有机质含量及其组分对洱海沉积物磷吸附-释放影响

研究了洱海不同湖区沉积物有机质含量、组分及其吸附-释放磷的特征,试图揭示有机质含量及组分对沉积物磷吸附-释放行为的影响机制.结果表明,洱海沉积物磷释放潜能随着沉积物中有机质(TOM)含量的增加而增大,而沉积物磷的最大释放速率(V释,max)和最大释放量(Q释,max)随沉积物中轻组有机质(LFOM)含量的增加而增大,释放平衡时间随活性有机质(ASOM)含量的增加而缩短,磷释放强度随LFOM占TOM比例的增加而减弱.沉积物磷的最大吸附速率(V吸,max)、最大吸附量(Q吸,max)和吸附效率随沉积物TOM含量的增加而增大,吸附平衡时间随TOM含量的增加而缩短,吸附强度随ASOM含量的增加而增强,吸附-解析平衡浓度(EPC0)随ASOM含量的增加而降低.沉积物磷释放后再吸附过程中磷释放的Q释,max和再吸附的V吸,max随TOM含量的增加而增大,当TOM含量相当时,则随沉积物ASOM含量的增加而降低,再吸附强度随沉积物中LFOM含量的增加而降低.沉积物磷吸附释放容量随有机质总量的增加而增加,吸附释放平衡浓度随有机质活性的增加而降低,释放强度和速率随有机质分解程度的增加而降低,吸附强度和速率随有机质活性的增加而增加.     

蒽醌类有机质对针铁矿异化还原解离特征影响

基于希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和针铁矿相互作用,讨论了蒽醌类有机质(AQS)对该针铁矿异化还原过程的调控机制.结果表明:AQS作为电子运移载体,使得还原解离态铁总量(Fetot)和可溶态铁含量(Fedis)均快速增加;不同含量的AQS加入前后,针铁矿还原平均速率得到显著上升,速率比在2.4~4.0之间,且该比值和AQS含量呈显著的线性关系,可决系数为0.9947.Fedis/Fetot比值随AQS含量升高而降低,当AQS含量由0.05 mmol·L-1增加至0.3 mmol·L-1时,Fedis/Fetot比值由0.935减小至0.705.Feads含量随AQS含量增加而增加,当体系中无AQS时,Feads含量维持在较低的水平(0.05 mmol·L-1).AQS参与下的铁异化还原过程实际上是由两个独立的子过程组成,即微生物呼吸作用驱动了AQS和还原态蒽二酚(AH2QS)的循环转变过程以及AH2QS进一步还原解离针铁矿的非生物过程.     

甲醇柴油双燃料燃烧结合DOC/POC耦合大幅度减少发动机微粒排放的研究

对一台四缸增压中冷柴油机采用甲醇柴油双燃料模式,研究了甲醇替代率和柴油机氧化催化转化器耦合微粒催化转化器(DOC+POC)后处理装置对该发动机烟度和微粒数量、质量浓度的粒径分布特性的影响.试验结果表明,随甲醇替代率的增加,发动机烟度和微粒数浓度、质量浓度均有不同程度的降低,核态微粒浓度显著降低,聚集态微粒浓度基本保持不变.相比于DOC+POC对纯柴油发动机排气烟度25%左右的净化效率,在甲醇柴油双燃料模式下DOC+POC对排气烟度的平均净化效率在60%以上,最大达到96%,显示了该后处理技术在甲醇柴油双燃料模式下清洁排放的良好应用前景.     

基于熵权物元模型的城市化地区河流健康评价分析——以湖州市区不同城市化水平下的河流为例

城市化下河流健康评价问题是当前人们关注的热点问题.本文针对城市化地区河流健康不断恶化的问题,选取了与其密切相关的生态水文过程的5个要素9个指标构建了河流健康评价指标体系,并运用熵权物元模型对湖州市区不同城市化水平下的河流健康状况进行了定量评价和动态分析.通过对1991、2001、2006年太湖流域湖州市区河流健康综合关联度的计算分析,得出了研究区河流健康状况朝着病态方向发展的趋势.同时发现河网发育系数变化率、绿地覆盖率和农林业产值增长率等限制因子对河流健康的影响不容忽视.而通过与多指标综合评价方法进行比较,表明熵权物元模型能有效克服权重判定的主观性以及河流健康概念的模糊性和各评价指标之间的不相容性问题,可为平原河网地区的河流健康提供一种新的评价方法.     

