下垫面高度梯度对城市灰尘分布特性及其重金属污染的影响

下垫面高度梯度对城市颗粒污染物的地球化学循环有重要的影响,不同高度下垫面上累积的灰尘可能对城市地表径流与大气颗粒物污染有重要指示作用.本文以不同高度梯度的下垫面,如路面(0 m)、公交站台(3 m)、天桥(5 m)、楼顶(20 m)上的灰尘为研究对象,揭示高度梯度对灰尘颗粒物单位面积质量、粒径组成、重金属含量和粒径污染负荷比的影响.结果表明,随着高度梯度变化,不同下垫面上灰尘颗粒物的单位面积质量之间存在显著差异(p0.05):路面((33.0±27.1)g·m~(-2))楼顶((20.6±11.7)g·m~(-2))天桥((4.4±4.0)g·m~(-2))公交站台((2.3±1.4)g·m~(-2));高度梯度对细灰尘(粒径105μm)的质量比的影响为:公交站台(49.5%)楼顶(40.8%)路面(38.6%)天桥(37.6%);6种重金属在不同高度下垫面的含量不同,其中,Cr、Cu和Ni在公交站台含量最高,Cd和Pb在楼顶含量最高,6种金属(除Cu外)均在路面含量最低.细灰尘(105μm)所占颗粒物污染负荷比为:公交站台(67.4%)楼顶(49.6%)天桥(49.2%)路面(48.1%).临时性管控措施(限行、限产等)和常规性清扫(人工清扫和机械清扫)均能减少灰尘质量,使细灰尘质量比增加,重金属污染负荷有明显削减,但对城市管理来说,后者更经济实用.     

泥沙沉降对水体中溶解性有机物光谱学特性的影响

以沈阳市新开河为研究对象,考察了泥沙沉降过程中,沉降时间、泥沙含量、pH、盐度对水体中溶解性有机物(DOM)的含量和光谱学特性的影响.结果表明,泥沙沉降条件下,水体中DOC随泥沙沉降时间的增长而先增大后减小,随泥沙含量的增加而先减小后增大,随pH的增大而增大,随盐度的增大而减小.随着pH的增大,水体中DOM的芳香性增强;随着盐度的增大,水体中DOM的芳香性降低.随着泥沙沉降时间的增长,DOM中各类荧光物质的含量先增加后减少;随着泥沙含量的增加,DOM中类腐殖酸和类富里酸荧光物质的含量增加,而类溶解性微生物代谢产物荧光物质和类芳香族蛋白质荧光物质的含量降低.在泥沙沉降过程中,下层水体中DOC、在波长为254 nm处的紫外吸光度(UV-254),以及DOM中荧光物质含量的变化量高于上层水体.     

基于pso-SVM的废水厌氧处理过程软测量模型

由于厌氧消化过程的复杂性和厌氧菌的敏感性,保持厌氧消化体系的稳定和高效性是比较困难的.本文在实验室采用IC反应器构建了一套厌氧废水处理系统处理人工合成废水,基于支持向量机(SVM)提出了一种预测废水厌氧处理系统出水挥发性脂肪酸(VFA)浓度和COD去除率的软测量模型.为了提高模型的精确性和鲁棒性,加入pso算法(粒子群算法)优化SVM模型,并引入了分类策略对元数据集进行有效分类.仿真结果表明,基于pso-SVM模型的软测量模型对厌氧废水处理系统出水VFA浓度和COD去除率具有较好的预测能力,模型预测系统COD去除率及出水总VFA浓度测试样本数据相关系数分别为65.86%、85.25%;加入分类策略后,元数据集分成两类,模型预测系统COD去除率测试样本数据相关系数分别为92.34%、83.41%;模型预测系统出水总VFA浓度测试样本数据相关系数分别为99.14%、99.59%,系统预测精度明显提高.引入分类策略对元数据集进行有效分类,基于pso-SVM的软测量模型可为监控、优化和理解厌氧消化过程提供指导.     

