Understanding the risks of mercury sulfide nanoparticles in the environment: Formation, presence, and environmental behaviors

Mercury (Hg) could be microbially methylated to the bioaccumulative neurotoxin methylmercury (MeHg), raising health concerns. Understanding the methylation of various Hg species is thus critical in predicting the MeHg risk. Among the known Hg species, mercury sulfide (HgS) is the largest Hg reservoir in the lithosphere and has long been considered to be highly inert. However, with advances in the analytical methods of nanoparticles, HgS nanoparticles (HgS NPs) have recently been detected in various environmental matrices or organisms. Furthermore, pioneering laboratory studies have reported the high bioavailability of HgS NPs. The formation, presence, and transformation (e.g., methylation) of HgS NPs are intricately related to several environmental factors, especially dissolved organic matter (DOM). The complexity of the behavior of HgS NPs and the heterogeneity of DOM prevent us from comprehensively understanding and predicting the risk of HgS NPs. To reveal the role of HgS NPs in Hg biogeochemical cycling, research needs should focus on the following aspects: the formation pathways, the presence, and the environmental behaviors of HgS NPs impacted by the dominant influential factor of DOM. We thus summarized the latest progress in these aspects and proposed future research priorities, e.g., developing the detection techniques of HgS NPs and probing HgS NPs in various matrices, further exploring the interactions between DOM and HgS NPs. Besides, as most of the previous studies were conducted in laboratories, our current knowledge should be further refreshed through field observations, which would help to gain better insights into predicting the Hg risks in natural environment.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

北京市秋冬季大气环流型下的气象和污染特征

分析了北京市2013~2018年秋冬季（即当年11、12月和次年1、2月份）11种环流型的地面和垂直气象特征,归纳出5类大气环流条件,探讨了不同环流型下北京地区的大气传输规律以及环流型与北京PM_2.5污染之间的关系.在5类大气环流条件中,第I类（含北（N）、东北（NE）环流型,天数占比28%）和第Ⅱ类（含西北（NW）、反气旋（A）环流型,占33%）有利于传输扩散,以西北风为主,风向较稳定,风速大,边界层高度高;第Ⅲ类（含东（E）环流型,占7%）传输扩散条件居中,边界层内以东南风为主,风向变化大,风速中等;第IV类（含西南（SW）、西（W）、南（S）3种环流型,占12%）和第V类（含东南（SE）、均压（UM）、气旋（C）3种环流型,占20%）均不利于传输扩散,边界层内以偏南风为主,风速较小,边界层高度低,低层逆温较强,第IV类近地面风向较稳定,而第V类则风向变化大.不同环流型下气团传输至北京的路径存在差异,对北京空气质量产生潜在影响的周边地区随之发生变化.大气环流型与北京市秋冬季PM_2.5污染紧密关联,SW、UM、C、S和W是北京地区最易发生PM_2.5污染的环流型（平均污染发生频率>75%,平均重度以上污染发生频率>42%）,而在N、A、NE和NW环流型下污染发生频率最低.研究期间,PM_2.5污染极端严重的月份存在UM环流型占比显著增加的共同特点,而PM_2.5污染水平最低的月份N环流型占比增加近一倍.此外,PM_2.5污染变化相对于环流型变化存在一定的滞后性.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

低温条件下好氧颗粒污泥培养及其脱氮性能研究

为研究在低温条件下好氧颗粒污泥（AGS）的形成及其脱氮性能,在序批式反应器（SBR）中15℃条件下60d内培养出了成熟的具有良好短程硝化功能的AGS,稳定运行阶段亚硝酸盐氮积累率（NAR）可以达到90%以上,扫描电镜显示AGS主要由短杆菌和球菌构成.通过批次实验研究了温度在15℃时,粒径为R1（1.0~2.0mm）、R²（2.0~3.0mm）和R3（>3.0mm）的短程硝化AGS的脱氮特性.其中R1亚硝酸盐氮积累效果最差,R²、R3相差不大,其NAR均可达到90%左右,效果较好.AGS粒径的增大会对基质的传质产生影响,这为氨化细菌（AOB）、硝化细菌（NOB）和反硝化细菌的生长提供了适宜的场所,有利于短程硝化的实现.通过微电极测定,在温度为15℃、水中溶解氧（DO）浓度为6~7mg/L时,AGS中氧气的传质深度为600~700μm.     

基于渗透特性的MSW颗粒组成和结构分析

在南方某填埋场埋深5~30m范围内取6组重约5kg的试样,对其进行筛分与分拣,研究垃圾颗粒组成随埋深的变化规律,同时对不同荷载作用下的垃圾试样进行染色切片,对比分析上覆压力对垃圾内部结构的影响.结果表明：对于不同埋深的城市固体废弃物,细颗粒（0D,即粒径<2cm）所占比例最大,几乎均超过50%,粗粒中2D颗粒所占比例最高,而塑料在2D颗粒中占比最大;随着荷载的增大,细粒含量增加,大孔隙和优先流通道减小.上覆压力主要通过减少垃圾内部孔隙通道,进而减小渗透系数;2D颗粒在荷载的作用下能定向排列,使渗流路径发生曲折,进而导致渗流各向异性.2D颗粒的定向排列是垃圾渗流各向异性产生的关键因素,其中塑料又是其最重要的因素.     

