石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.     

Visible light photocatalytic bismuth oxide coatings are effective at suppressing aquatic cyanobacteria and degrading free-floating genomic DNA

Access to safe drinking water free from microbial pollution is an issue of global concern. The use of photocatalytic thin films in water treatment has focused on titanium dioxide, which requires UV-activation, proving a potential barrier to upscaling and implementation in the real world. Visible-light-activated photocatalytic thin films, such as bismuth oxide, have recently been shown to have antimicrobial properties. However, more understanding of the photocatalytic effect on the microbial population in water is required. Glass beads coated with bismuth oxide were incubated with either Microcystis aeruginosa, Anabaena sp. or free-floating genomic DNA. The presence of bismuth oxide-coated glass beads was able to rapidly stop a population of cyanobacteria from increasing. The coated beads were also able to degrade genomic DNA. Leachate from the beads showed no increase in toxicity against human liver cells. This data demonstrates the efficacy of bismuth oxide-coated glass beads for controlling potentially dangerous cyanobacterial populations, whilst potentially reducing the amount of free-floating genomic DNA (an essential issue in the face of antimicrobial resistance) – all of which should be essential considerations in emerging water treatment technologies.     

两种铁基材料对污染农田土壤砷、铅、镉的钝化修复

制备得到了铁钙（FeCa）和铁锰（FMBO）两种铁基材料,用于钝化修复As、Pb和Cd污染土壤.研究采集了来自绍兴上虞（SY）、广东佛山（FS）、广东韶关（SG）、湖南浏阳（LY）、江西赣州（GZ）、贵州独山（DS）和安徽马鞍山（MAS）的7种重金属污染水稻土（潮泥土）,通过土壤培养试验,研究铁钙材料（FeCa）和铁锰材料（FMBO）对各类土壤溶液中As、Pb和Cd浓度动态变化的影响,对土壤中有效态As、Pb和Cd钝化效果的影响,以及在不同种类土壤中有效态As、Pb和Cd钝化效果差异及影响因素.结果表明,培养过程中,铁基材料处理下土壤溶液中As、Pb和Cd浓度均低于对照处理.研究发现,两铁基材料均能对土壤中As、Pb和Cd起到较好的钝化作用,相同添加量下,铁钙材料对土壤As的钝化效率优于铁锰材料,而材料之间对土壤Pb和Cd钝化效率无显著差异.铁钙材料处理下各种土壤As钝化效果表现为GZ > SG > DS和MAS,土壤铅钝化效果表现为FS>SY、LY和SG>MAS,土壤镉钝化效果表现为SY、GZ和DS>MAS;铁锰材料处理下各种土壤As钝化效果表现为SY、LY和GZ > DS > FS,土壤Pb钝化效果表现为FS > GZ > SY,土壤Cd钝化效果表现为DS > LY > MAS.各种土壤As钝化效率在两铁基材料处理下均与土壤黏土含量呈显著负相关,各种土壤Pb钝化效率在两铁基材料处理下均与土壤pH呈显著正相关,各种土壤Cd钝化效率在铁钙材料处理下与土壤黏土含量显著负相关.总体来看,两铁基材料均适用于各不同种类As、Pb和Cd污染土壤的治理.     

农田土壤施用系列新型氮肥后气态氮(NH3和N2O)减排效果比较:以夏玉米季为例

为了解不同品种新型氮肥相对常规施肥其氨(NH3)和氧化亚氮(N_2O)的减排效果,本文通过田间原位试验同步研究了夏玉米生长季氮肥施用后的农田NH_3挥发和N_2O排放及其主要驱动因子.以常规施肥(复合肥+尿素,CK)为对照,设置了5个肥料处理,分别为脲铵氮肥(UA)、稳定性复合肥料(UHD)、硫包衣氮肥(SCU)、脲甲醛复合肥(UF)和有机肥(OF),施氮量(以N计)均为300 kg·hm~(-2).相关分析结果表明,氨挥发和N_2O排放受环境因子影响,均与土壤WFPS呈显著负相关(P0.05),N_2O排放还与土壤硝态氮呈极显著正相关(P0.01).进一步回归分析表明,N_2O排放(F_(N_2O))主要取决于土壤硝态氮(x)含量的变化,而氨挥发(F_(NH_3))主要取决于土壤铵态氮(x)含量的变化.与CK相比,除了UA,其它肥料处理都降低了土壤的氨挥发,尤其是UF和OF处理减少了37%~43%.但对于N_2O排放,所有处理与CK皆无显著差异.进一步计算每种处理氨挥发和N_2O的气态氮损失总量,与CK相比,UHD、SCU、UF和OF分别减排了9%、5%、30%和23%,而UA增加了3%.     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

