Carbofuran removal in continuous-photocatalytic reactor: Reactor optimization,rate-constant determination and carbofuran degradation pathway analysis

Carbofuran (CBF) removal in a continuous-flow photocatalytic reactor with granular activated carbon supported titanium dioxide (GAC-TiO₂) catalyst was investigated. The effects of feed flow rate, TiO₂ concentration and addition of supplementary oxidants on CBF removal were investigated. The central composite design (CCD) was used to design the experiments and to estimate the effects of feed flow rate and TiO₂ concentration on CBF removal. The outcome of CCD experiments demonstrated that reactor performance was influenced mainly by feed flow rate compared to TiO₂ concentration. A second-order polynomial model developed based on CCD experiments fitted the experimental data with good correlation (R² ～ 0.964). The addition of 1 mL min^?1 hydrogen peroxide has shown complete CBF degradation and 76% chemical oxygen demand removal under the following operating conditions of CBF ～50 mg L^?1, TiO₂ ～5 mg L^?1 and feed flow rate ～82.5 mL min^?1. Rate constant of the photodegradation process was also calculated by applying the kinetic data in pseudo-first-order kinetics. Four major degradation intermediates of CBF were identified using GC-MS analysis. As a whole, the reactor system and GAC-TiO₂ catalyst used could be constructive in cost-effective CBF removal with no impact to receiving environment through getaway of photocatalyst.     

类Fenton反应对偶氮染料橙黄II的脱色研究

以橙黄II染料溶液为研究对象,通过正交实验确定了Fe-NTA/H2O2构成的类Fenton反应中各影响因子的最佳操作条件为:[H2O2]=20 mmol/L,[Fe-NTA]=2.5 mmol/L,pH=3。同时考察了反应时间、溶液pH值、H2O2浓度、Fe-NTA浓度对脱色效率的影响。实验表明脱色反应在30 m in内基本完成,类Fenton试剂能在较宽的pH范围内保持较好的脱色效果,而且在pH=6时,类Fenton试剂比传统Fenton试剂的脱色效率提高约75%。增加双氧水浓度可以提高橙黄II溶液脱色率,但超过20 mmol/L后效果提高不明显。在0.5~2.5 mmol/L的范围内,Fe-NTA浓度对脱色效果的影响不显著。     

微气泡臭氧化强化吸收-氧化处理高浓度乙酸乙酯气体

采用微气泡臭氧化处理模拟高浓度乙酸乙酯气体,考察了强化吸收与氧化去除体系的性能、反应动力学及氧化反应的过程。结果表明,微气泡臭氧化能明显提高易溶性乙酸乙酯气体吸收-氧化处理的效率,乙酸乙酯气体整体平均去除率高于96%,氧化矿化率可达到90.22%,高于普通气泡臭氧化过程的63.25%和47.15%。微气泡臭氧化可提高臭氧利用效率,累积臭氧利用率可达到85.5%,高于普通气泡中的58.6%;同时,还可强化·OH氧化反应,提高臭氧化反应效率,反应中臭氧消耗量与乙酸乙酯TOC去除量比值(R)仅为1.04 mg∙mg⁻¹,明显低于普通气泡臭氧化过程的1.53 mg∙mg⁻¹。微气泡臭氧化处理中,乙酸乙酯传质吸收和氧化矿化反应均符合表观零级动力学方程,氧化矿化速率与传质速率基本平衡。以上结果表明,微气泡臭氧化处理可实现长期稳定高效处理乙酸乙酯气体。     

沼渣生物炭基Fenton催化剂的制备及其高效降解吡虫啉农药废水的研究

以废弃物沼渣和含铁剩余污泥为原料,采用一步热解法制备沼渣生物炭基Fenton催化剂(以下简称催化剂),构建了非均相Fenton反应体系处理含吡虫啉模拟废水,考察了H2 O2和催化剂用量对吡虫啉去除率的影响.结果表明,非均相Fenton反应体系中,H2 O2最佳投加量为0.50 g/L,催化剂最佳投加量为1.00 g/L...     

高铁酸钾法去除水中1,1-DCE

选取水中常见的1,1-DCE为目标污染物,通过间歇实验探讨了目标化合物在以高铁酸钾为氧化剂的情况下,不同反应条件下的去除效果、反应动力学以及反应机理。实验结果表明,不同pH值对高铁酸钾去除1,1-DCE的反应速率影响很大,在pH=3时去除效果最好;反应符合一级动力学方程,去除速率随温度升高而增大,且活化能Ea为28.52 kJ/mol,表明温度对高铁酸钾的氧化性有很大影响;反应的ΔH*>0,ΔS*G*>0;以NaNO3调节反应体系的离子强度,当离子强度为0~0.2 mol/L时,高铁酸钾去除1,1-DCE的反应速率随离子强度的增大而减小。通过对实验机理的分析看出,高铁酸钾法去除卤代烃机理为氧化及吸附共存。     

