成都市PM2.5和O3复合污染特征及相互作用研究

基于2015—2020年成都市国控环境监测站点逐时大气污染物监测数据,将其分为3类站点（城区、交通、背景站点）,研究不同季节、不同污染水平下,各类站点细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）复合污染特征及相互作用.结果表明：①成都各类站点的PM_2.5超标天数和PM_2.5年平均浓度总体呈下降趋势,背景站点浓度明显小于城区站点和交通站点;O₃年际变化趋势呈波动性,且交通站点和背景站点的变化波动强于城区站点.②各类站点PM_2.5与O₃相关性在O₃污染期（4—8月）和PM_2.5污染期（11—次年1月）均存在显著差异,且二者在不同季节甚至呈现相反的相关性,总体趋势为夏季PM_2.5-O₃的相关性趋于正相关,冬季趋于负相关.③O₃污染期,各类站点二次PM_2.5的浓度和贡献率随光化学水平的升高而增加,而一次PM_2.5日变化幅度差异不大,表现出明显的O₃和PM_2.5协同增长现象.④PM_2.5污染期,PM_2.5与O₃之间并不是简单的线性关系,不同PM_2.5污染程度下,各类站点O₃浓度变化率昼夜波动趋势基本相同,均在12：00—13：00达到峰值,在18：00达到谷值;且随着PM_2.5浓度的增加,O₃浓度变化率峰值/谷值波动范围亦随之增加.     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

Rural vehicle emission as an important driver for the variations of summertime tropospheric ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei region during 2014–2019

Tropospheric ozone (O₃) pollution is increasing in the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region despite a significant decline in atmospheric fine aerosol particles (PM_2.5) in recent years. However, the intrinsic reason for the elevation of the regional O₃ is still unclear. In this study, we analyzed the spatio-temporal variations of tropospheric O₃ and relevant pollutants (PM_2.5, NO₂, and CO) in the BTH region based on monitoring data from the China Ministry of Ecology and Environment during the period of 2014–2019. The results showed that summertime O₃ concentrations were constant in Beijing (BJ, 0.06 µg/(m³•year)) but increased significantly in Tianjin (TJ, 9.09 µg/(m³•year)) and Hebei (HB, 6.06 µg/(m³•year)). Distinct O₃ trends between Beijing and other cities in BTH could not be attributed to the significant decrease in PM_2.5 (from -5.08 to -6.32 µg/(m³•year)) and CO (from -0.053 to -0.090 mg/(m³•year)) because their decreasing rates were approximately the same in all the cities. The relatively stable O₃ concentrations during the investigating period in BJ may be attributed to a faster decreasing rate of NO₂ (BJ: -2.55 µg/(m³•year); TJ: -1.16 µg/(m³•year); HB: -1.34 µg/(m³•year)), indicating that the continued reduction of NO_x will be an effective mitigation strategy for reducing regional O₃ pollution. Significant positive correlations were found between daily maximum 8 hr average (MDA8) O₃ concentrations and vehicle population and highway freight transportation in HB. Therefore, we speculate that the increase in rural NO_x emissions due to the increase in vehicle emissions in the vast rural areas around HB greatly accelerates regional O₃ formation, accounting for the significant increasing trends of O₃ in HB.     

广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析

为探究广东省春季环境空气臭氧(O₃)污染成因，选取2022年4月6—10日的一次典型污染过程，结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子算法和权重轨迹分析法，较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O₃的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市，污染前期江门市和中山市O₃小时峰值浓度分别高达264μg·m^-3和272μg·m^-3，后期东莞市每日O₃小时峰值均高于260μg·m^-3.以清远市为代表性城市的分析表明，污染天日最大8 h平均O₃浓度、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O₃污染天呈高温、低湿的特点，O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O₃生成潜势结果表明，与非污染天相比，污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O     