纳米二氧化锰/还原态氧化石墨烯复合材料催化臭氧降解苯酚的研究

制备以还原态氧化石墨烯为载体的纳米二氧化锰催化剂,并以苯酚为目标降解物,研究了其催化臭氧化性能,对影响催化臭氧化效果因素及降解机理进行了初步探讨。使用SEM、TEM和XPS对材料进行表征;纳米二氧化锰/还原态氧化石墨烯催化臭氧降解苯酚反应为准一级反应;催化剂的最佳使用量为0.2 g/L;当p H=3时,苯酚催化臭氧化去除率相对于单独臭氧提高了119.0%;催化剂连续使用4次性能良好。     

纳米Fe_3O_4强化混凝-Fenton氧化预处理垃圾渗滤液

采用纳米Fe_3O_4与Fe Cl3制备复合混凝剂,利用混凝沉淀-Fenton氧化工艺预处理垃圾渗滤液原水,研究其处理效果。结果表明:在纳米Fe_3O_4投加量为2 g/L,Fe Cl3投加量为1.4 g/L时制备的复合混凝剂,在p H值为6.5,转速为300 r/min下快速搅拌1 min,转速为100 r/min下慢速搅拌30 min,沉淀时间为30 min的条件下,COD去除率为56.8%,ρ(COD)可由5 240 mg/L降低到2 264 mg/L;利用Fenton氧化处理混凝处理出水,在H_2O_2的投加量为5.5 g/L,n(H_2O_2)∶n(Fe2+)=4,p H值为6,反应时间为80 min,反应温度为25℃的最佳条件下,COD和氨氮的去除率分别为55.7%和40.1%,最终出水ρ(COD)和ρ(氨氮)分别为1 003 mg/L和670 mg/L;该组合工艺对垃圾渗滤液有较好的处理效果,COD、色度和氨氮的去除率分别为80.8%、59.5%和76.2%。     

亚热带土壤氮素反硝化过程中N2O的排放和还原

将采集于江西鹰潭的45个发育于不同成土母质和不同利用方式的土壤样本,在密闭、淹水、充N2的严格厌氧条件下进行了28d的培养试验(30℃),在培育过程中,定期测定NO3--N(加入量为200mg·kg-1)含量和培养瓶上部空间N2O的含量变化.实验结果表明,N2O含量(N)随培养时间t的变化可用方程N=A×(1-exp(-k1 t))-B×exp(k2 t)拟合(A表示培养过程中N2O总排放量;B为常数;k1和k2分别为N2O排放速率常数和还原速率常数,拟合值和实测值之间回归方程的决定系数R2=0.84±0.11).不同土壤之间培养期间N2O总排放量(A)的变异可以用培养7d内被反硝化的NO3--N量和N2O排放率(A值与28d内被反硝化的NO3--N总量的百分比)进行解释(R2=0.829,p＜0.01).被反硝化的NO3--N量则主要受土壤有机碳含量或有机氮矿化量控制,N2O排放率则随k2的增大而呈指数下降(p＜0.01).由此可见,在该实验条件下,还原N2O能力强的土壤,在相同量的NO3--N被反硝化的情形下,排放的N2O可能较少.但影响k2值的主要因素还有待进一步研究.     

土壤及铁锰结核中锰氧化菌的氧化特性分析

利用从土壤铁锰结核及其附近土壤中分离筛选得到的4株锰氧化菌,研究了不同pH、Mn(Ⅱ)初始浓度下菌株的锰氧化效率及生长情况,并用SEM-EDS及TEM对菌株WHS26、GY16形成的生物氧化锰及水羟锰矿进行了表征.结果表明,pH及Mn(Ⅱ)初始浓度对菌株的锰氧化效率均有影响,4株菌在pH 7~8、Mn(Ⅱ)初始浓度为10~20 mmol·L-1时,锰氧化效率最高;GY16、WHS26形成的生物氧化锰的形貌与化学合成的水羟锰矿存在明显差异,前者呈胶膜状附着在菌株表面,后者呈结晶态.该结果可为生物氧化锰应用于重金属污染修复提供技术支撑.     

金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究

以氧化铝(α-Al_2O_3、γ-Al_2O_3)、氧化钙(CaO)、过渡金属氧化物(Mn O_2、α-Fe_2O_3、γ-Fe_2O_3、Ni_2O_3、CuO)为催化剂,考察了催化剂种类、添加比例等因素对六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)降解效果和产物组分的影响.结果表明,催化效果随催化剂添加比例的提高显著增加.在反应温度为350℃,反应时间1 h,金属氧化物添加比例为100∶1的条件下,碱土金属氧化物CaO及过渡金属氧化物中的α-Fe_2O_3和Ni_2O_3降解活性较好,这3种氧化物对HCB的降解率分别达到65.5%、100.0%和100.0%,脱氯率D_1分别为54.4%、81.9%和77.5%.HCB降解有机产物分析结果显示,8种金属氧化物与HCB样品反应产物中均存在低氯代苯,在α-Fe_2O_3和Ni_2O_3的催化作用下有2~4氯代低氯苯检出,说明在降解过程中存在明显的逐级脱氯/加氢反应;与CaO反应后的产物中低氯代苯较少,经拉曼光谱定性分析,有无序碳的检出,说明除了脱氯/加氢还存在脱氯缩合反应.