C/N比对ANAMMOX与反硝化协同脱氮性能影响及其动力学

采用ASBR厌氧氨氧化(ANAMMOX)反应器,考察了不同C/N(NH4+-N)比时厌氧氨氧化与反硝化协同脱氮性能表现,并与无机环境下反应器的脱氮性能相比较。研究结果表明,C/N比决定了ANAMMOX/反硝化耦合反应的发展方向。当C/N4+-N和NO2--N的去除率分别为92%、95%、COD去除率大于96%,实现了氨氮及COD的同时去除;当C/N=1.33时,反硝化反应逐渐占据优势;当C/N>2.96时,反硝化作用成为主导反应,厌氧氨氧化反应受到明显抑制,氨氮去除率下降。采取批次实验方法研究了厌氧氨氧化与反硝化协同反应的动力学特性。用基质抑制动力学Haldane模型拟合不同基质浓度下的厌氧氨氧化活性,得到氨氮最大比增长速率为0.09 kg/(kg·d)(以VSS计),半饱和常数为8.4 mg/L、半抑制常数为1 198.2 mg/L;亚硝态氮最大比增长速率为0.27 kg/(kg·d)(以VSS计),半饱和常数为10.2 mg/L、半抑制常数为300.1 mg/L。采用Monod模型和Haldane模型分别拟合不同COD浓度和亚硝酸盐浓度下的反硝化性能,得到反硝化亚硝态氮最大比增长速率为0.2 kg/(kg VSS·d),半饱和常数为17.4 mg/L、半抑制常数为128.4 mg/L,COD半饱和常数为83.3 mg/L。     

磷酸铵镁结晶技术处理模拟氨氮废水

从工程应用角度出发,考察了不同氨氮起始浓度、反应温度、搅拌速率及搅拌时间对磷酸铵镁化学结晶技术沉氨效果的影响。研究结果表明,当氨氮起始浓度超过200 mg/L时,氨氮去除率达到90%以上。不同温度条件下,氨氮去除率超过80%。随着温度升高,氨氮去除率明显上升,最高可达90%以上。搅拌是晶粒生长的一个重要影响因素;搅拌速率对晶粒生长作用复杂,当搅拌速率低于150 r/min时,加速了晶粒生长,达2.25 nm;提高搅拌速率,晶粒大小降至1.54 nm。而搅拌时间对晶粒生长起着非常明显的促进作用;随着搅拌时间的延长,晶粒出现明显的增长,从5 min的0.47 nm长至120 min的1.71 nm。     

表面改性活性炭对水中头孢拉定的吸附性能

为了研究改性前后活性炭对水中低浓度头孢拉定的吸附效果,探讨了投加量、初始浓度、温度、pH值和时间对吸附去除率的影响。结果表明,经Fe(NO3)3溶液改性后,活性炭对头孢拉定的吸附能力得到加强;经Fe(NO3)3溶液浸渍改性获得的活性炭对头孢拉定的吸附,能很好地与Langmuir型等温方程拟合,线性相关数达0.98以上;吸附过程符合二级反应动力学描述,线性相关数达0.998以上。     

Fe-Mn基分子筛催化剂NH3低温选择性催化还原NO性能

采用柠檬酸法制备了不同Fe和Mn含量的Fe-Mn/HBeta催化剂,采用BET、XRD、SEM和XPS等方法对不同催化剂的特征参数进行表征,以氨气为还原剂,在空速为5 000 h-1的条件下,考察了活性成分负载量和焙烧温度对其活性的影响;探讨了催化剂的抗水抗硫性能.研究结果表明,焙烧温度为550℃、6%Fe-6%Mn/HBeta催化剂具有相对较优的催化活性,反应温度为90~230℃时,NO转化率为63.9%~96.99%,比表面积、孔体积和平均孔径分别为356.19 m2/g、0.61 cm3/g和16.83 nm,活性成分在催化剂表面高度分散,催化剂表面Mn主要以Mn3+和Mn4+存在,且以Mn4+居多;反应温度为180℃条件下,6%Fe-6%Mn/HBeta催化剂具有较好的抗水能力和同时抗水抗SO2能力,但单独抗SO2能力较差.     

载钴钛碳纳米纤维活化过一硫酸盐降解磺胺甲恶唑的效能及机理分析

本研究采用静电纺丝和热处理技术制备了一种网状负载钴钛双金属纳米颗粒碳纳米纤维催化剂(Co/TiO₂@CNFs),并通过SEM、TEM、HRTEM、HAADF-STEM、元素映射、XRD、氮气吸脱附、TGA、拉曼光谱、FTIR、XPS、Zeta电位等手段对催化剂进行了表征和分析,通过批式降解实验优化了二氧化钛(TiO₂)最佳负载量,并研究了催化剂投加量、PMS投加量、温度、pH、共存离子(Cl⁻、F⁻、HCO₃⁻和H₂PO₄⁻)等因素对磺胺甲恶唑(SMX)降解性能的影响。结果表明,TiO₂负载可提高催化剂的催化性能,TiO₂与所制备催化剂的最佳质量比为0.1%;在催化剂投加量为0.1 g·L⁻¹,PMS投加量为1 mmol·L⁻¹时,Co/TiO₂@CNFs在50 min内降解SMX≥99%;在pH为5.8~9内反应最佳;根据阿伦尼乌斯方程计算出反应体系的活化能为63.23 kJ·mol⁻¹;催化剂在4种共存离子存在下表现出较好的催化性能;经5次循环后,Co/TiO₂@CNFs催化降解性能仍保持较好。ESR分析和淬灭实验结果表明,4种活性物种(·OH、SO₄^·−、O₂^·−和¹O₂)参与到SMX的降解过程中,其中,¹O₂在Co/TiO₂@CNFs活化PMS过程中起主导作用。