等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

Supercritical water oxidation of polyvinyl alcohol and desizing wastewater：Influence of NaOH on the organic decomposition

Polyvinyl alcohol is a refractory compound widely used in industry. Here we report supercritical water oxidation of polyvinyl alcohol solution and desizing wastewater with and without sodium hydroxide addition. However, it is difficult to implement complete degradation of organics even though polyvinyl alcohol can readily crack under supercritical water treatment. Sodium hydroxide had a significant catalytic effect during the supercritical water oxidation of polyvinyl alcohol. It appears that the OH ion participated in the C-C bond cleavage of polyvinyl alcohol molecules, the CO2-capture reaction and the neutralization of intermediate organic acids, promoting the overall reactions moving in the forward direction. Acetaldehyde was a typical intermediate product during reaction. For supercritical water oxidation of desizing wastewater, a high destruction rate (98.25%) based on total organic carbon was achieved. In addition, cases where initial wastewater was alkaline were favorable for supercritical water oxidation treatment, but salt precipitation and blockage issues arising during the process need to be taken into account seriously.     

催化技术对绿色化学的影响研究

绿色化学又称环境友好化学,它是在化学产品的设计、制造和应用过程中运用一套原理和理论来减少或者消除对有害物质的生产和利用的一门学科。绿色化学工艺的目标是用化学的技术和手段去减少或消除那些对人类健康有害的原料、产物、副产物、溶剂和试剂等的产生或应用。催化技术是绿色化学工艺研究及应用的重要手段,简要介绍了绿色化学与催化的关系、催化剂的研究进展及典型实例,并列举了几种新型绿色催化剂,详细分析了其环境友好特性。     

锌在辽宁红沿河核电站的大气腐蚀研究

通过锌在红沿河核电站的大气暴露试验,研究了锌在红沿河地区SO2,Cl-含量较高以及高湿的环境条件下的腐蚀规律。试验结果表明锌的腐蚀质量损失与暴露时间呈线性关系。利用扫描电子显微镜、Fourier变换红外光谱仪以及X射线衍射仪对锌表面腐蚀产物进行了分析,进一步分析了腐蚀质量损失与暴露时间呈线性关系的原因,并探讨了锌在SO2,Cl-含量较高以及高湿的环境条件下的腐蚀机理。     

低温等离子体-催化协同降解挥发性有机废气

低温等离子体-催化协同技术适合于各类挥发性有机物的治理,特别是大气量低浓度的有机废气的处理.高效催化剂的加入可 以显著提高等离子体反应中有机废气的降解效率,减少有害副产物的生成以及提高反应器的能量利用率.从反应器、催化剂以及背景气体等方面探讨了该技术实现产业化需要解决的问题,结合低温等离子体与催化剂的相互作用、等离子体...     

Ce3+与Cu2+协同强化芬顿体系氧化苯酚的效能与机制研究

研究了Ce~(3+)与Cu~(2+)协同强化芬顿体系在不同初始条件下对水中苯酚的氧化效能与机制.结果表明,在p H适用范围的宽度和H_2O_2浓度变化方面,Ce~(3+)/Cu~(2+)/Fe~(2+)/H_2O_2体系比传统的芬顿体系更具有优势,该体系在p H=5.0、H_2O_2浓度为2.0mmol·L-1的条件下,仍可以对苯酚保持相对较高的氧化效能;Cu~(2+)可能会借助反应过程中的中间产物(醌类物质)生成Cu+,Cu+催化H_2O_2分解生成·OH,Ce~(3+)可能促进体系内醌类物质的形成,加快Fe~(3+)与Fe~(2+)的循环效能,在一定程度上提高了芬顿体系中H_2O_2分解生成·OH的速率,说明Cu~(2+)与Ce~(3+)对芬顿体系的强化作用具有协同性;自由基终止剂依然可以抑制Ce~(3+)、Cu~(2+)强化的芬顿体系对苯酚的降解,由此说明体系中起到氧化作用的活性物种仍然是羟基自由基(·OH).     

