承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

土地利用变化对喀斯特水体溶解无机碳、总氮和总磷输出的影响——以贵州普定沙湾模拟试验场为例

耦联水生光合作用的碳酸盐岩风化碳汇是全球碳循环研究的关键问题,生物碳泵效应不仅能够稳定碳酸盐风化碳汇,也有利于改善水环境,而过量输入氮、磷会导致水环境变差。土地利用变化作为全球变化重要内容之一,对流域碳氮磷的输出具有重要影响,但关于土地利用变化对喀斯特水体溶解无机碳、总氮和总磷输出影响的研究有待进一步加强。本研究以贵州普定沙湾喀斯特试验场为研究对象,以研究土地利用变化对水文、水化学、溶解无机碳汇通量、总氮通量和总磷通量的影响。结果表明,流量、径流深、土壤CO₂浓度、pCO₂、HCO^-₃浓度和电导率呈现出夏秋季节高、春冬季节低的变化特征,与pH变化相反。样地间,土壤CO₂浓度、pCO₂、HCO^-₃浓度和电导率表现为草地>灌丛地>农耕地>裸土地>裸岩地,与pH变化相反。参与岩溶作用的土壤CO₂是造成水化学变化的主要原因。溶解无机碳汇通量和总氮通量呈现出夏秋季节高、春冬季节...     

上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

长江流域污染负荷核算及来源分析

为研究长江流域污染物输出的时空变化特征和来源,将长江流域划分为114个排污单元,195个纳污河段,应用污染物“产生-排放-入河-消减-输出”模型,结合长江流域2004—2007年的社会经济、水文监测资料,利用朱坨、寸滩、宜昌、大通4个监测断面2004—2007年逐月的水量和水质数据,通过连续演算核算长江流域各河段的污染物输出过程,进行区间污染物输出平衡分析,估算出姚港断面污染物输出过程. 结果表明,各断面计算数据与实测数据相对误差不超过20%,模型及参数组合的可靠性较好. 点源对COD_Mn输出贡献较大,占56.4%;非点源对TN、TP的贡献大,分别占74.3%和92.1%. 从污染物输出分布来看,江西、四川、湖南、湖北四省占流域污染物输出总量的60%以上,贡献率较大,是流域污染物输出的重要区域.      

成都市城区大气VOCs季节污染特征及来源解析

为研究成都市城区大气VOCs季节变化特征,本研究在2018年12月至2019年11月对VOCs组分进行监测,并对VOCs的浓度水平、各化学组成、化学反应活性和来源进行分析.结果表明,成都市城区春、夏、秋和冬季VOCs的平均体积分数分别为32.29×10~(-9)、 36.25×10~(-9)、 40.92×10~(-9)和49.48×10~(-9),冬季的浓度明显高于其他季节,春季和夏季的浓度水平相差不大,各季节VOCs的组分浓度水平有所差异,冬季烷烃占总VOCs的比例最大,可能受机动车排放的影响较明显;夏季和秋季含氧(氮)挥发性有机物占比远高于春、冬季,一次源的挥发排放和二次转化的生成贡献较大;成都市城区不同季节大气中VOCs平均浓度排名靠前的关键组分基本无变化,主要是C_2～C_4的烷烃、乙烯、乙炔及二氯甲烷等,可能受机动车尾气、油气挥发、溶剂使用和LPG燃料等影响明显,夏季丙酮以及乙酸乙酯等含氧有机物浓度贡献突出;根据·OH消耗速率和OFP计算可知关键活性物种主要为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1-己烯、甲苯、异戊烷和正丁烷等,这些物种应该优先减排和控制;四季VOCs源解析结果显示:春、夏季温度较秋、冬季高,光照更强,PMF明显解析出天然源和二次排放贡献,同时,由于夏季温度较高,解析出油气挥发占9%;秋、冬季占比增加的源主要为机动车尾气和燃烧源,燃烧源的排放占比在25%左右,另餐饮源的排放占比在9%左右.     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2×d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2×d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.     

湖北丹江口水库主要离子化学季节变化及离子来源分析

2004～2006年对丹江口水库中的5个点位水质的 t 、pH、EC、TDS、ORP、SO^2-₄、Cl^-、NO^-₃、HCO^-₃、Ca²⁺、Mg²⁺、Na⁺、K⁺和Si进行了测定.综合运用方差分析及主成分分析对它们的季节变化及其来源进行了研究.结果表明,丹江口库区水体呈弱碱性,属于弱矿化度水,水质类型为HCO^-₃-Ca型水.主要阴、阳离子浓度范围为：Cl^-,（4.0±0.5～6.9±1.8）mg·L^-1;NO^-₃,（4.6±0.9～6.8±1.7）mg·L^-1;SO^2-₄,（24.3±2.7～35.4±6.9） mg·L^-1;HCO^-₃,（133.0±11.7～153.5±29.6）mg·L^-1;Na⁺,（2.0±0.3～5.3±1.0）mg·L^-1;K⁺,（0.7±0.09～1.6±0.7） mg·L^-1;Ca²⁺,（33.0±2.1～46.6±0.8）mg·L^-1;Mg²⁺,（8.0±2.5～10.5±3.2）mg·L^-1.方差分析显示除HCO^-₃和Si外,t、pH、EC、TDS、ORP、SO^2-₄、Cl^-、NO^-₃、Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺都表现出了显著的季节性差异,主要离子化学汛期浓度均小于对应的非汛期浓度.Na⁺和Mg²⁺的浓度只表现出秋汛<秋季,NO^-₃和SO^2-₄浓度却呈现出秋汛>秋季,这主要归因于降雨的大气沉降对水化学的贡献不同.HCO^-₃占主要阴离子的75%～88%,Ca²⁺和碱土金属分别占主要阳离子的60%～80%和87%～96%,表明碳酸盐岩风化是水体质子的主要来源及主要化学风化类型.参照我国及世界卫生组织饮用水标准,主要离子的浓度并未对人体产生危害.     

