Organic aerosol molecular composition and gas–particle partitioning coefficients at a Mediterranean site (Corsica)

Molecular speciation of atmospheric organic matter was investigated during a short summer field campaign performed in a citrus fruit field in northern Corsica(June 2011). Aimedat assessing the performance on the field of newly developed analytical protocols, this work focuses on the molecular composition of both gas and particulate phases and provides an insight into partitioning behavior of the semi-volatile oxygenated fraction. Limonene ozonolysis tracers were specifically searched for, according to gas chromatography–mass spectrometry(GC–MS) data previously recorded for smog chamber experiments. A screening of other oxygenated species present in the field atmosphere was also performed. About sixty polar molecules were positively or tentatively identified in gas and/or particle phases. These molecules comprise a wide range of branched and linear, mono and di-carbonyls(C_3–C7),mono and di-carboxylic acids(C_3–C_18), and compounds bearing up to three functionalities.Among these compounds, some can be specifically attributed to limonene oxidation and others can be related to α- or β-pinene oxidation. This provides an original snapshot of the organic matter composition at a Mediterranean site in summer. Furthermore, for compounds identified and quantified in both gaseous and particulate phases, an experimental gas/particle partitioning coefficient was determined. Several volatile products, which are not expected in the particulate phase assuming thermodynamic equilibrium, were nonetheless present in significant concentrations. Hypotheses are proposed to explain these observations, such as the possible aerosol viscosity that could hinder the theoretical equilibrium to be rapidly reached.     

A preliminary analysis of the surface chemistry of atmospheric aerosol particles in a typical urban area of Beijing

Atmospheric aerosol particle samples were collected using an Ambient Eight Stage(Non-Viable) Cascade Impactor Sampler in a typical urban area of Beijing from 27 th Sep.to 5th Oct.,2009.The surface chemistry of these aerosol particles was analyzed using Static Time of Flight-Secondary Ion Mass Spectrometry(Static TOF-SIMS).The factors influencing surface compositions were evaluated in conjunction with the air pollution levels,meteorological factors,and air mass transport for the sampling period.The results show that a variety of organic ion groups and inorganic ions/ion groups were accumulated on the surfaces of aerosol particles in urban areas of Beijing;and hydrophobic organic compounds with short-or middle-chain alkyl as well as hydrophilic secondary inorganic compounds were observed.All these compounds have the potential to affect the atmospheric behavior of urban aerosol particles.PM1.1–2.1and PM3.3–4.7had similar elements on their surfaces,but some molecules and ionic groups demonstrated differences in Time of Flight-Secondary Ion Mass Spectrometry spectra.This suggests that the quantities of elements varied between PM1.1–2.1and PM3.3–4.7.In particular,more intense research efforts into fluoride pollution are required,because the fluorides on aerosol surfaces have the potential to harm human health.The levels of air pollution had the most significant influence on the surface compositions of aerosol particles in our study.Hence,heavier air pollution was associated with more complex surface compositions on aerosol particles.In addition,wind,rainfall,and air masses from the south also greatly influenced the surface compositions of these urban aerosol particles.     

2007—2014年北京地区PM2.5质量浓度变化特征

为更好地解析北京地区ρ(PM_2.5)的长期变化特征及气流轨迹聚类分析结果,对2007年8月—2014年7月在中国环境科学研究院实测的ρ(PM_2.5)数据进行了统计分析,分析其年际、季节和月际变化特征;通过计算PM_2.5的AQI分指数,分析了污染等级的时间变化特征;结合后向气流轨迹,对ρ(PM_2.5)年际、季节变化与气团来源的关系进行了分析.结果表明:北京地区2008—2013年ρ(PM_2.5)年均值分别为111.5、95.8、94.8、80.5、75.2、81.3 μg/m3,整体呈逐年下降趋势,但污染水平依然较高;ρ(PM_2.5)由高到低的季节次序为秋季、冬季、春季、夏季,平均值分别为111.6、94.8、77.2、70.5 μg/m3,PM_2.5重污染时段主要出现在秋冬季节,并且冬季ρ(PM_2.5)近年来逐渐呈上升趋势;ρ(PM_2.5)月均值呈单峰型变化,11月最高(为125.3 μg/m3),7月最低(为76.4 μg/m3);轨迹聚类分析发现,途经山西省北部和河北省南部的气流轨迹中ρ(PM_2.5)较高,而来自北方及西北方向的气团相对较清洁,ρ(PM_2.5)较低.北京地区近些年实施的大气污染减排措施对于控制PM_2.5污染取得了一定效果,但针对秋冬季节重污染过程的控制力度仍需要加强,同时也要注意区域污染传输对北京地区ρ(PM_2.5)的影响.      