中国亚热带地区2000-2014年林火排放颗粒物时空动态变化

林火是森林生态系统重要干扰因子并对大气环境和人类健康有显著影响.该研究基于2000-2014年中国亚热带地区卫星火点数据,结合林业统计年鉴,估算各区域林火燃烧生物量,运用排放因子法,估算15年间中国亚热带地区林火排放颗粒物总量.研究结果表明,亚热带地区林火存在季节性差异,福建、广东、广西、湖南和江西林火主要集中在春、秋两季;贵州和云南林火主要集中在春季;浙江林火集中在春、夏两季.亚热带地区森林可燃物总燃烧量为333.92 Mt,污染物PM_2.5、OC、EC和TC总量分别为：698.33、338.18、40.04和378.22 kt,此外,各污染物排放在时间和空间上不均衡,各污染物排放量多集中在云南南部和东南部,湖南、贵州和广东交汇处,广东东南部和福建中部等区域;PM_2.5、OC、EC和TC在浙江、云南、贵州、湖南和江西呈显著增长趋势.林火释放PM_2.5与工业粉尘的排放比变化趋势总体呈上升趋势,说明森林火灾导致的颗粒物排放对大气环境影响力呈逐年增长趋势.该文通过对中国亚热带地区林火释放污染物的时空变化研究,为深入揭示林火对区域环境的影响提供数据支持.     

天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征研究

为了解天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征,于2013年12月23日—2014年1月18日,利用Andersen撞击式采样器在天津大气边界层观测站采集10 m和220 m高度颗粒物样品,分析了水溶性离子、碳组分.结果表明,不同天气下不同粒径颗粒物质量浓度分布均呈双峰形,峰值出现在1.1~2.1μm和9.0~10μm粒径段.PM10浓度均随高度的增加而降低,污染日和清洁日最大浓度峰值分别出现在1.1~2.1μm、9.0~10μm粒径段.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+等二次离子质量浓度、百分占比及OC/EC的比值均随高度的上升而增加;清洁日二次离子质量浓度随着高度的上升而降低,但百分占比随着高度的上升而增加,OC/EC的比值均随高度的上升基本保持稳定.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-质量浓度及百分占比均较清洁日增加明显,燃煤、机动车及二次离子为颗粒物的主要来源,并在220 m高度二次污染较重.污染日和清洁日下NO_3~-/SO_4~(2-)的比值均随着高度的上升而增加,低层机动车排放对亚微米模态(1μm)贡献明显,而对于粗粒径段,燃煤源的贡献则大于机动车.污染日和清洁日二次离子、OC、EC主要富集于细粒子,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Na~+等一次离子主要富集于粗粒子.     

紫色土小流域浅层井水中胶体颗粒的季节变化

胶体是多种污染物迁移进入地下水的主要载体.为探究地下水中胶体颗粒的长期动态变化及影响因素,对川中丘陵区紫色土小流域浅层井中胶体颗粒浓度及井水理化性质进行了1 a的原位观测.结果表明:浅层井水中胶体颗粒含量存在较强的季节变异(CV0.5),胶体颗粒质量浓度峰值可达到14.68 mg·L~(-1)(相应的数量浓度为1.34×109L~(-1)),出现在非雨季,由人为取水扰动所致.雨季中前期大雨产流的物理扰动能有效增加井水中胶体颗粒浓度,后期暴雨的促进作用不明显.井水化学性质(EC、Ca2+、Mg2+、DOC)是影响胶体颗粒浓度动态及存在形态最重要的因素.该地区作为饮用水源的浅层井在雨季中前期可能受到因增加的胶体颗粒输入而辅助迁移的农化物质(如农药、P等)对井水质量安全的威胁,建议加强该时段内降雨后井水中胶体及井水理化性质的监测.     

金属氧化物负载γ-Al_2O_3粒子电极对酸性橙Ⅱ的电催化氧化研究

以γ-Al_2O_3作为载体,采用浸渍热分解法制备了Sn、Mn、Cu、Pb单组分氧化物和Sn-Ce-Sb复合氧化物粒子电极。通过对酸性橙II(AOII)的降解实验,以及采用重复试验和扫描电镜(SEM)、紫外光谱扫描等方法,探讨了粒子电极材料的性能。研究结果表明:Sn/γ-Al_2O_3相比于Mn/γ-Al_2O_3、Cu/γ-Al_2O_3、Pb/γ-Al_2O_3等单组分氧化物粒子电极表现出了更好的电催化活性和稳定性。掺杂Ce、Sb后电极表面晶体粒径细小且分布均匀,有利于提高Sn/γ-Al_2O_3粒子电极的性能。电流密度为20 m A/cm2,曝气量0.5 L/min反应条件下,反应3 h后Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极对AOII的去除率为100%,TOC的去除率达84.2%,重复使用5次后TOC去除率仍保持在80%以上。表明Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极具有较好的应用前景。     