多云天气异戊二烯排放通量的计算

根据2002和2003年夏季内蒙古草原的实测资料,发现多云天气下,云通过可见光辐射对异戊二烯排放带来明显影响.研究和提高云量较大条件下异戊二烯排放通量计算的准确性是非常必要和重要的,它将有助于全面了解和准确估算不同天气、所有时段异戊二烯的排放通量.研究表明,对于云量≥6的时段,可以将经验公式中的大气质量(m)取为1,并使用原计算系数来计算异戊二烯的排放通量,其计算值与观测值相对偏差的平均值可降为72%,该方法可以明显降低多云天气下排放通量计算值的不确定性.      

鄱阳湖微囊藻毒素时空分布格局及其与理化和生物因子的关系

本文分别于2012年4月(春季)、8月(夏季)、10月(秋季)和2013年1月(冬季)在鄱阳湖进行了4次野外调查和样品采集,采用超高效液相色谱-串联质谱仪(UPLC-MS/MS)对鄱阳湖水柱中常见的3种微囊藻毒素(MC-RR、MC-YR和MCLR)的质量浓度进行定量分析,探寻了微囊藻毒素(microcystins,MCs)质量浓度的时空变化规律及其与湖泊环境理化因子和生物因子之间的关系.结果表明,MC-RR是鄱阳湖MCs的主要毒素种类.胞内微囊藻毒素(intracellular MCs,IMCs)与微囊藻生物量(r=0.47,P0.01)、颤藻生物量(r=0.68,P0.01)、蓝藻生物量(r=0.56,P0.01)、Chl-a(r=0.28,P0.01)之间均具有显著的正相关关系,但与鱼腥藻生物量之间没有明显的相关关系(P0.05),这说明微囊藻和颤藻是鄱阳湖微囊藻毒素的主要产毒藻类.IMCs与水温(r=0.51,P0.01)、透明度(r=0.69,P0.01)、Fe(r=0.43,P0.01)和Zn(r=0.43,P0.01)之间均呈现显著的正相关关系,与TN(r=-0.44,P0.01)、TP(r=-0.29,P0.01)、NO-2-N(r=-0.28,P0.05)、NH+4-N(r=-0.33,P0.05)、Ca(r=-0.34,P0.01)和Mg(r=-0.35,P0.05)均呈现显著的负相关关系,但与pH、PO3-4-P、NO-3-N、电导率、高锰酸盐指数、Cu离子之间的相关关系不显著(P0.05),这说明光照强度(透明度反映)、氮、磷、水温是控制鄱阳湖微囊藻毒素产生的重要因子,金属离子Ca、Mg、Fe、Zn在一定程度上能影响微囊藻毒素的产生.鄱阳湖IMCs和胞外微囊藻毒素(extracellular MCs,EMCs)呈现相似的季节变化趋势,即夏季最高,其次为秋季,冬季和春季较低.鄱阳湖IMCs的空间分布整体上呈现东部湖汊群、松门山周围以及蚌湖和蚌湖进入鄱阳湖的入湖口较高,其它区域较低的趋势,而EMCs的高值区位于松门山周围和蚌湖及其入湖口.     

贵州红枫湖水体溶解有机质的剖面特征和季节变化

溶解有机氮(dissolved organic nitrogen,DON)与溶解有机碳(dissolved organic carbon,DOC)相结合在湖泊水体溶解有机质(dissolved organic matter,DOM)的研究中少有报道.本研究对贵州喀斯特地区高原性湖泊———红枫湖水体DOC和DON的含量进行了近2a的测定,研究了DOM的剖面特征和季节变化,并探讨了DOM垂向分布和季节变化的影响因素.结果表明,红枫湖DOC的浓度范围为1.60～3.08 mg·L^-1,DON的浓度范围为0.10～0.37 mg·L^-1.在湖水混合期表层和底层的DOC和DON的浓度基本一致,在湖水分层期DOC和DON浓度表现出从表层往底层减小的趋势.表层水体(0～2m或3m)DOC的浓度在春末夏初或夏季达到最大,DON的浓度在春末夏初稍高于其它月份.结合叶绿素和降雨的数据分析认为,藻类活动和陆源输入直接导致了表层水体DOM的季节变化模式.DOM的C/N在一般情况下向下增大,但在夏季南湖的垂向水柱上,DOC和DON的浓度在12m以下增大,C/N从12m的18.1下降为14m的14.9,并向下持续减小,这很有可能是颗粒态有机质发生降解释放出C/N较低的DOM,成为水体内DOM的一个内源.