北京怀柔O3污染过程初始VOCs浓度特征及来源分析

为了解北京怀柔区夏季典型O₃污染过程中初始VOCs（挥发性有机物）浓度（以φ计）的特征,识别其关键物种及主要来源,于2016年8月3-11日在中国科学院大学雁栖湖校区教学楼顶开展强化观测,利用光化学物种比值法和连续反应模型法测算观测期间大气初始φ（VOCs）,采用MIR（最大增量反应活性）法估算初始VOCs的OFP（O₃生成潜势）,识别关键物种,并应用PMF（正交矩阵因子）模型对初始VOCs的来源进行解析.结果表明:北京怀柔区O₃污染过程中初始φ（VOCs）平均值为25.27×10-9,如忽略化学损失,φ（VOCs）将被低估约18.6%.初始VOCs的总OFP值为144.6×10-9,VOCs物种对总OFP贡献率的顺序依次为醛酮类>烯烃>芳香烃>烷烃,异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯、乙烯、丙烯、1,2,4-三甲苯、丁酮、1,3,5-三甲苯是怀柔区O₃形成的关键活性物种.PMF解析结果显示,机动车尾气源对初始φ（VOCs）的贡献率（23.5%）最高,其次是溶剂使用源（18.3%）、植物排放源（18.1%）、工业过程源（17.6%）、生物质燃烧源（12.1%）和煤炭燃烧源（10.5%）.研究显示,在北京怀柔区典型O₃污染过程中,减少机动车尾气源、溶剂使用源、上风向工业过程源的排放是控制怀柔区VOCs的有效措施,而控制异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯等关键活性物种则是有效抑制VOCs排放对O₃生成贡献的重要手段.      

2017年兰州市大气污染物输送来源及传输特征模拟分析

利用HYSPLIT后向轨迹模式,结合兰州市AQI（空气质量指数）及常规大气污染物质量浓度数据,模拟研究了2017年1月1日-12月31日以兰州市为受点的大气污染物输送特征.通过聚类分析确定了抵达兰州市气团的主要输送途径和每类路径所对应的污染物质量浓度特征,并利用受体模型PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（权重浓度轨迹分析法）,分析了大气污染区域传输对兰州市空气质量的影响,探讨了影响兰州市空气质量的污染物输送来源和可能的潜在源区.结果表明,在影响兰州市的气流轨迹中,污染轨迹多来自兰州市以西和以北方向,污染轨迹约占总轨迹的39.52%,说明外部污染物的输入对兰州市空气质量具有重要影响.其中,第3类轨迹（对应来向为西）的气团对兰州市的空气质量有较大的影响,该类轨迹虽仅占总轨迹的15.21%,但其中污染轨迹数占56.76%,是影响兰州市空气质量的主要传输路径;第4类轨迹（对应来向为东南）的气团最为清洁.研究显示,对兰州市空气质量影响最大的强潜在源区主要分布在青海共和盆地、兰州市本地及周边区域,中等强度潜在源区为内蒙古自治区南部、宁夏回族自治区及甘肃省河西走廊等地区.      

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

京津冀一次重污染过程的成因和来源

2016年12月16~21日,京津冀地区经历了一次大范围重污染过程.本文基于空气质量监测资料及实况天气图分析了此次极端区域重污染事件的天气成因,并利用嵌套网格空气质量预报模式（NAQPMS）对京津冀主要城市PM_2.5污染来源进行定量解析.结果表明：污染前中期500hPa高空为偏西气流伴空中回暖,后期转槽前偏南气流增温增湿明显;对应地面气压逐渐降低,辐合不断增强;垂直方向上,逆温层不断抬升加厚,中低层暖平流明显,风垂直切变小;大气长时间处于极度静稳状态也是造成此次重污染过程的天气因素.污染期间,京津冀各主要城市PM_2.5污染本地贡献占40%~60%;北京市PM_2.5本地贡献为48%,其中16~17日北京市主要受沿太行山东侧的西南向输送通道（邯郸-邢台-石家庄-保定-北京）影响,其后风速减小,北京本地及周边城市贡献增大.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

不同特征污染源中指示性药物和个人护理品识别与筛选

通过分析我国地表水中药物和个人护理品（PPCPs）主要污染源排放特征,识别和筛选出咖啡因、卡马西平和磺胺嘧啶为我国地表水环境中的指示性PPCPs（i-PPCPs）,分别指征城镇生活污水、城镇污水处理厂出水和养殖废水三类特征污染排放源.同时,基于筛选的i-PPCPs开展了初步应用研究,结果表明,生活污水是北运河和黄浦江流域地表水中PPCPs的主要来源.研究结果为构建更综合和有效的PPCPs的溯源体系,识别我国城市地表水环境中PPCPs的主要排放源提供了理论依据.     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

Effect of air masses motion on the rapid change of aerosols in marine atmosphere

The impact of air masses motion on marine aerosol properties was investigated using an on-board single particle mass spectrometer(SPAMS) deployed for the determination of single particle size resolved chemical composition over Southeast China Sea. Two aerosol blooms(E1 and E2) were observed during the cruise. High average particle number count occurred in E1(7320), followed by E2(5850), which was more than 100–150 times of the average particle number count during normal periods. Particles were classified as four major sources, including continental source, shipping source, marine source, and transport source based on the mass spectral similarity. Transport source was identified as those particles with high particle number count occurred only during aerosol bloom period. Three sub-types of EC-Ca, OC-Ca, and Al-rich were classified as transport source.EC-Ca was the dominant particles of the transport source, accounting for more than 70%of the total particles in aerosol bloom events. A uni-modal size distribution in the size range of 0.1–2.0 μm was observed during normal period, while a bimodal distribution with a tiny mode(0.3 μm) and a coarse mode between 0.4 and 0.6 μm was present during aerosol bloom. The variation of aerosol source is consistent with air masses back trajectories, for the reason that most of the long-range air trajectories are from the ocean,while short air trajectories originate in the continental regions, which means that air masses have a significant impact on the aerosol physical–chemical properties along their tracks.     

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

广西水生蔬菜土壤多环芳烃污染特征

为研究水生蔬菜土壤中多环芳烃(PAHs)的污染水平,以广西水生蔬菜和相邻地块陆生蔬菜土壤作为研究对象,采集表层土壤,比较16种PAHs的污染特征,分析PAHs主要来源,评价潜在的生态风险。结果表明,研究区内水生蔬菜土壤中5、6环PAHs和7种致癌性PAHs的含量显著地高于陆生蔬菜土壤,2,3环PAHs的含量低于陆生蔬菜土壤,4环PAHs的含量没有显著差异;水生蔬菜和陆生蔬菜土壤中7种致癌性芳烃∑7cPAHs的平均贡献率分别为49. 03%和37. 61%,大部分样点属于重度污染水平;三种水生蔬菜土壤PAHs的污染模式相似,以4,5环PAHs为主,其次为2,3环PAHs,6环PAHs的含量最低。通过同分异构体比值法和主要成分分析法分析,发现土壤PAHs的主要来源为机动车尾气排放和生物质不完全燃烧。水生蔬菜土壤PAHs的苯并(a)芘总毒性当量为174. 59μg/kg,显著高于陆生蔬菜土壤的105. 54μg/kg,二者均低于加拿大土壤质量指标600μg/kg,但潜在的生态风险不可忽视。