我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响

为研究我国中西部地区大气细颗粒物中的痕量金属区域分布、季节分布特征以及健康风险,在西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州四城市布点采样,利用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱仪）测定了PM_2.5中9种痕量金属（V、Cr、Cd、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb）的质量分数.结果表明：在痕量金属的时空分布特征方面,各城市主导痕量金属存在差异,西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州的主导痕量金属为Mn、Zn、Pb、Pb,除了主导痕量金属,对于单个金属,其空间分布及季节分布都存在差异;利用分歧系数法分析了城市间颗粒物中痕量金属的组成,洛阳与其他城市颗粒物中痕量金属的CD值在0.4左右,表明洛阳与各城市颗粒物中痕量金属的组成有很大差异,而西安与乌鲁木齐、兰州两个城市的CD值几乎都小于0.2,则他们组成相似;健康风险评结果显示,颗粒物PM_2.5中的痕量金属Cr对成年人有着显著的致癌和非致癌风险,而且Cd、As对4个城市居民的致癌风险是显著的,Ni对其致癌风险不显著.长期处于该研究环境,对人体健康存在一定健康威胁.此外痕量金属对人体的健康风险也具有季节性,所有痕量金属ILCR值都高于10^-6,尤其是As、Cd、Cr的致癌风险超过了安全水平（10^-4）,尤其是Cr和As春冬季的致癌风险最高.     

具有不同粒径和相同表面结构纳米银颗粒的制备及表征

具有不同粒径相同表面结构AgNPs（nano-silver,纳米银）的可控合成是开展AgNPs毒性研究和风险评估的基础,也是材料制备领域的难点之一.采取化学还原的方法,使用AgNO₃（硝酸银）作为反应前体,使用TSC（trisodium citrate,柠檬酸三钠）和NaBH₄（sodium borohydride,硼氢化钠）作为稳定剂及还原剂,通过优化剂量比和反应条件等合成参数,一步式原位反应生成不同粒径的AgNPs.利用TEM（透射电子显微镜）、UV-Vis（紫外可见分光光谱）、ICP-MS（电感耦合等离子体质谱）、FT-IR（傅里叶转换红外光谱）和DLS（动态光散射）等技术综合表征了合成纳米颗粒的形貌和结构性质.结果表明:①TEM结果显示,3种AgNPs均为球形且粒径分别为12、25和33 nm.②UV-Vis表征结果显示,所得产物在391~408 nm之间有较强吸收,说明合成产物为AgNPs.③利用ICP-MS测试样品中未反应的ρ（Ag+）,得出该制备方法具有高产率（>99%）.④DLS结果证实了合成的AgNPs在水溶液中带负电荷且具有较窄的粒度分布.⑤FT-IR结果显示,所制备的AgNPs表面结构一致,具有碳碳双键、酯基、羧基和羟基等官能团,在材料制备的过程中,溶液的初始配比、反应时间及环境条件都会对反应结果产生很大影响.研究显示,通过化学还原方法制备的AgNPs具有方法简便、重现性好、产率高和单分散性的特点,所制备的系列AgNPs颗粒表面结构一致,具有良好的化学稳定性.      

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

驻极体磁纤维捕集荷电Fe基细颗粒数值模拟

为了进一步实现超低排放,针对钢铁冶金以及铸造行业生产过程中产生的Fe基细颗粒,提出驻极体磁纤维提高对微细颗粒捕集的方法.本文基于计算流体力学-离散相模型（CFD-DPM）分别研究了纤维荷电量、颗粒预荷电电场强度、纤维磁感应强度以及颗粒磁化率对驻极体磁纤维捕集性能的影响.结果表明：在驻极体磁纤维周围颗粒所受到的磁场力相对于库仑力受距离影响更加明显,磁场力只在纤维附近极短距离内作用明显.捕集效率与纤维荷电量以及预荷电电场强度呈线性关系,对于0.5 μm颗粒,捕集效率随纤维荷电量以及预荷电电场强度的增长速率低于2.5 μm的颗粒.当颗粒粒径为0.5~1.0 μm时,增大驻极体磁纤维的磁感应强度以及提高颗粒磁化率对于捕集效率的提高作用较小.当颗粒粒径为1.5~2.5 μm时,增大驻极体磁纤维的磁感应强度以及提高颗粒磁化率能够明显提高纤维的捕集效率.     

A SPE-HPLC-MS/MS method for the simultaneous determination of prioritised pharmaceuticals and EDCs with high environmental risk potential in freshwater

This work describes the development, optimisation and validation of an analytical method for the rapid determination of 17 priority pharmaceutical compounds and endocrine disrupting chemicals (EDCs). Rather than studying compounds from the same therapeutic class, the analyses aimed to determine target compounds with the highest risk potential (with particular regard to Scotland), providing a tool for further monitoring in different water matrices. Prioritisation was based on a systematic environmental risk assessment approach, using consumption data; wastewater treatment removal efficiency; environmental occurrence; toxicological effects; and pre-existing regulatory indicators. This process highlighted 17 compounds across various therapeutic classes, which were then quantified, at environmentally relevant concentrations, by a single analytical methodology. Analytical determination was achieved using a single-step solid phase extraction (SPE) procedure followed by high-performance liquid chromatography with tandem mass spectrometry (HPLC-MS/MS). The fully optimised method performed well for the majority of target compounds, with recoveries >71% for 15 of 17 analytes. The limits of quantification for most target analytes (14 of 17) ranged from 0.07 ng/L to 1.88 ng/L in river waters. The utility of this method was then demonstrated using real water samples associated with a rural hospital/setting. Eight compounds were targeted and detected, with the highest levels found for the analgesic, paracetamol (at up to 105,910 ng/L in the hospital discharge). This method offers a robust tool to monitor high priority pharmaceutical and EDC levels in various aqueous sample matrices.     