除尘器灰斗电加热器供配电节能降耗方案优化

对目前广泛使用的除尘器灰斗电加热器的供配电系统进行了分析,提出了电控设备投资更省、供配电系统运行更节能经济的优化方案,并通过工程实例进行了分析验证。     

标准气溶胶发生系统的建立与性能评估

针对气溶胶测量仪器校准和实验室气溶胶光学特性研究的需求,搭建了一套标准气溶胶发生系统,并对其性能开展了测试研究.系统采用恒定流量的雾化器产生气溶胶,经过扩散干燥管干燥以及电荷中和器带电中和后,产生标准气溶胶粒子.利用氯化钠样品对系统的性能进行了测试,结果表明,当样品溶液浓度增加时,系统雾化产生粒子的数浓度和粒径均随之增加;当载气气压增加,系统雾化产生粒子的数浓度随之增加,而粒径随之减小.在测试时间内,系统发生的多分散气溶胶粒子的几何平均粒径波动小于1%,总粒子数浓度波动小于2%,单分散气溶胶粒子数浓度的稳定性好于4%.     

北京地区不同时段平均PM2.5浓度与MODIS气溶胶光学厚度相关性分析

利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM_(2.5)地面观测资料,以及Terra和Aqua卫星的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)产品,在时间和空间数据匹配的基础上,研究了PM_(2.5)的5 h(10:00—14:00)和24 h(0:00—23:00)两种时段平均浓度及两颗卫星平均AOD的时空分布特征,并建立了AOD与不同时段平均PM_(2.5)浓度之间的回归模型.结果表明:PM_(2.5)的5 h平均浓度和24 h平均浓度值均在城区高、郊区低,最低值位于定陵站;匹配后逐时PM_(2.5)浓度的日变化呈"双峰型",最低值出现在下午,但北京西北部郊区的定陵和昌平镇站因局地山谷风环流和外部排放源的影响,其"双峰型"波动趋势较城区站偏弱,最低值出现在上午;AOD的空间分布特征与PM_(2.5)浓度分布一致,但在郊区由于污染水平分布不均,卫星采集的样本可能来自于周围的清洁大气,导致AOD的最小值在郊区站点明显低于城区站点;两颗卫星平均的AOD与5h PM_(2.5)平均浓度的决定系数高于AOD与24 h PM_(2.5)平均浓度的决定系数;AOD与PM_(2.5)的相关系数在城区高于郊区,郊区排放源分布不均和强的局地系统性环流是造成其相关系数低的重要原因.     

缺水地区人类活动净氮输入与河流响应特征——以海河流域为例

人类活动净氮输入(NANI)是影响河流氮输出的重要因素,研究两者的响应关系对制定氮污染的削减策略具有重要意义.基于NANI核算模型,评估了海河流域人为氮输入强度,并采用实测数据估算了同期的河流氮输出,最终得到干旱缺水区河流氮输出对NANI的响应特征.结果表明,海河流域2008—2012年均NANI输入强度为13258 kg·km~(-2)·a~1,化肥施用、食品与饲料输入、大气沉降和农作物固氮分别占76%、17%、5%和2%;在空间分布上,黑龙港运东子流域的NANI负荷最高,达到24238 kg·km~(-2)·a~(-1),最小的是永定河子流域,为5320 kg·km~(-2)·a~(-1);海河流域主要河流的氮通量与子流域NANI输入呈现显著正相关关系(p0.05),NANI变化可解释67%的河流氮通量变化.然而,仅2%的NANI由河流输出,这一比例低于其他地区研究成果,表明缺水地区河流作为氮输出的功能被削弱,河流不是流域氮输出的主要途径.     

乌鲁木齐市MODIS气溶胶光学厚度与PM10浓度关系模型研究

为了建立乌鲁木齐市近地面PM10浓度监测的关系模型,利用乌鲁木齐市2013年3—11月、2014年3—11月MODIS AOD产品与同期地面观测的PM10质量浓度进行相关分析,结果表明二者直接相关程度较低(r=0.433,p0.01);然后以WRF模式模拟的大气边界层高度及地面观测的相对湿度数据对AOD进行垂直、湿度订正后,二者相关性得到较大程度提高(r=0.630,p0.01);按照季节分类统计和订正春、夏、秋季的相关系数r分别为0.779、0.393、0.523,均大于统计学上99%的置信度要求,其中春季的订正最为有效,可用性更高;最后,建立全年和各季AOD-PM10最优拟合模型并反演乌鲁木齐市地面PM10质量浓度,全年和三季的反演结果与实测数据的相关系数分别为0.757、0.748、0.652、0.715(p0.01);同时基于卫星遥感AOD反演得到的PM10质量浓度的空间分布与AOD呈现出整体的一致性,并且3个季节AOD平均值表现为:春季秋季夏季.证实了卫星遥感AOD经过垂直和湿度订正后,可以作为辅助监测乌鲁木齐市PM10地面浓度分布的一个有效手段.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

鹤庆湖泊沉积物样品的BeO制备

湖泊沉积物是研究古气候、古环境的理想对象。本文选取鹤庆湖泊沉积物开展了样品BeO制备的实验研究。通过对比黄土提取~(10)Be的思路,利用条件实验确定了先沉淀去除常量元素,再进行阳离子交换的新的实验流程。加速器质谱仪的测量结果表明该流程有效可靠,为下一步拓展湖泊~(10)Be环境示踪的新方向提供了实验方法基础。