嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析

2015年5月17~20日嘉兴市发生了一次持续性雾霾过程,本研究根据5月17~22日污染气体(O_3、SO_2、NO_2和CO)、PM_(10)、PM_(2.5)、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及边界层探空数据,分析了这次过程的成因及其不同污染物的变化特征.结果表明,副高位置北抬、均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为这次雾霾过程的发生和维持提供了水汽、动力和热力条件.这次雾霾过程包含1次降雨和2次雾过程(雨雾和辐射-平流雾).雾霾过程中NO_2、CO、PM_(10)和PM_(2.5)的浓度较高,SO_2和O_3的浓度较低.强降雨对PM_(10)、PM_(2.5)和SO_2清除作用较大,弱降雨会加重污染过程.雨雾的发展过程中,PM的浓度持续积聚;辐射-平流雾过程中,PM浓度先快速下降然后再增加.不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,但是谱型差异较大,干净天、降雨、雾霾过程、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布,辐射-平流雾为四峰型分布.     

华北清洁地区气溶胶特征及其来源研究

本文用中子活化分析和质子激发Ｘ荧光分析法,测定了华北清洁地区气溶胶样品中几十个元素的含量,对粗粒和细粒两种颗粒物进行了平均元素浓度和富集因子的计算。基于对华北地区获得的颗粒物数据以及不同来源气溶胶化学组成的讨论,得出华北清洁地区大气颗粒物的质量浓度要比城市地区小很多,细颗粒物的平均质量浓度比粗颗粒要高,华北清洁地区人为污染元素的粗细比率与城市地区的相比很低,大气污染物主要是由远距离输送来的。     

海洋气溶胶对沿海地区降水组成的贡献

以青岛地区为对象，对沿海地区大气气溶海洋因子对降水组成的贡献，进行了研究分析。结果表明，１）夏季受海洋影响要比冬季明显得多；（２）降水中主要的碱性物质，不论是夏季或冬季，９９％来自大陆气溶胶，海洋的影响可忽略；（３）海洋影响的程度和离海边的距离有关，离海愈远，受海洋影响就愈小，离海愈近，受其影响就愈大。     

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

胞外聚合物对微生物还原含镉聚合硫酸铁絮体过程次生矿物形成及镉迁移转化的影响

异化铁还原菌（Dissimilatory Iron Reducing Bacteria,DIRB）能够还原铁矿物,并对矿物中所含重金属的再分配产生深远影响.胞外聚合物（Extracellular Polymeric Substances,EPSs）是决定细胞体表微环境理化性质的关键组分,对金属迁移转化及矿物形成具有重要影响.本文探究EPSs对微生物还原含镉聚合硫酸铁絮体（Cd-loaded polyferric sulfate,Cd-PFS）过程的影响,该絮体通常在河流镉污染应急处理中形成.通过序批实验和矿化模拟实验,结合X射线衍射、扫描电镜、傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱等分析方法,发现EPSs促进了微生物还原絮体中的Fe（Ⅲ）,导致絮体解构,Fe³⁺、Fe²⁺及Cd²⁺释放进入溶液中.EPSs中磷酸化蛋白质和核酸中的磷酸基可作为成核位点,与铁原子形成P—O—Fe键,固定和聚集溶液中的Fe³⁺、Fe²⁺,加速铁的沉淀,促进纤铁矿、磁铁矿等铁矿物形成,而这些铁矿物含有丰富的羟基官能团,通过内层络合增强了对溶液中Cd²⁺的吸附,降低了Cd²⁺的可迁移性及可生化性.     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

铁氮共掺杂生物炭对二级水溶解性有机物的吸附特性与长效性评价

为经济高效地去除污水厂二级水中溶解性有机物(DOM),采用铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C)作为新型吸附剂,系统分析了该新型碳材料对于二级水DOM的吸附性能、动力学过程、选择性和作用机制.此外,通过固定床吸附装置深入考察了该吸附材料的长效性和重复利用性.结果表明,Fe-N-C对于二级水DOM具有突出的吸附性能,投加量...     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析

于2009—2010年各季节典型月在成都城区采集了大气PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度及其主要化学成分(含碳组分、水溶性无机离子和元素)进行了测定. 结果显示:成都城区PM_2.5平均质量浓度高达(165.1±85.1)μg·m^-3,是国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值的4.7倍. OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-,NO₃^-和NH₄⁺)的平均浓度分别为(22.6±10.2)μg·m^-3,(9.0±5.4)μg·m^-3和(62.8±44.3)μg·m^-3,分别占PM_2.5浓度的13.7%、5.5%和38.0%. PM_2.5及其主要化学成分浓度季节特征明显,即秋冬季高于春夏季. 利用正交矩阵因子分析(PMF)对成都城区PM_2.5的来源进行解析,结果表明,土壤尘及扬尘、生物质燃烧、机动车源和二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率分别为14.3%、28.0%、24.0%和31.3%. 就季节变化而言,生物质燃烧源贡献率在四个季节均维持在较高水平;土壤尘及扬尘的贡献率在春季显著提高;机动车源的贡献率在夏季中表现突出;而二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率在秋冬季中则最为显著.