Characteristics of secondary inorganic aerosol and sulfate species in size-fractionated aerosol particles in Shanghai

Sulfate, nitrate and ammonium(SNA) are the dominant species in secondary inorganic aerosol, and are considered an important factor in regional haze formation. Size-fractionated aerosol particles for a whole year were collected to study the size distribution of SNA as well as their chemical species in Shanghai. SNA mainly accumulated in fine particles and the highest average ratio of SNA to particulate matter(PM) was observed to be 47% in the fine size fraction(0.49–0.95 μm). Higher sulfur oxidation ratio and nitrogen oxidation ratio values were observed in PM of fine size less than 0.95 μm. Ion balance calculations indicated that more secondary sulfate and nitrate would be generated in PM of fine size(0.49–0.95 μm). Sulfur K-edge X-ray absorption near-edge structure(XANES) spectra of typical samples were analyzed. Results revealed that sulfur mainly existed as sulfate with a proportion(atomic basis) more than 73% in all size of PM and even higher at 90% in fine particles. Sulfate mainly existed as(NH4)2SO4 and gypsum in PM of Shanghai. Compared to non-haze days, a dramatic increase of(NH4)2SO4 content was found in fine particles on haze days only, which suggested the promoting impact of(NH4)2SO4 on haze formation. According to the result of air mass backward trajectory analysis, more(NH4)2SO4 would be generated during the periods of air mass stagnation. Based on XANES, analysis of sulfate species in size-fractionated aerosol particles can be an effective way to evaluate the impact of sulfate aerosols on regional haze formation.     

Fenton氧化深度处理石化废水厂二级出水研究

采用连续流Fenton氧化对石化废水处理厂二级出水进行了处理试验,研究了药剂投量对COD及磷处理效果的影响,同时对处理过程中有机物的变化特性进行了分析.结果表明,原水COD平均为64.8 mg·L-1,PO3-4-P平均为0.79 mg·L-1,当H2O2(30%)投加量为0.4 m L·L-1,Fe SO4·7H2O的投加量为0.8 g·L-1,PAM投加量为0.9 mg·L-1,停留时间为30 min时,COD的平均去除率为24.3%,出水COD低于50 mg·L-1,PO3-4-P平均去除率为95.5%,原水中相对分子质量小于1×103的有机物占80.4%,Fenton氧化处理后该部分比例增加至95.6%.三维荧光分析结果表明,Fenton氧化对水中蛋白类、酚类去除效果显著.GC-MS结果表明,石化二级出水中检出主要有机物约117种,氧化后检出27种,含不饱和键类有机物去除明显.Fenton氧化可用于石化二级出水的深度处理.     

隧道工人的PM10职业暴露特征调查分析及其健康风险评价

针对隧道工人职业健康风险缺乏定量评价方法的现状,借鉴公共环境健康领域暴露评价模型对隧道施工PM10职业暴露的健康风险进行定量评价.设计职业暴露问卷对湖北麻竹高速公路某标段施工中的250名隧道工人进行了调查,并对现场PM10浓度水平进行了监测.结果表明,隧道工人的PM10暴露浓度水平相当高,开挖工、爆破工、支护工、出渣工、二衬工的PM10暴露浓度分别为限值的83倍、18倍、8倍、9倍和9倍;5个工种比较,二衬工日均暴露时间最长,达11.48 h·d-1,能量代谢率最高,达1 067.43 k J·(m2·h)-1,呼吸速率的计算结果显示除二衬工属于重度活动以外,其他4个工种均为中度活动;评价结果显示5个工种均存在健康风险,其中,PM10暴露浓度高是开挖工和爆破工危险系数高的主要原因,而二衬工危险系数高的原因则在于高劳动强度所致的较高的呼吸速率以及较高的日均暴露时间.降低隧道工人PM10健康风险可行的途径是通过配备合适劳动作业的呼吸防护用品从而降低PM10暴露浓度,另外可通过制定相应的职业规范设置合理的劳动年限从而减少持续暴露时间.     