感应电芬顿降解二甲基砷的效果与机理研究

二甲基砷作为甲基砷的主要种类之一,主要由含砷废水的排放和农药滥用进入环境水体,进而严重威胁着人类的健康.通过改进电芬顿反应中Fe~(2+)的投加方式,构建了以铁棒为感应阳极、RuO_2/Ti网为阳极、2个活性炭纤维为双阴极的感应电芬顿体系.为探究感应电芬顿体系对二甲基砷的降解效果与机理,考察了反应过程中初始pH、电流密度、反应物初始浓度等因素对二甲基砷去除效果的影响.结果表明,在初始pH值为3,电流密度为2 m A·cm~(-2),二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1)的最佳条件下,经感应电芬顿反应240 min后,二甲基砷去除率高达94.4%.在此体系中,感应铁电极不断释放的Fe~(2+)与阴极产生的H_2O_2发生电芬顿反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷、As(Ⅲ)和As(V),同时,铁离子水解生成的铁的羟基络合物将二甲基砷、一甲基砷、As(III)和As(V)吸附在其表面,从而达到二甲基砷的高效去除.     

BiOBr/Bi2MoO6异质结的构筑及对甲基橙的吸附/光催化性能的协同作用机制

采用简单的沉积-沉淀法合成了BiOBr/Bi_2MoO_6(BOB/BMO)异质结,采用XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、FT-IR、UV-Vis-DRS、PL、PC和EIS等测试技术对光催化剂的物相组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统表征,并以模型污染物甲基橙(MO)的吸附和光催化降解作为探针来评价BiOBr/Bi_2MoO_6异质结的吸附性能与光催化活性增强机制.SEM和TEM分析结果表明,所得Bi_2MoO_6微球由大量厚度约为20~50 nm的纳米片组成;沉淀-沉积法所得样品的形貌分析显示,尺寸约为10 nm的BiOBr量子点均匀沉积在Bi_2MoO_6微球表面,形成的新颖的BOB/BMO异质结.N2吸附/脱附结果表明,Bi_2MoO_6和BiOBr形成异质结具有大的比表面积(64.94 m2·g-1),且表面孔结构丰富.吸附/光催化降解实验结果表明,与纯Bi_2MoO_6或者BiOBr相比,BOB/BMO异质结表现出更好的吸附性能和光催化活性.吸附/光催化协同作用机理分析表明,BOB/BMO异质结具有大的比表面积和丰富的孔结构是其吸附性能增强的主要原因.此外,光致发光(PL)谱、光电流(PC)和交流阻抗(EIS)分析进一步揭示了BOB/BMO异质结有利于光生载流子的分离与转移,导致光催化活性增强,二者的协同作用使其对MO具有优越的去除性能.此外,BOB/BMO异质结较稳定,重复使用性能良好,有望用于MO废水的实际处理.     

改性生物炭负载纳米零价铁去除水体中头孢噻肟

抗生素对环境的危害已经引起了人们的广泛重视.本实验以改性生物炭(MB)为载体制备了负载纳米零价铁的功能生物炭(Fe/MB).以头孢噻肟(CFX)为目标抗生素,研究了该材料对头孢噻肟的降解特性及影响因素,并探讨了去除机理.实验结果表明,50 min内头孢噻肟的去除率为92%(Fe/MB用量为0.4 g·L~(-1),溶液p H=5.0,头孢噻肟浓度为20 mg·L~(-1),振荡速率为200 r·min~(-1),柠檬酸浓度为1.47 mmol·L~(-1)).头孢噻肟的去除过程存在改性生物炭的吸附和纳米零价铁还原降解的协同作用,数据符合伪二级反应动力学方程(R20.99).采用紫外可见光谱结合质谱分析了降解产物的结构并提出头孢噻肟的降解途径.