ni）、砷（As）、镉（Cd）、铅（Pb）和锑（Sb）的含量,利用生物-沉积物累积因子和碳氮稳定同位素对鄱阳湖软体动物重金属的富集特征及营养结构和食源关系进行研究,并利用综合目标危险系数进行健康风险评估.结果表明：①鄱阳湖软体动物重金属含量存在显著的种间和组织间的差异,且受体长体重的稀释作用,与所在栖息地的关系不大,但与区域背景环境存在明显的对应关系,均低于水产限量标准值.软体动物对重金属Cu、Zn和Cd具有明显的富集能力,蚌（圆顶珠蚌、三角帆蚌、背瘤丽蚌和褶纹冠蚌）易从环境中富集更多的Mn和Cd,而螺（铜锈环棱螺和大沼螺）则易富集Cu和Zn;②软体动物δ¹³C值为-29.84‰~-21.13‰,δ¹⁵N值为4.09‰~11.51‰,螺和蚌存在明显不同的食物来源.软体动物中的重金属并不随δ¹⁵N值的变化表现出显著的改变,但与δ¹³C值存在显著的线性关系;其中Cu和Zn与δ¹³C值表现为显著的正相关关系,而Mn、Cr、As、Cd、Pb和Sb表现为显著的负相关关系;③健康风险评估结果表明,不论是成人还是儿童,综合目标危险系数（TTHQ） 均大于1,表明鄱阳湖河湖交错区软体动物重金属的富集会对人群食用产生较为显著的健康风险,其中Mn和As是主要的贡献者,且食用蚌的风险略高于螺.研究结果可为鄱阳湖水生态安全、水生生物多样性保护及食品安全评估提供科学依据和理论支撑.     

基于可疑筛查技术研究有机磷阻燃剂V6转化规律

运用Orbitrap高分辨质谱仪,评估了人体肝微粒体(HLM)代谢V6的转化规律.除5种已被报道过的O-脱烷基、氧化性去磷酸化和氧化脱氯产物外,首次发现了6种新型产物.基于其MS/MS质谱图,该6种代谢产物被鉴定为醛基和羧基产物.其中,5种代谢物生成量随孵育时间呈线性增加趋势,具有累积性.此外,推导的代谢途径表明,脱烷基化和羟基化代谢物进一步转化为次级代谢物,即醛和羧基代谢物.     

基于变量重要性评分-随机森林的溶解氧预测模型——以深圳湾为例

运用Pearson相关性分析,变量重要性评分和随机森林方法构建了溶解氧（DO）实时预测模型,并以深圳湾为例采用浮标资料预测1,3,6和12h的溶解氧.模型预测结果表明,模型最优的输入条件为pH值,水温,叶绿素a,氧化还原电位和蓝绿藻5个水质指标,1h预报的相关系数在0.9以上,6h预报结果一定程度上可以满足工程要求,但对低溶解氧事件的预报必须在3h以内.     

黄土高原大气降水δ18O的空间分布

大气降水δ¹⁸O值的空间分布可以为理解现代大气中的水分输送提供空间信息,也可以为解释古气候代用指标的环境意义提供基础。本文整理了黄土高原44个站点的实测降水δ¹⁸O数据,基于纬度和海拔构建回归模型并得到了黄土高原降水δ¹⁸O的同位素景观图谱,结合实测资料和图谱结果分析了降水δ¹⁸O的年内变化和空间分布特征,并评价了两种全球降水同位素景观图谱产品的适用性,得出以下结论：（1）黄土高原降水δ¹⁸具有明显的年内变化特征,春夏季相对富集,秋冬季较为贫化。（2）黄土高原降水δ¹⁸O高值区多出现在南部的渭河谷地一带,低值区则主要出现在西部高原山地和北部边缘。（3）黄土高原北部与西部降水δ¹⁸温度效应更为明显,向南和向东延伸,温度效应逐渐弱化。（4）两种全球降水同位素景观图谱产品对δ¹⁸值的最佳模拟结果均出现在夏季,冬季模拟较差。     

基于分步热解技术的沉积岩形态汞同位素分析方法

沉积岩中的汞及其同位素常被用于指示大规模火山活动、海洋氧化还原演变等古环境演化事件,但现有研究主要聚焦总汞含量及相应的总汞同位素组成,缺少形态汞含量及其同位素组成数据,因此无法精准判别古环境中汞的来源、沉积环境和沉积过程。本研究开发了基于热解技术的沉积岩中不同形态汞的分离和同位素分析方法。首先通过沉积岩中典型形态汞（有机质、硫化物和粘土矿物结合态汞）单一标准建立热解温度曲线,然后将上述单一标准物质混合,通过调整升温速率以及形态汞采集的温度范围和时间优化热解分离方法,收集不同温度下析出的气态单质汞进行同位素分析。结果表明,分离的有机质结合态及硫化物结合态汞的δ²⁰²Hg和Δ¹⁹⁹Hg值同参考值的平均差值分别小于0.20‰和0.03‰,因此该分离方法能有效分离上述形态汞并进行汞同位素组成分析。上述方法被进一步应用于分析天然标准物质（黄红壤、水系沉积物、海相沉积岩）的汞形态及其同位素组成,验证了该方法在自然样品中的广泛适用性。     

不同溶解氧条件下沉积物-水体系磷循环

磷是控制富营养化水平和水环境演变的关键元素.沉积物-间隙水体系是影响近海水体磷循环的主要界面,而上覆水溶解氧（DO）则是影响这一界面磷转化行为和界面通量的控制因子.针对近海环境特征,利用沉积物多管培养装置进行室内实验和动力学过程研究,探讨了DO变化对沉积物-间隙水体系磷的赋存形态、转化和释放的影响.结果表明,上覆水DO变化对沉积物-水界面溶解态活性磷酸盐（DRP）交换通量有显著的影响,低氧条件下沉积物具有较富氧和无氧更高的DRP交换通量;富氧条件下沉积物中总磷在表层富集量最高,具有较高的保存能力,低氧和无氧状态下沉积物对磷的保存能力降低;低氧条件下沉积物中铁结合磷的还原溶解和有机质的矿化是水体的主要磷源.在不同DO条件下,磷的转换呈现出差异化的特征,其中低氧状态下沉积物-水界面的变化和理想的早期成岩模式最为接近.可见,溶解氧对沉积物-间隙水体系磷的释放和转化有着显著的影响,是控制磷循环的重要因素.     

捕集阱顶空-气相色谱/质谱法检测地表水中25种挥发性有机物

建立了捕集阱顶空-气相色谱/质谱法检测地表水中25种挥发性有机物的分析方法。采用正交实验设计对捕集阱顶空条件进行了优化,该方法相关系数0.995,加标回收率为90%~110%,方法检出限为0.08~0.39μg/L,相对标准偏差(n=7)为0.7%~4.8%,仪器检出限低于0.04μg/L。方法准确度和灵敏度较好,可以满足对地表水中25种挥发性有机物的检测要求。