成都市夏冬季大气胺颗粒物的单颗粒质谱研究

基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对成都市夏冬两季大气胺颗粒进行了综合观测,结合ART-2a算法及人工合并,2个季节大气中的胺颗粒都可分为7类,各类颗粒贡献的季节差异明显,燃烧源颗粒（如EC）在夏季贡献较大,而老化的有机碳颗粒（OCa）贡献在冬季显著升高.两季节平均质谱差减进一步证明夏、冬季分别以燃烧源和老化的胺颗粒为主.因高温分解,夏季胺颗粒占比在正午出现明显的低值,而下午的燃烧活动（如生物质燃烧）对该占比提升作用明显;冬季胺颗粒占比在白天显著高于夜间.随污染加重,胺颗粒数在夏冬两季均快速增加,其中夏季EC颗粒升高最为明显,污染最重时贡献可达47%;冬季升高最明显的是老化程度更高的OCa颗粒,当PM_2.5浓度达到200μg/m³以上时,其贡献比例可达37%.因此,由于污染源和气候条件的差异,成都市大气胺颗粒形成机制和理化特征季节差异巨大.     

基于多旋翼无人机平台的大气PM2.5垂直结构观测技术

目的设计可用于大气边界层范围的大气污染观测平台。方法使用多旋翼无人机作为载体,集成多种大气污染物和气象要素的便携式检测设备,组建无人机观测平台。通过地面比对实验,保障所搭载的设备数据可靠,通过与大载荷系留气艇平台的垂直比对实验验证平台集成后的数据可靠性。结果对于重点观测指标PM_(2.5)而言,无人机和系留气艇所获取的垂直廓线表现出良好的一致性,各个航次的R2最低值为0.762,多数航次的组内相关系数为0.94以上。在2017年12月18日的案例中,无人机的观测数据表明,早上的大气垂直结构呈现了明显分层,0～200 m高度较为稳定的大气层结阻碍了污染物向上扩散,导致了近地面PM_(2.5)80μg/m~3的较高浓度,而下午的观测数据有助于解释污染消散。结论文中搭建的多旋翼无人机平台可以用于0～1000 m范围内的边界层观测,尽管个别航次数据和系留气艇平台仍存在差异,但现有观测结果已表明,该平台有助于研究人员了解污染事件的发生和消散,可以进一步推广应用。     

环境因子对腐殖酸诱导双氯芬酸光降解的影响

采用腐殖酸(HA)作为溶解有机质的代表物,考察了HA浓度、p H、离子强度和溶解氧等环境因子对HA诱导双氯芬酸(DCF)光降解的影响。结果表明:DCF在纯水和HA溶液中的光化学降解过程均服从一级动力学规律。与DCF纯水溶液相比,当HA浓度由0增至5. 0 mg C/L时,DCF光降解速率增大,但当HA浓度高于5. 0 mg C/L时,DCF的光降解过程受到抑制。在环境浓度水平(5. 0 mg C/L)下,HA对DCF光降解的诱导作用随DCF初始浓度增大而逐渐减弱。同时,HA对DCF光降解的诱导作用还受到多种水环境因子的影响,其随p H增大先减弱后增强,随离子强度增大而增强,随溶解氧浓度增大而减弱。研究结果可为环境水体中药物的归趋预测及生态风险评价提供依据。     

KMnO4-PAC对高原喀斯特湖库DOM的DBPsFP控制

以云贵高原典型喀斯特湖库红枫湖取水口溶解性有机质（DOM）为研究对象,调查不同组合方式下高锰酸钾-聚合氯化铝（KMnO₄-PAC）对消毒副产物的生成潜能（DBPsFP）变化和平均组成分布,并通过红外光谱（FTIR）和三维荧光光谱（3D-EEM）对部分样品进行化学表征,推断其影响机制.结果表明：在0.1,0.2,0.4mg/L KMnO₄投加量下,DBPsFP降低17.5~73%,DOM的卤代活性化学结构和官能团部分被有效钝化;PAC的网捕和卷扫效应使DBPsFP进一步减少27.9~86.1%,组合工艺对DBPs的生成潜能影响大小为：三卤甲烷（THM₄） > 卤乙酸（HAA₉） > 卤乙腈（HAN₄）/卤代酮（HK₂）/三氯硝基甲烷（TCNM）.FTIR的结果表明预氧化后3300cm^-1处的透过率降低,指纹区1000~1300cm^-1处的峰频提升,表明分子中的O-H、COOH和C-O官能团增加,共轭不饱和结构在KMnO₄作用下部分消失.3D-EEM验证了外源有机物（腐殖酸）在DOM中占比随KMnO₄浓度梯度升高而下降,同时类蛋白结构的吸收峰强度增加,说明最终DBPs贡献可能源于DOM中剩余的小分子类蛋白（氨基酸）.