西安地区供暖初期颗粒物及气态污染物的污染状况及其相关性分析

对2015年供暖初期西安地区细颗粒物(PM_(2.5))、可吸入颗粒物(PM_(10))、二氧化硫和二氧化氮的污染进行研究。结果发现:西安供暖初期可吸入颗粒物污染已经相当严重,其中处于二级污染水平的占22%,处于三级污染水平的占39%,并有2天属大于300μg/m~3的最高6级严重污染状况。利用统计学软件SPSS对各区污染进行聚类分析,得出西安污染最严重的3个区分别为灞桥区、雁塔区和莲湖区。对4种污染物以及温度、相对湿度之间进行相关性分析发现,二氧化氮与二氧化硫、细颗粒物、可吸入颗粒物和相对湿度之间都存在很强的相关性。另外从细颗粒物和可吸入颗粒物的区域分析可知,雁塔区和莲湖区污染严重。     

Underestimation of phosphorus fraction change in the supernatant after phosphorus adsorption onto iron oxides and iron oxide–natural organic matter complexes

The phosphorus(P) fraction distribution and formation mechanism in the supernatant after P adsorption onto iron oxides and iron oxide-humic acid(HA) complexes were analyzed using the ultrafiltration method in this study.With an initial P concentration of 20 mg/L(I =0.01 mol/L and pH = 7),it was shown that the colloid(1 kDa-0.45 μm) component of P accounted for 10.6%,11.6%,6.5%,and 4.0%of remaining total P concentration in the supernatant after P adsorption onto ferrihydrite(FH),goethite(GE),ferrihydrite-humic acid complex(FH-HA),goethite-humic acid complex(GE-HA),respectively.The 1 kDa component of P was still the predominant fraction in the supernatant,and underestimated colloidal P accounted for 2.2%,55.1%,45.5%,and 38.7%of P adsorption onto the solid surface of FH,FH-HA,GE and GE-HA,respectively.Thus,the colloid P could not be neglected.Notably,it could be interpreted that Fe~(3+) hydrolysis from the adsorbents followed by the formation of colloidal hydrous ferric oxide aggregates was the main mechanism for the formation of the colloid P in the supernatant.And colloidal adsorbent particles co-existing in the supernatant were another important reason for it.Additionally,dissolve organic matter dissolved from iron oxide-HA complexes could occupy large adsorption sites of colloidal iron causing less colloid P in the supernatant.Ultimately,we believe that the findings can provide a new way to deeply interpret the geochemical cycling of P,even when considering other contaminants such as organic pollutants,heavy metal ions,and arsenate at the sediment/soil-water interface in the real environment.     

Selective elimination of chromophoric and fluorescent dissolved organic matter in a full-scale municipal wastewater treatment plant

Effluent organic matter (EfOM) from municipal wastewater treatment plants potentially has a detrimental effect on both aquatic organisms and humans. This study evaluated the removal and transformation of chromophoric dissolved organic matter (CDOM) and fluorescent dissolved organic matter (FDOM) in a full-scale wastewater treatment plant under different seasons. The results showed that bio-treatment was found to be more efficient in removing bulk DOM (in terms of dissolved organic carbon, DOC) than CDOM and FDOM, which was contrary to the disinfection process. CDOM and FDOM were selectively removed at various stages during the treatment. Typically, the low molecular weight (MW) fractions of CDOM and protein-like FDOM were more efficiently removed during bio-treatment process, whereas the humic-like FDOM exhibited comparable decreases in both bio-treatment and disinfection processes. Overall, the performance of the WWTP was weak in terms of CDOM and FDOM removal, resulting in enrichment of CDOM and FDOM in effluent. Moreover, the total removal of the bulk DOM (P < 0.05) and the protein-like FDOM (P < 0.05) displayed a significant seasonal variation, with higher removal efficiencies in summer, whereas removal of CDOM and the humic-like FDOM showed little differences between summer and winter. In all, the results provide useful information for understanding the fate and transformation of DOM, illustrating that sub-fractions of DOM could be selectively removed depending on treatment processes and seasonality.