中国七大流域全氟烷基酸污染水平与饮水暴露风险

为探究中国七大流域全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)的污染现状与居民饮水暴露风险,基于美国国家环保署推荐的风险评估方法,应用场景风险评估模式,分析了各流域PFAAs的污染水平及特征,并对中国成人、青少年、儿童的PFAAs日均饮水暴露量(average daily dose,ADD)及其健康风险进行了评估.结果表明,中等暴露水平下,中国七大流域ΣPFAAs中位浓度为14 ng·L-1,全氟辛酸(perfluorooctane acid,PFOA)、全氟丁酸和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonic acid,PFOS)为主要污染物,松辽、太湖流域ΣPFAAs高于整体水平.高等暴露水平下,碳链≤6的全氟羧酸类化合物占ΣPFAAs的比例高于中等暴露水平.黄河、长江部分河段污染水平高.风险评估结果显示,饮水暴露PFOA、PFOS对中国各年龄段居民尚无健康风险,且青少年日均饮水摄入量偏少.     

nTiO2在水中的分散沉降行为研究

nTiO2进入水环境后,其存在形态及环境行为主要受水环境因素影响.以P25 nTiO2为研究对象,通过改变nTiO2悬浊液的pH值、电解质和表面活性剂种类,分析了nTiO2的分散、团聚及沉降行为.结果表明,pH通过改变nTiO2颗粒的Zeta电位影响nTiO2在水中的稳定性,等电点附近nTiO2发生显著聚沉.nTiO2颗粒选择性吸附AlCl3、CaCl2、NaCl及Na2SO4电离产生的荷电离子,阳离子的吸附中和了TiO2颗粒表面的负电荷,导致颗粒急速聚沉;阴离子的吸附使颗粒间静电斥力增强,颗粒稳定存在于水中.不同类型的表面活性剂通过改变nTiO2颗粒表面性质,增强nTiO2颗粒在水中的稳定性.运用DLVO理论建立了nTiO2的势能方程,势能曲线拟合结果表明,水环境条件通过影响颗粒间势能大小影响nTiO2在水中的分散沉降行为.     

中、韩滨海城市化区域水体全氟化合物的空间特征及生态风险

本研究以全氟化合物（perfluoroalkyl substances,PFASs）为研究对象,选择人类活动强度大的中、韩滨海城市化地区为研究区域,采集了126份水体及125份沉积物样品,通过固相萃取和高效液相色谱-串联质谱（HPLC/MS-MS）的方法,分析了水体及沉积物中的15种PFASs.结果表明,PFASs在水体和沉积物中全部检出,水体中PFASs总质量浓度范围为6.75~20982 ng·L^-1,沉积物中PFASs含量（以干重计）范围为0.229~53.8 ng·g^-1.区域对比发现,中国滨海城市化地区水体和沉积物中PFASs含量相对较高以长链PFOA为主,而韩国水体中则以短链PFBA和PFPeA为主,沉积物中以PFOS、PFBA和PFOA为主.PFASs在水体和沉积物中的分配系数与沉积物中有机碳的含量、PFASs碳链长度有密切关联,15种化合物中有9种化合物的分配系数与有机碳含量存在显著相关性（r>0.21,P<0.05）,随着碳链长度的增加分配系数也平稳增加.生态风险分析结果表明,中、韩滨海城市化地区水体和沉积物中PFASs含量整体较低,尚处于较低风险水平,但存在严重局部污染问题,应当重视其对人体造成的潜在健康风险.     