郑州-新乡冬季PM2.5中元素浓度特征及其源分析

为了探究郑州-新乡地区PM_(2. 5)中各化学组成的污染特征和可能来源,用中流量大气采样器于2016年冬季分别在郑州、新乡市区进行连续1个月大气PM_(2. 5)膜采集,利用重量法、电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和离子色谱法分别进行了PM_(2. 5)浓度、17种金属元素的含量和7种水溶性离子含量的测定,并采用富集因子法和主成分分析法分析元素污染特征及其来源.结果表明,新乡地区2016年冬季PM_(2. 5)的质量浓度日均值为223. 87μg·m~(-3),郑州2016年冬季PM_(2. 5)质量浓度日均值为226. 67μg·m~(-3),两地污染水平相对较高.两地PM_(2. 5)中主要常量元素均为Al、Ca和Fe,约占17种元素总量的50%,而主要重金属含量差异明显,新乡PM_(2. 5)中重金属的含量均高于郑州地区,其中Cd、Ag和Pb富集因子超过1 000,新乡Cd元素富集突出.两地水溶性盐离子均以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子为主,占水溶性离子总量超过94%,(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3是两地PM_(2. 5)中主要存在形式.源解析结果显示,新乡2016年冬季的主要来源是生物质燃烧及二次气溶胶混合源,贡献率为34. 94%.郑州2016年冬季PM_(2. 5)的主要来源是燃煤及交通混合源,贡献率为33. 99%.     

冷冻PN/A颗粒污泥快速活化过程中的污泥形态与菌群演化特征分析

接种颗粒污泥是快速启动高性能自养脱氮反应器的有效方法之一.为建立污泥活化与反应器效能的响应关系,在连续流反应器中接种冷冻储存的颗粒污泥,并采用高负荷和高水力选择压的调控策略,在34 d内成功启动了部分亚硝化/厌氧氨氧化(PN/A)一体化系统.反应器总氮去除率大于83％,总氮去除负荷稳定在1.67 kg·(m3·d)-1...     

海螺沟冰川融水径流中汞与悬浮颗粒物的季节变化特征及其关系研究

为研究冰川融水径流中汞与悬浮颗粒物的变化及其相关关系,于2019年6月～2020年9月在青藏高原东南缘海螺沟冰川融水径流进行为期一年的连续定点采样,测试了样品中汞形态含量和悬浮颗粒物的数量、含量及粒径特征。分析表明,总汞的平均含量为6.96～10.78 ng/L,其中颗粒态汞为4.54～9.14 ng/L,溶解态汞为1.53～2.42 ng/L,与青藏高原及世界其他偏远地区河流汞含量相当。各形态汞与悬浮颗粒物不同特征在不同季节的相关关系差异显著,总汞和颗粒态汞含量与总悬浮颗粒物含量和数量在夏季消融盛期具有突出且一致的正相关关系,但在秋冬季并未显示出正相关,表明前人揭示的冰川补给河流中颗粒物控制汞含量变化的结论具有季节局限性。冰川径流中的汞受水文过程和汞的来源及其在水体中的转化等多因素影响,汞形态含量与悬浮颗粒物不同物理特征在不同季节的差异性可能反映了不同季节汞的来源和传输机制的差异。     

城市感潮河流溶解氧收支及调控的模拟研究

城市感潮河段受径流、潮汐动力及流域排污等多重影响,易引发河道缺氧现象.通过建立潭江(开平段)二维水动力水质模型,并采用拉格朗日粒子示踪、情景分析等手段,研究水流输运、生化反应过程对溶解氧的影响,进而探索提升关键断面溶解氧浓度的调控策略.结果表明：(1)潭江干流上游水团输送比支流镇海水更快,且同等增量下,潭江干流流量变化对下游影响更大;但对潭江干流开平市区下游新美断面污染贡献中,镇海水对其总磷(TP)污染贡献较大,而新昌水对其总氮(TN)污染贡献较大;(2)新美断面、镇海水的娄冈断面及新昌水的公义断面均为耗氧断面;水体有机物耗氧是本区域溶解氧消耗的主要过程,占总消耗的64.4%,其次为底泥耗氧,占总消耗的32.5%;水体中氧气的主要来源为浮游植物的光合作用,占比约64.6%;(3)增加上游流量、下移城区排口位置或削减上游临近城区污染源均可提高下游溶解氧浓度;与镇海水相比,提高潭江干流流量的效果更为明显;下移城区排口位置虽有效果但可操作性较弱.     

Pickering乳化强化地下水三氯乙烯NAPL修复

合成了4种不同长径比的SiO₂颗粒调控水/NAPL界面,考察所形成的Pickering乳化效果和稳定性,结果表明：长径比（L/D）为2.3的SiO₂颗粒分散的Pickering乳液液滴尺寸均匀,直径约10 μm,且10d内保持稳定,乳化指数高达63%.流变测试进一步证实所形成的Pickering乳化具有低剪切应变下乳液稳定的特性,利于地下水的原位修复技术的实施.同时考察胶体颗粒浓度,水中离子强度以及水/NAPL比例对Pickering乳化效果和稳定性的影响,为Pickering乳化技术在实际地下水修复应用提供理论基础.通过对比Pickering乳化和未乳化条件下NAPL溶解和氧化降解动力学过程,发现Pickering乳化通过增大两相间界面积显著提高NAPL的溶解速率,进而实现NAPL相污染物降解速率的提高.