重庆典型岩溶区地下河中溶解态正构烷烃、脂肪酸来源、迁移及转化

为阐述青木关地下河中溶解态正构烷烃和脂肪酸的来源、迁移及转化研究,2013年7月31日、10月25日分别在青木关地下河入口、天窗和出口处进行采样,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对样品中溶解态正构烷烃、脂肪酸的组分进行定量分析.结果表明,7月和10月样品中溶解态正构烷烃、脂肪酸的平均含量分别为1 354、667 ng·L-1和24 203、2 526ng·L-1.溶解态正构烷烃和脂肪酸的含量随地下河运移距离的增加均呈降低的趋势;基于正构烷烃分子特征参数CPI、OEP、Paq和R(ΣC≤20含量与总量的百分比)发现7月青木关地下河中溶解态正构烷烃主要来源于细菌等微生物和藻类.10月主要来源于地表水生植物,但随着地下河运移距离的增加,藻类和细菌等微生物的贡献逐渐增大;溶解态脂肪酸C16:0比例最高,结合碳峰分布特征显示7月和10月水样中,藻类和细菌等微生物为地下河中溶解态脂肪酸的主要来源.     

基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程中PM2.5的源贡献分析

近年来高浓度细颗粒物引起的大气灰霾污染已成为制约我国城市和区域可持续发展的重大环境问题之一,科学快速地诊断PM2.5及其关键组分的来源对于缓解当前严峻的污染形势具有极为重要的科学意义和现实意义.2013年12月上旬,我国东部特大型城市上海及其所处的长三角区域出现了历史上罕见的严重污染过程,PM2.5小时浓度一度高达640μg·m-3.本文以分析12月上旬上海市所出现的三次典型重污染过程为案例,利用颗粒物来源追踪技术,对严重污染期间上海市PM2.5及其关键化学组分(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳和元素碳)开展了来源解析研究.结果表明,在上海市人为排放源中,工业锅炉和窑炉、移动源和电站锅炉是对细颗粒物中硝酸盐贡献最大的3类排放源;工业源和移动源是对硫酸盐贡献最大的两类排放源.在灰霾、湿霾和过境这3次污染过程中,上海本地排放对PM2.5的浓度贡献分别是35.3%、44.8%和22.7%;长距离输送分别达到了42.0%、41.1%和59.8%.在长三角模拟区域内,扬尘、工业过程、挥发类源、工业锅炉和窑炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源,平均贡献占比分别是25.1%、14.9%、15.8%、13.7%和15.9%.研究表明,2013年12月这类极高的严重污染过程,并非单一城市所致,区域联防联控,特别是重度污染期间的联合减排对于缓解细颗粒物重度污染极为重要.     

基于区域氮循环模型IAP-N的安徽省农用地N2O排放量估算

本研究采用区域氮循环模型IAP-N估算了2011年安徽省县级共计7种农用地类型的N2O排放,估算所需的统计数据来源于安徽省各市统计年鉴,排放因子来源于已发表文献中的观测数据.结果表明,2011年安徽省农用地N2O总排放量(以N2O-N计)为3.51万t.其中,直接排放2.76万t,间接排放0.66万t,田间秸秆燃烧排放0.08万t.淮北平原(Ⅰ区)和沿江圩丘(Ⅱ区)是安徽农用地N2O主要排放区,对农用地N2O总排放的贡献分别为41%和35%.单纯旱作农田是各区最主要的直接排放源,约占直接排放的74%.Ⅱ区和Ⅲ区水旱轮作中的旱作地N2O排放居第二位(分别占Ⅱ区和Ⅲ区直接排放的19%和14%),Ⅳ区的果园茶园N2O直接排放居第二位(占Ⅳ区直接排放的22%).间接排放源中由大气氮沉降引起的N2O排放占三分之二.该研究结果可为决策者合理利用肥料,制定安徽省农业土壤温室气体减排措施提供科学依据.