成都饮食中全氟化合物的污染特征及健康风险评估

为了解成都市居民通过饮食暴露于全氟化合物(Perfluoroalkyl Substances, PFASs)的情况,本研究通过调查统计成都市居民的主要饮食情况,选取米、蔬菜、牛奶、鸡蛋、鱼和猪肉6类饮食为研究对象,采用超高效液相色谱-串联质谱法对样品中17种PFASs进行检测.结果显示,所有饮食中均检出PFASs,说明PFASs在饮食中普遍存在.鸡蛋中的∑PFASs含量最高,达(155±25.4) ng·g~(-1)(湿重,下同);白菜的∑PFASs含量最低,仅为(0.101±0.026) ng·g~(-1).大部分样品中以全氟辛烷羧酸(Perfluroroocantanoic Acid,PFOA)为主,其次为短碳链的全氟羧酸(Perfluoroalkyl Acids,PFCAs).其中,鸡蛋蛋黄中∑PFASs的含量为(600.0±98.6) ng·g~(-1),远高于蛋清中的含量(0.606±0.101) ng·g~(-1),且蛋黄中主要为全氟辛烷磺酸(Perfluorooctane Sulfonate,PFOS)(98.1%).通过风险评估可以得出,成都市居民对PFOS和PFOA的日摄入量分为85.6 ng·kg~(-1)·d~(-1)和4.38 ng·kg~(-1)·d~(-1),低于欧盟食品安全局推荐的每日最大摄入量,不会对成都市居民造成即时伤害.     

岷江流域全氟化合物的污染特征及排放通量

采用超高效液相色谱串联质谱分析了四川省岷江流域水体中13种全氟化合物（PFASs）的浓度水平.结果表明,岷江流域水相中PFASs的浓度为1.54~30.2ng/L,平均值为（11.2±8.0）ng/L,浓度最高点出现在乐山下游（30.2ng/L）.其中,岷江流域水相中最主要的PFASs为全氟丁烷羧酸（PFBA）,浓度为0.16~28.4ng/L,占总全氟化合物的54.0%~94.1%（都江堰除外）.岷江流域沉积物中PFASs浓度最高点在宜宾三江（岷江、金沙江和长江）汇合处（47.5ng/g dw）,最低值在都江堰（0.334ng/g dw）.其中,主要的PFASs是全氟己烷羧酸（PFHxA）（4.44%~66.9%）和全氟辛烷羧酸（PFOA）（1.52%~77.5%）.岷江流域PFASs的年排放通量为1.443t/a,排放通量最高的为PFBA（1.037t/a）,占总排放通量的71.9%.     

全氟和多氟烷基化合物微生物降解与转化研究进展

全氟和多氟烷基化合物(PFASs)因其持久性、长距离迁移性、生物积累性和生物毒性而受到广泛关注.目前世界上对环境中PFASs的监测和管控主要针对全氟烷基酸(PFAAs).而大部分多氟烷基化合物在环境中能够被微生物降解为PFAAs,也被称为前体物.因此,探究前体物在环境中的微生物转化行为有助于综合评价PFASs的环境风险,以及制定相关的管控和修复措施.虽然PFAAs一直被认为是环境中的“永久化合物”,但近年来,PFAAs的厌氧微生物还原脱氟作为一项极具潜力且充满挑战的修复技术,成为研究的一个前沿热点.系统总结了前体物(氟调化合物和全氟辛烷磺胺衍生物)、 PFAAs和新型PFASs在微生物作用下的降解规律和转化路径,并讨论了PFASs微生物降解的影响因素,最后提出未来的研究方向.     

植物对PFAS的富集机制研究进展

本文通过文献梳理,分析了全(多)氟烷基化合物(PFAS)对植物的暴露途径;统计了已发表文献中36种植物对19种PFAS的转运、富集特征;系统地阐释了PFAS从环境介质到植物组织内的迁移、积累机制;讨论了PFAS分子结构(如全氟碳链长度、头部官能团)、植物生理特性、环境因素对该富集过程的影响,并提出了未来有关植物富集PFAS可关注的重点和方向,以期能深入认识PFAS在环境介质-植物根际-植物组织内的赋存与迁移转化特征,更好地管控评估PFAS污染场地并制定植物修复方案,为开展生态与健康风险评价提供参考。     

