西安人为源VOCs排放特征及其对O3和SOA生成潜势的影响

为研究西安市人为源VOCs（挥发性有机物）对OFP（O₃生成潜势）和SOAFP（二次有机气溶胶生成潜势）的影响,基于西安市环境统计数据和相关统计资料,结合排放因子法和已有的源成分谱,建立西安市人为源VOCs排放清单,并利用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）估算各类人为源排放VOCs对O₃和SOA（二次有机气溶胶）的生成贡献.结果表明:①2016年西安市人为源VOCs排放总量为119.187×103 t,其中,溶剂使用源、移动源和工艺过程源是主要的排放源,排放量分别为50.676×103、29.414×103、24.430×103 t. ②2016年西安市各区县VOCs排放总量较大的依次为长安区、雁塔区、未央区和碑林区,排放量分别为15.28×103、12.34×103、11.81×103和10.14×103 t,莲湖区、新城区和灞桥区VOCs排放量大于5×103 t,而阎良区排放量最小. ③2016年西安市总OFP为222.087×103 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯等对总OFP的贡献率为72.40%;溶剂使用源对总OFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,并且生物质燃烧源单位质量VOCs的OFP最强. ④2016年西安市总SOAFP为318.347 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯、乙苯等对总SOAFP的贡献率为88.65%;溶剂使用源对总SOAFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,而且溶剂使用源单位质量VOCs的SOAFP强于其他排放源.研究显示,与其他地区VOCs单位面积排放清单相比,西安市VOCs单位面积排放强度处于中等水平.      

2019年西安末场雾霾PM2.5生消扩散特征

为了探寻西安雾霾气溶胶典型生消扩散特征,对2019年最后一场雾霾(简称末场雾霾)开展了高分辨WRF-Chem(the Weather Research and Forecasting model coupled to Chemistry)模拟,并结合环境监测站监测数据、以及特殊观测数据(西安理工大学气象站、粒谱仪、太阳光度计观测等),对末场雾霾发生发展的气象条件与气溶胶条件进行了综合诊断,研究结果如下:①通过与观测数据对比表明,模式较好地再现了雾霾生命史(发生于12月20—25日,于23日上午发展为重度霾).②四川北部是此次雾霾的发源地,在雾霾形成初期,沿着低矮地势存在一条输送通道(青川县-康县-徽县-两当县-秦岭西部低矮地形与青藏高原东部山脉之间的豁口-宝鸡-西安).③特殊的地形使得西安易于滋养雾霾,而较大尺度的秦岭山脉并不能完全阻挡西安雾霾的形成与扩散.④通过对比2019年首、末两场雾霾,揭示了两场雾霾气溶胶的共性特征:雾霾天气背景下,PM_2.5的组份以有机碳为主(接近或突破40 μg·kg^-1);偏北风是西安雾霾消散的关键因子(底层持续6 m·s^-1以上的平均风速,即可以吹散雾霾),雾霾消散时先从底层开始消散.     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

基于多源数据和模式模拟的新疆黑风暴东移个例分析

综合利用卫星遥感、环境监测、气象观测等多源监测数据,结合后向轨迹模式对2015年4月新疆一次黑风暴污染过程进行生成源地、路径与发展过程分析.结果表明：此次黑风暴过程的不同高度污染物主要随气流来源于新疆本地及其以西的中亚地区,在西南气流的作用下几乎同时进入北疆,沿天山北坡东移并且在乌鲁木齐堆积,继而从南疆盆地东口灌入南疆;同时,选取受此次黑风暴污染物东输影响的4个典型城市（乌鲁木齐、呼和浩特、兰州和北京）,利用区域气候模式（RegCM4.6）模拟分析此次极端黑风暴东输过程中大量沙尘气溶胶对主要气象参数的影响,结果表明：受此次黑风暴东输过程（4月25~29日）影响的上述4个典型城市的AOD均有所增加,模拟所得污染程度与实际接近.对于沙尘在近地面2m的温度响应,北京市表现最为明显,最高达-1.68℃,乌鲁木齐表现不明显,沙尘过程中的近地面气温相较无沙尘时最高下降0.1℃,呼和浩特和兰州在AOD达到最大值时的温度响应分别为-0.4℃、-0.8℃.黑风暴期间,乌鲁木齐、呼和浩特、兰州的相对湿度响应最大值分别为-3.3%、-7.3%、-4.7%,而北京地区在29日AOD达最大值时,相对湿度相对于无沙尘时增加了10%左右.     

浙江省气溶胶垂直分布及区域传输分析

利用6个激光雷达站点数据从年际和季节变化尺度对浙江省2017~2018年气溶胶垂直分布特征进行研究,并结合污染物浓度数据分析了浙江省主要颗粒物类型的季节差异.结果表明,大部分站点2018年气溶胶消光系数整体小于2017年;边界层内消光系数空间上呈中部高东西低的分布形态;消光系数季节变化表现为冬季最高,秋季其次,而春夏较低;气溶胶在春、夏季集中在地面上方1~2km以内,冬季主要分布在1km以下,秋季受高空气溶胶影响,6个站点呈现出不同的垂直分布模式.进一步,选取发生在2018年4月和7月两次气溶胶跨区域传输过程,综合CALIPSO和MODIS卫星数据、以及后向轨迹、PSCF与CWT模式对污染物来源与传输机制进行探索,发现来自AOD高值区的气团显著加重本地污染.     

