基于高分辨率在线观测数据分析上海市城区秋冬季大气有机气溶胶化学特征及污染来源

有机气溶胶(OA)不仅是大气细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,其与臭氧(O₃)污染也密切相关.采用气溶胶在线热脱附(TAG)系统对上海市城区秋冬季大气PM_2.5中94种有机分子示踪物浓度进行了在线观测,分析了不同气流轨迹影响下有机气溶胶的组成分布特征以及大气氧化性对其生成的影响.结果表明,本地气团影响下的OA组成以饱和脂肪酸、不饱和脂肪酸和正构烷烃等指示一次来源的有机分子示踪物为主,偏北长距离输送影响下的OA则含有较高比例的生物质燃烧示踪物.与本地气团和长距离输送气团不同,海面气团携带的OA主要由二羧酸和羟基羧酸类指示二次来源的有机分子示踪物构成,其生成受光化学和液相氧化过程影响显著.进一步运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM_2.5和OA污染来源进行解析,获得7类一次排放源和5类二次生成源,其中,二次硝酸盐对PM_2.5浓度贡献率最为突出(25.2%),移动源则对OA浓度贡献率最高(24.0%).污染过程中,燃煤源、移动源和餐饮源等人为源及其相关的二次生成源(二次硝酸盐、二...     

A critical review of sulfate aerosol formation mechanisms during winter polluted periods

Sulfate aerosol contributes to particulate matter pollution and plays a key role in aerosol radiative forcing, impacting human health and climate change. Atmospheric models tend to substantially underestimate sulfate concentrations during haze episodes, indicating that there are still missing mechanisms not considered by the models. Despite recent good progress in understanding the missing sulfate sources, knowledge on different sulfate formation pathways during polluted periods still involves large uncertainties and the dominant mechanism is under heated debate, calling for more field, laboratory, and modeling work. Here, we review the traditional sulfate formation mechanisms in cloud water and also discuss the potential factors affecting multiphase S(Ⅳ) oxidation. Then recent progress in multiphase S(Ⅳ) oxidation mechanisms is summarized. Sulfate formation rates by different prevailing oxidation pathways under typical winter-haze conditions are also calculated and compared. Based on the literature reviewed, we put forward control of the atmospheric oxidation capacity as a means to abate sulfate aerosol pollution. Finally, we conclude with a concise set of research priorities for improving our understanding of sulfate formation mechanisms during polluted periods.     

广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

基于源反演和气溶胶同化方法天津空气质量模式预报能力改进

为提升天津空气质量数值模式精细化预报能力,基于高分辨率排放源清单,技术应用源反演技术和气溶胶三维变分同化方法开展2020年天津空气质量数值预测分析,评估不同技术对空气质量模式预报能力改进,并结合气象因素评估模式系统性误差,以期提升天津空气质量精细化预报能力,服务分区精细化大气污染防治.结果表明,基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法,可有效改进天津空气质量模式预报能力,调整后天津PM_2.5、 PM₁₀、 SO₂、 NO₂和O₃浓度预报平均偏差均在2μg·m^-3以内,其中高分辨率排放源清单应用后PM_2.5平均偏差为1.80μg·m^-3,源反演技术和气溶胶三维变分同化技术应用后平均偏差分别为-1.45μg·m^-3和-3.98μg·m^-3,均显著小于原模式的18.75μg·m^-3; PM_2.5浓度预报和实况的相关...     

基于排放量和大气反应活性的VOCs污染源分级控制

挥发性有机物（VOCs）作为PM_2.5和O₃共同的关键前体物,是大气污染防控的重要方向.目前我国VOCs的控制政策主要基于VOCs排放量,而没有考虑到VOCs组分其化学反应活性,这将影响VOCs减排对改善空气质量的效果.因此,尝试建立基于VOCs排放量和大气反应活性的VOCs污染源分级控制方法,以北京市为例进行研究.首先,通过采样监测获得了北京市餐饮业、汽修业和加油站这3个典型VOCs污染源的成分谱,并通过文献调研获得了炼油石化、包装印刷、汽车制造、建筑涂装和机动车这5类VOCs污染源的成分谱.然后,分别采用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）计算污染源排放单位质量VOCs的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）,来表征VOCs污染源对臭氧和二次有机气溶胶的反应活性.在获得北京市各VOCs污染源的排放量（EA）、 OFP和SOAFP值后,采用极差法对其进行归一化处理,分别获得归一化指数NEA、 NOFP和NSOAFP.最后,计算得到VOCs污染源分级指数（PCI）,并根据归一化后的NPCI将VOCs污染源...     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

长株潭城市群PM2.5中二次无机离子特征及生成机制

二次无机离子是大气PM_2.5的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_2.5污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_2.5连续采样,并定量分析了SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等组分.结果显示,秋季和冬季PM_2.5中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO^-₃)、ρ(NH⁺₄)平均值(μg·m^-3)分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO₄^...     

UV/TiO2光催化过程对二级处理出水多重生物效应的削减特性研究

为了考察复杂体系的二级处理出水在UV光解及UV/TiO_2光催化反应过程中生物效应的变化,本文探究了反应前后发光细菌的荧光抑制毒性、SOS/umu遗传毒性、小球藻光合抑制效应3种生物效应的变化,并分析了物化指标的变化与生物效应之间的关系.结果表明,UV光降解过程并不能高效削减二级处理出水的荧光抑制毒性,但可以高效削减遗传毒性和光合抑制效应,其削减率分别达到61%和81%;在低辐照强度下,UV/TiO_2光催化过程对3种生物效应的削减率分别为38%、84%和80%.增大辐照强度后,3种生物效应的削减率进一步提高,尤其是荧光抑制毒性,其削减率可提高至62%.在UV光降解条件下,二级处理出水的遗传毒性、光合抑制效应与荧光强度、UV_(254)之间存在很好的线性关系;在UV/TiO_2光催化条件下,二级处理出水的3种生物效应都与荧光强度、UV_(254)之间具有很好的线性关系.这为二级处理出水生物效应的控制及生态安全的保障提供了一定的依据.     

椭圆纤维过滤压降与惯性捕集效率数值分析

采用数值方法求解了描述椭圆截面纤维绕流特征的Navier-Stokes方程,并计算了椭圆纤维对粒子惯性捕集效率及纤维过滤压降.分析讨论了椭圆纤维迎风角度θ、长短轴比ε和填充率C等参数对惯性粒子过滤性能的影响.结果表明,在大迎风角度时,过滤压降随长短轴比增大而增大,而在小迎风角度下,过滤压降则随长短轴比增大而减小;在相同纤维长短轴比条件下,过滤压降均随迎风角增大而增加.粒子惯性捕集效率计算结果则表明,对于中高惯性粒子捕集,大迎风角度和高长短轴比的椭圆纤维的捕集效率高于圆截面纤维,而对弱惯性粒子,小迎风角度和高长短轴比的椭圆纤维则表现出较高的捕集效率.在椭圆纤维过滤压降和捕集效率计算基础上,采用纤维过滤质量因子（定义为捕集效率比过滤阻力）评价综合过滤性能.结果表明,对于中高惯性粒子过滤,扁长型椭圆纤维（即为高长短轴比ε）在迎风角约为θ=45°时质量因子总体较高,即具有较优的综合过滤性能;而对弱惯性粒子,则扁长型椭圆纤维长轴平行来流方向（θ=0°）时,总体过滤性能较优.