不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究

研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性,利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质,并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时,评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能,研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量,并采用飞行时间质谱(TOF-MS)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了反应产生的有机副产物.结果表明:液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径,样品孔径随沉积剂用量增加而减小;同时,样品均具有相同的MFI骨架结构,比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大,但对碳平衡有影响,孔径越大,碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量,同时更多臭氧参与反应,生成·OH和O·,促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡.     

超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

滇池草海间隙水与上覆水氮磷时空变化特征

本文连续12个月监测了滇池草海柱状沉积物间隙水和上覆水不同形态氮磷浓度的垂向变化,揭示了不同季节间隙水与上覆水氮磷浓度差异及其形态组成贡献率,探讨了间隙水氮磷组成及氮/磷比值在湖泊富营养化及内负荷控制中的重要意义.结果表明:(1)草海间隙水NH_4~+-N浓度显著高于上覆水,而上覆水中NO_3~--N浓度显著高于间隙水,春、夏和秋季(2~11月)间隙水SRP浓度显著高于上覆水,而冬季(12月和1月)则与之恰好相反;(2)草海间隙水以NH_4~+-N和SRP贡献为主,分别占DTN和DTP的61%和78%,而上覆水则以DON和DOP贡献为主,分别占DTN和DTP的44%和81%,与春季和冬季相比,夏、秋季间隙水NH_4~+-N和SRP贡献率显著增加,而NO_3~--N、DON和DOP贡献率明显下降;(3)草海间隙水DTN/DTP、(NH_4~+-N+NO_3~--N)/SRP和DON/DOP比值均表现为春季冬季夏季秋季,而上覆水氮/磷比值则以春季较高,夏、秋和冬季相对较低.     

Study on the effects of organic matter characteristics on the residual aluminum and flocs in coagulation processes

Characteristics of organic matter may affect the residual aluminum after the coagulation process. This study reported the results of a survey for one drinking water treatment plant and measured the concentration of residual aluminum species with different molecular weights. Survey results indicated that humic acid or organic matter whose molecular weight was smaller than 1500 Da had significant effects on residual aluminum. All the treatment processes were ineffective in removing dissolved organic matter whose molecular weight was smaller than 1500 Da. These results also indicated that the addition of sand or polyacrylamide in the coagulation process could greatly decrease the concentration of humic acid, and the concentration of residual aluminum also decreased. These results revealed that for all water samples after filtration, the majority of total residual aluminum existed in the form of total dissolved aluminum, accounting for 70%–90%. The concentration of residual aluminum produced in bovine serum albumin solutions indicated that when the DOC was larger than 4.0 mg/L, there were still significant differences when the solution pH value varied from 4.0 to 9.0.     

喷泉产生的细菌气溶胶空间分布特性

为阐明喷泉产生的细菌气溶胶空间分布特性,利用大肠杆菌NK5449作为试验菌株,通过喷泉喷洒试验,使用安德森六级空气采样器采集喷泉周围空间的细菌气溶胶,研究各级细菌气溶胶的浓度和粒径分布特征和变化规律,并分析其与液滴直径的相关性.结果表明,在高度0.75~1.75 m,距离喷头0.5~3 m的范围内,细菌气溶胶总浓度在(38±15)~(676±92)CFU·m-3之间,并随着高度的增加和与喷头之间水平距离的增大而逐渐降低,且与液滴直径呈显著负相关(P0.05);随着与喷头水平距离的增大,粒径大于4.7μm的细菌气溶胶粒子所占比例出现先降后升的变化趋势;而粒径在2.1~4.7μm之间的粒子所占比例则是先升后降.与喷头水平距离0.5 m以外的各点,细菌气溶胶粒子的粒径大都集中在1.1~4.7μm范围内.距离喷泉较远处的人吸入小粒径细菌气溶胶的风险不容忽视.     

无机型城市景观水体表观污染的悬浮颗粒物粒度分布特征:以中国运河苏州段为例

基于悬浮颗粒物粒度分布特性能为水环境表观质量研究提供重要信息,以流经苏州市市内运河水为研究对象,探讨无机型城市景观水体中不同表观污染程度下水中悬浮颗粒物的粒度分布特性及其影响因素,从悬浮颗粒物的粒径角度来解释无机型景观水体表观污染机制.结果表明,无机型水中悬浮颗粒物以单峰分布为主,中值粒径范围13~25.2μm,组分Ⅱ(粒级3.8~16μm)是优势组分,体积分数范围29.4%~59.6%;水体表观污染的敏感组分为组分Ⅱ(粒级3.8~16μm)和组分Ⅳ(粒级32~64μm),表观污染指数(SPI)与组分Ⅱ和组分Ⅳ体积分数关系具有分段性,分段节点是浊度为45NTU处,浊度小于45NTU时,SPI值与组分Ⅱ体积分数呈显著正相关,与组分Ⅳ体积分数呈显著负相关;当浊度大于或等于45NTU时关系相反.影响苏州运河水粒径分布的因素主要是生物因子和水动力条件,生物因子的作用主要表现为藻类的增加,水动力条件的作用是使水体发生再悬浮,导致水中大颗粒物质的增加.     