中国气溶胶光学厚度的时空分布及影响因素分析

基于1980~2017年MERRA-2再分析产品中的气溶胶光学厚度（AOD）数据,结合趋势分析和时空地理加权回归模型（GTWR）等方法,分析中国AOD的时空变化特征,从时空异质性视角量化自然地理和人类活动对AOD的综合影响.结果表明,1980~2017年AOD以0.0028a^-1的速率呈显著上升趋势,而2009~2017年AOD以0.0083a^-1的速率呈显著下降趋势.2008年前后为AOD由升到降的转折期,可能与2007年生态文明建设和2008年全球经济危机有关.胡焕庸线以东地区为AOD高值区,以人为气溶胶为主,近40a来AOD值呈显著上升趋势;胡焕庸线以西地区为AOD低值区,以自然气溶胶为主,AOD值基本不变.气温、气压、黑炭气溶胶排放和硫酸盐气溶胶排放与AOD呈正相关,降水、风速、NDVI和GDP与AOD呈负相关.AOD与影响因子间的关系具有时空异质性.从时间变化来看,降水、风速、NDVI、GDP的回归系数具有一致性,而气温、气压、黑炭气溶胶排放、硫酸盐气溶胶排放在不同年份的回归系数有正有负;从空间变化来看,中国北方地区气温与AOD间呈负相关,南方地区二者呈正相关.     

我国西南地区吸收性气溶胶时空分布

利用2006~2017年的MERRA-2再分析数据、CALIPSO卫星反演数据以及欧洲中心（ECMWF）提供的ERA5再分析资料研究了西南地区吸收性气溶胶的时间变化趋势及空间分布特征.结果表明2006~2017年吸收性气溶胶四川盆地与云南南部整体呈下降趋势,同时存在季节性差异.CALIPSO反演的烟尘气溶胶（主要由强吸收性的碳质气溶胶组成）的三维时空分布及演变趋势表明,云贵高原的黑碳气溶胶消光系数最大,四川盆地次之;从高度分布上来看,黑碳气溶胶在青藏高原的夏季能够被抬升至8~10km（海平面高度以上）左右,而云贵高原黑碳气溶胶主要分布在2~4km左右,四川盆地则集中在1~3km左右.     

大气气溶胶中铁的酸化与东海赤潮

气溶胶中微量元素的大气输送过程对海洋初级生产力有重要意义,其中铁对海洋生物至关重要,也可能成为影响赤潮的关键因子.本文在综述了大气中酸性物质对气溶胶铁的酸化,在铁从不溶态转变为可溶态的关键过程基础上,提出了东海赤潮的发生可能与大气酸化气溶胶铁密切相关.酸化后的可溶性铁在东海赤潮区下沉可能与沿岸洋流从冬、夏季环流转换提供水动力条件共同作用.该设想将为探索赤潮灾害发生机理提供一些参考,对最终预警预报赤潮发生,降低赤潮灾害的损失,保护海洋生态环境具有重要意义.     

典型工业城市中小学降尘重金属风险评估和源解析研究

典型工业城市存在着教育区和工业区交错分布的现象,周围企业产生的降尘将直接对学校儿童健康产生危害。本文以中原地区的典型工业城市—焦作市为研究对象,通过采集焦作市6所中小学校30个降尘样,开展重金属污染特征、健康风险评价和源解析研究。结果表明,采样学校降尘中重金属Zn、Cu、As、Pb、Cr、Ni的浓度均超过了相应的土壤背景值,尤其是Pb和Zn超标达6.31和5.66倍;各金属元素地累积指数值由大到小依次为Pb、Zn、Ni、Cu、As、Cr、Co和Mn,其中Co、Mn属于无污染,Cu、As、Cr属于无污染-中度污染,Zn、Ni属于中度污染,Pb属于中度污染-强污染;通过手-口摄入重金属的非致癌风险要高于其他两种摄入途径;总非致癌风险排序为Mn>Cr>As>Pb>Co>Ni>Cu>Zn,其中Mn、Cr、As的非致癌风险均大于1,对儿童存在非致癌健康风险;各采样学校的非致癌风险顺序为杨庄小学>人民中学>万方小学>光明中学>希望小学>塔南路小学;As、Ni、Cr、Co的致癌风险均不高于安全阈值,致癌风险均在可接受范围之内;PMF源解析显示该研究区域降尘中重金属的主要来源为燃煤工业排放(32.5%)>汽车排放(25.7%)>工业制造(25.2%)>道路和工业降尘(16.7%)。     

Characterization of seawater and aerosol particle surfactants using solid phase extraction and mass spectrometry

Surface-active organic molecules (surfactants) may influence the ability of an aerosol particle to act as a cloud condensation nuclei by reducing its surface tension. One source of organic mass in aerosol particles, which may also contain surfactants, is bubble bursting on the sea surface. In order to directly compare these molecules in the ocean and aerosol particles, we developed a method using multiple solid phase extractions and high resolution mass spectrometry to characterize surface active organic molecules in both. This method has extraction efficiencies greater than 85%, 75%, and 60% for anionic, cationic, and nonionic surfactant standards, respectively. In this study, we demonstrate the presence of three ionic classes of surface active organics in atmospheric aerosol particles and estuarine water from Skidaway Island, GA. With this extraction method, organic molecules from both estuarine water and atmospheric aerosol particles significantly reduced surface tension of pure water (surface tension depression of ~ 18 mN/m) and had high ratios of hydrogen to carbon (H/C) and low ratios of oxygen to carbon (O/C), indicative of surfactants. While previous work has observed a larger fraction of anionic surface active organics in seawater and marine aerosol particles, here we show cationic surface active organics may make up a large fraction of the total surface active molecules in estuarine water (43%–47%).