阴-非混合表面活性剂对DNAPLs的增溶作用

表面活性剂增溶修复是一种有效的土壤有机污染修复技术.采用静态平衡法比较研究了单一的阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)和非离子表面活性剂聚氧乙烯失水山梨脂肪酸酯醇醚(TWSO)及其混合表面活性剂对3种氯代烃化合物氯苯(CB)、1,2-二氯苯(1,2-DCB)和三氯乙烯(TCE)的增溶作用.考察了无机盐离子Na 、M2 和Ca2 对增溶作用的影响,以期为土壤和地下水重非水相液体(DNAPLs)污染提供新的修复途径.结果表明,阴-非混合表面活性剂TW80-SDS对3种化合物的增溶效果明显强于单一的阴离子表面活性剂SDS,混合表面活性剂的临界胶束浓度(CMC)随着非离子表面活性剂质量分数的增加而降低,其增溶能力随着非离子表面活性剂质量分数的增加而增加,对污染物的增溶程度排序为:三氯乙烯＞氯苯＞1,2-二氯苯.表面活性剂在临界胶束浓度以上,对有机物的分配系数Kmc与有机物的辛醇-水分配系数Kow相当,而增溶比与有机物的水溶解度呈正相关,与Kow、kow、溶质的摩尔体积和表面活性剂的亲水-亲油平衡值HLB呈负相关.Na 、Mg2 和Ca2 能增大氯苯在表面活性剂中的表观溶解度,阴非离子表面活性剂SDS与TW80混合后能提高表面活性剂的抗硬水能力,提高增溶效率.     

HDTMA改性沸石同步去除氨氮和磷酸盐的效果及规律研究

天然沸石具有去除阳离子氨氮的作用,但不具有去除阴离子的作用.用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)对天然沸石进行改性.在静态条件下,利用天然沸石及改性沸石对模拟污水中氮磷的去除效果和规律进行了研究.结果表明,天然沸石对氨氮的去除率在75％以上,对磷几乎没有去除.HDTMA改性后的沸石对氨氮的去除率有所下降,但在5％之内;对磷酸盐的去除有明显提高,最佳改性剂质量浓度为30 g/L.随污染物质量浓度增加,改性沸石的吸附量增大,最后缓慢趋于平衡;吸附平衡数据与Langmuir等温吸附模型十分吻合.正交试验结果显示,混合溶液中各目标污染物之间没有相互干扰作用.氨氮的绝对浓度是改性沸石对氨氮吸附最主要的影响因素,表面活性剂质量浓度是改性沸石吸附磷酸盐最重要的影响因素.在污染物配比、污染物浓度级别、改性剂质量浓度分别为30:5、1和30 g/L时,改性沸石对磷酸根的去除率最大,为56.6％,同时氨氮的去除率高达93.6％.     

两性修饰膨润土对苯酚的吸附及热力学特征

采用两性修饰剂十八烷基二甲基甜菜碱(BS-18)制备两性修饰膨润土,通过X射线衍射和有机碳质量分数分析表征了修饰土的结构;以批处理法研究了两性修饰膨润土对苯酚的吸附规律,考察了修饰比例、温度、pH和离子强度这4个因素对吸附的影响,并从吸附等温线和吸附热力学角度分析探讨了其吸附机制.结果表明,两性修饰土的底面层间距与修饰比例呈正相关;两性修饰后的土样对苯酚的吸附能力显著增强,20℃和40℃时均表现为150BS(150%BS-18)>100BS(100%BS-18)>50BS(50%BS-18)>25BS(25%BS-18)>CK;吸附量随温度、pH的增加而减小,随离子强度的增大而增大;Henry模型适用于描述苯酚的吸附;苯酚在供试土样上的吸附以分配作用为主,分配系数与有机碳质量分数呈正相关;BS-18修饰土样吸附苯酚是一个自发的物理吸附过程,在0～100%CEC比例时,随修饰比例的增大,吸附呈现焓减、熵增特征,而100%～150%CEC阶段,吸附则表现出相反的特征.