亚洲地区OMI和SCIAMACHY臭氧柱总量观测结果比较

利用臭氧观测仪(OMI)和扫描成像大气吸收光谱仪(SCIAMACHY)传感器反演的臭氧总量数据,结合从世界臭氧与紫外线辐射数据中心(WODUC)获取的地面观测臭氧总量数据进行验证,对比2种不同卫星遥感反演的臭氧总量产品优缺点,并分析亚洲地区臭氧总量的时空特征.结果表明,OMI反演的结果比SCIAMACHY的结果更好,而且具有更高的时间和空间分辨率.臭氧总量存在明显的季节变化,在低纬度地区最大值出现在4或5月,最小值在11或12月,而在高纬度地区则分别出现在2月或3月和8月或9月.臭氧总量纬度地带性分布明显,并随着纬度增加而逐渐上升,在10°N~30°N之间,臭氧总量增长平缓,在30°N~50°N之间,臭氧总量快速增大.在青藏高原地区出现臭氧低值区,并在青藏高原东面的横断山脉向低纬度延伸,隔断了臭氧总量的纬度地带性分布.臭氧总量变化在不同纬度呈现不同的模式,距平值随纬度的增大波动随之增大.纬度最低的站点(216)臭氧总量距平值变化最小,最大只有30 DU;而纬度最高的站点(326)臭氧总量距平值变化可达180 DU以上.     

基质隔离傅里叶红外光谱研究臭氧与乙烯的反应机制

用自行组建的低温基质隔离系统结合量子化学计算研究了乙烯与臭氧的反应机制,在试验中应用程序升温方法以检测、识别反应活性中间体.结果表明:试验中经红外吸收光谱识别为乙烯与臭氧反应中间体——POZ(初级臭氧化物)和SOZ(次级臭氧化物)的吸收峰均与文献报道的吸收峰完全吻合;在峰位和吸收强度上,试验测得的POZ和SOZ的大部分吸收峰均与B3LYP/6-311++G(2d,2p)计算的振动频率相一致,表明采用程序升温方法,将基质温度升到更高(200 K),不仅可检测到乙烯与臭氧反应的2个重要中间体——POZ和SOZ,更重要的是还清楚地显示了POZ生成、175 K时裂解和SOZ生成的整个反应历程,有力地支持了Criegee反应机制,证明基质隔离技术结合程序升温是一种研究烯烃与臭氧反应机制的可行方法.      

深圳市夏季臭氧污染研究

以2009年8月为例分析了深圳市夏季臭氧污染情况及污染气象特征,基于二维空气质量模式对臭氧污染控制进行数值模拟. 结果表明:深圳市８月各监测点均存在臭氧超标现象,污染形势严峻;副热带高压控制和热带气旋外围下沉气流是造成夏季出现高浓度臭氧的主要天气过程,此时大气边界层混合层高度在500～800 m,且近地面风速约在5 ms以内,不利于污染物扩散;臭氧的生成受前体物挥发性有机物(VOC)和氮氧化物(NO_x)排放的共同影响,其中VOC排放的影响较大,深圳市臭氧控制应以降低VOC排放量为重点,模拟得出对VOC和NO_x按25∶1～40∶1的比例协同减排可有效降低臭氧污染.      

天津武清大气挥发性有机物光化学污染特征及来源

大气VOCs(挥发性有机物)是臭氧的重要前体物之一,研究其光化学污染特征和来源对控制近地面臭氧污染具有重要意义. 于2006年8月10日—9月18日在天津郊区武清采用在线监测的方法,同步观测了VOCs、O₃和NO₂等气态污染物,以及温度和紫外辐射等气象因子. 对9月10—15日臭氧浓度较高时段VOCs的浓度水平、化学反应活性、臭氧生成潜势和来源进行了分析. 结果表明:天津郊区武清环境空气中VOCs体积混合比平均浓度为24.6×10-9;VOCs主要由烷烃和烯烃组成,机动车排放、轻烃工艺、生物排放、沼气和碳氢溶剂是其重要来源. 根据等效丙烯浓度和MIR方法评估,烯烃对臭氧光化学产生的贡献占主导性地位,其中异戊二烯、丙烯、二甲苯和甲苯是臭氧生成潜势较大的物种. 通过与天津城区比较发现,郊区与城区的大气VOCs不仅组成不同,而且化学活性物种也不同.      

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

On the association between the column ozone and the spectral solar ultraviolet radiation

An estimation of the increase in the daily spectral solar ultraviolet radiation reaching the ground is attempted, by using the daily total ozone observations made by the Total Ozone Mapping Spectrometer (TOMS) flown on the satellite Nimbus‐7 during 1978–1992. This investigation has been performed for the high latitudes by employing a recently proposed parametric model for the estimation of the spectral solar ultraviolet radiation at the earth's surface considering the total ozone content and various meteorological parameters.