不同粒径垃圾焚烧飞灰重金属毒性浸出及生物可给性

对城市生活垃圾焚烧飞灰的化学性质和粒径分级毒性进行分析研究,并采用美国EPA的毒性浸出程序TCLP(toxicity characteristic leaching procedure)、欧盟危险废物鉴别浸出标准(EN12457-2)、逐级浸出程序SEP(sequential extraction procedure)与体外模拟实验方法 PBET(physiologically based extraction test)对不同粒径的焚烧飞灰中重金属浸出效果进行对比研究.结果表明,焚烧飞灰的主要组成元素为Ca、Si、Al、Mg、Fe、Na和K;58.7%的飞灰粒径分布在38~106μm,粒径小于150μm的焚烧飞灰占总量的90%以上.重金属Cu、Pb和Cd等在各粒径飞灰中主要以残渣态的形式存在,可交换态较少.TCLP结果证实,除As和V外,Zn、Cu和Pb的浸出量随飞灰粒径的减小呈先增大后减少的趋势,粒径在38~106μm下Zn的浸出量最大为547 mg·kg~(-1),而采用欧盟浸出标准,所有粒径飞灰的重金属浸出量都较低.PBET实验中Zn、Pb、Cu和As的浸取浓度分别达3 270、339、335和16.8 mg·kg~(-1),其结果显著高于TCLP重金属浸出量,说明焚烧飞灰中重金属对于人体具有潜在的生物有效性.     

南京北郊冬春季气溶胶数浓度变化特征分析

使用APS-3321对2014年南京北郊冬春季0.5~20μm粒径段大气气溶胶数浓度进行了较长时间的连续观测,对其变化特征进行了分析.观测期间南京北郊冬、春季大气气溶胶平均数浓度分别为(364.8±297.8)个·cm~(-3)和(79.6±62.4)个·cm~(-3),细粒子(0.5~1.0μm)分别占整个观测粒径段数浓度的87.8%和86.6%,在不同时间段,数浓度变化很大.南京北郊数浓度具有明显的日变化特征,夜晚浓度高,白天浓度低,冬季07:00和春季09:00达到早高峰,冬季17:00和春季18:00数浓度开始迅速增加.数浓度粒径谱分布冬季为单峰型,峰值粒径在0.583~0.626μm之间,春季峰值粒径小于0.542μm,冬季峰值粒径大于春季.随着相对湿度的增加气溶胶数浓度不断增加,同时峰值粒径向较大粒径方向偏移,体现了吸湿增长对气溶胶粒径谱分布的影响.观测期间,霾天比例高达83.3%,随着霾污染加重,在小于2.0μm的粒径段数浓度显著增加且冬季更为明显;春季,细粒子比例随霾的加重而增加,但冬季由于气溶胶老化导致大粒径粒子浓度显著增大,重度霾天时,细粒子比例有所降低.对1月典型污染过程的分析表明,气团来源与地面风向存在很好的对应关系,苏北近距离污染输送和地面小风造成的污染物累积是此次重污染过程形成的重要原因.     

石家庄秋季一次典型霾污染过程水溶性离子粒径分布特征

为研究石家庄秋季典型霾污染过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2013年10月15日到11月14日利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)对石家庄城区大气颗粒物进行了为期一个月的连续采样,并使用离子色谱仪对观测期间一次霾污染过程颗粒物中8种水溶性无机离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))进行了分析.结果表明,石家庄秋季颗粒物污染严重,采样期间PM10和PM2.5日均值分别达到(361.2±138.7)μg·m~(-3)和(175.6±87.2)μg·m-3,PM_(2.5)日均值达到国家环境空气质量二级标准的2.3倍.此次污染过程,优良天、轻/中度污染天和重度污染天总悬浮颗粒物中总水溶性无机离子(TWSII)浓度日均值分别为(64.4±4.6)、(109.9±22.0)和(212.9±50.1)μg·m-3,由优良天过渡到重度污染天,总水溶性无机离子中二次无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)的比例由44.9%上升至77.6%,此次的霾污染过程主要来源于二次无机离子的生成和积累.优良天,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+呈现双模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,而在轻/中度污染天和重度污染天,逐渐转变为单模态分布,峰值出现在0.65~1.1μm,随着高湿度下液相反应的加剧,二次无机离子由凝结模态向液滴模态转移的迹象明显.Na+、Mg~(2+)和Ca~(2+)这3种离子在优良天、轻/中度污染天和重度污染天的粒径分布相似,均以粗模态形式存在,在4.7~5.8μm出现峰值;K~+、Cl~-在优良天、轻/中度污染天和重度污染天均为双峰分布,但峰值出现的粒径段有所改变.     

北京地区不同天气条件下气溶胶数浓度粒径分布特征研究

2012~2014年,在北京城区利用宽范围粒径谱仪(WPS-1000XP)对气溶胶数粒径分布特征进行观测,进而分析了不同季节与不同天气条件下气溶胶粒径分布的变化特征.结果表明,春季爱根核模态气溶胶日均数浓度值最高,秋季最低;春季和冬季积聚模态下日均数浓度较高,夏季最低;粗模态气溶胶日均浓度在冬季最高.爱根核模态粒子数浓度日变化特征最为显著,受交通源及夏季中午前后的光化学作用影响明显.春、秋、冬季积聚模态状态气溶胶数浓度夜晚高于白天,粗模态粒子没有明显的日变化特征.重污染过程中,积聚模态气溶胶对于PM_(2.5)质量浓度起到决定作用,通常需通过北风的清除才能有效降低PM_(2.5)浓度;降雨及降雪对粗模态粒子的清除效果较为明显,而小风和静风状态下,降水对积聚模态的气溶胶没有明显的清除作用;沙尘过程中,粗模态粒子浓度显著增加,而积聚模态气溶胶却被明显清除.