北山地区大气降水中水化学及稳定同位素特征

为揭示甘肃北山地区大气降水的水化学及同位素特征,利用2012~2019年度采集的97件大气降水样品,采用相关性分析,富集因子,气团后向轨迹分析等多种方法对北山地区稳定同位素变化特征及其影响因素,降水中主要离子变化特征,不同离子来源及贡献,水汽来源进行了分析.结果表明,北山地区区域降水线的斜率与截距均高于张掖地区大气降水线;该区降水中稳定同位素比率明显受季节性,温度和高程效应的影响,在年尺度下,降雨量效应不明显;该区降水中氘盈余变化较大,雨季降水中氘盈余显著小于旱季降水中氘盈余值;北山地区大气降水的水化学型主要为HCO₃·SO₄-Ca和HCO₃-Ca型,降水中离子浓度具有明显的季节性变化,降雨量的增加对离子浓度具有一定的稀释作用;Na⁺受海源和陆源物质的双重影响;绝大部分的Ca²⁺,K⁺,HCO₃^-和部分Mg²⁺来源于陆源,SO₄^2-与NO₃^-的主要来自于人类活动输入;区内冬夏季水汽来源基本一致,来源于西北方向的季风源是北山地区最主要的水汽来源.研究成果可为我国高放废物地质处置库选址和性能评价以及未来地下处置库建设提供依据,也有助于丰富西北干旱区的水文循环过程研究.     

沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征与来源分析

为探究沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征,于2017年8月24日—9月2日采用2,4-二硝基苯肼固相吸附/高效液相色谱方法对沈阳市郊区醛酮类化合物进行观测分析,利用美国环境保护局推荐的人体健康风险评价方法对部分有毒有害醛酮类化合物的人体健康风险进行了评价,并利用比值法对醛酮类化合物的来源进行了初步分析.结果表明:醛酮类化合物质量浓度日均值范围为23.16~38.38 μg/m3;质量浓度最高的4种醛酮类化合物依次是丙酮、甲醛、正丁醛和乙醛,其质量浓度日均值的平均值分别为8.71、5.90、5.48和2.95 μg/m3.对·OH消耗速率(L_OH)贡献较大的醛酮类化合物物种是正丁醛、甲醛和乙醛,臭氧生成潜势贡献(OFP)较大的醛酮类化合物物种是甲醛、正丁醛和乙醛,在研究区影响醛酮类化合物光化学反应活性的物种主要是甲醛、乙醛和正丁醛.研究区观测期间,环境空气中甲醛和乙醛的致癌性风险值分别为1.18×10-5和5.91×10-6,对暴露人群存在潜在的致癌风险;乙醛的非致癌风险值为0.05,对暴露人群不存在非致癌风险.在研究区的一次臭氧轻度污染过程期间,环境空气中的甲醛和乙醛受天然源排放的挥发性有机物二次转化的影响减弱,甲醛、乙醛和丙酮受到炼焦工业和机动车等人为源排放的影响增强,而正丁醛主要受当地精细化工产业排放的影响.研究显示,沈阳市应加大对炼焦工业、精细化工和机动车来源排放醛酮类化合物的管制,以降低环境空气中活性醛酮类化合物及有毒有害醛酮类化合物的浓度.      

黄河流域水污染排放特征及污染集聚格局分析

掌握污染源排放特征及其空间差异,是在流域尺度提升水污染治理水平的重要基础.该研究分别从污染源的活动水平（简称“活动水平”）、污染物产生、污染物去除和污染物排放4个方面选取了28个指标,对黄河流域60个市州主要水污染物排放特征开展了现状评价和聚类分析.采用污染分布的地理集中度指数表征各市州污染集聚格局,并利用空间分析模型Global Moran's I和G_i*指数判断污染排放的空间集聚趋势与冷热点地区.结果表明:按照水污染排放特征的差异,黄河流域不同地区在水污染格局上可划分为高排放强度区、高排放绩效区、污染集聚区和低排放绩效区;水污染物排放与经济发展格局分布一致,上游、中游到下游地区呈现明显的阶梯型分布,上游地区单位水资源利用效率和排放绩效低,下游地区区域性污染集聚效应明显;山西省、河南省和山东省沿黄城市在空间上表现为区域性连片污染集聚,集中分布在晋中城市群和中原城市群.针对当前黄河流域水污染排放特征和空间集聚格局,建议制定统一的生态环境保护与治理策略,加强中下游城市群的污染协同控制.      

小型燃煤机组烟气重金属排放特征研究

100 MW以下燃煤机组呈单台容量小、总台数大的特点,是燃煤重金属污染的主要排放源之一.选择7台12 MW燃煤机组,采用美国环境保护局Method 29法现场检测燃煤机组烟气重金属排放浓度,分析烟气中Hg、Pb、Cr、As的排放特征;采集机组产生的飞灰和底灰,分析除尘技术对重金属的富集特性.结果表明:100 MW以下燃煤机组烟气中重金属经脱硝除尘脱硫装置协同控制后,ρ（Hg）为0.20~0.44 μg/m3,烟气Hg以气态形式存在,其占比为100.0%;ρ（Pb）为0.5~2.6 μg/m3,烟气Pb主要以气态形式存在,其占比为38.7%~92.1%;ρ（As）为0.6~3.0 μg/m3,烟气As主要以气态形式存在,其占比为67.8%~100.0%;ρ（Cr）为3.6~23.9 μg/m3,烟气Cr主要以颗粒态形式存在,其占比为65.8%~99.2%.飞灰富集Hg、Pb、Cr、As的能力大于底灰.重金属主要富集于飞灰中的细颗粒物中,采取除尘技术可有效协同控制烟气中的Hg、Pb、Cr、As;飞灰中重金属元素Hg、Pb相对富集系数均与煤中硫含量呈负相关,半干法脱硫+袋式除尘技术对飞灰富集Hg有促进作用.小型燃煤机组烟气重金属Hg、Pb、Cr、As的排放因子分别为0.002 2~0.005 1、5~17、42~160、7~24 mg/t.研究显示,100 MW以下燃煤机组与100 MW及以上燃煤机组烟气重金属Hg、Pb、Cr、As排放特征不同,100 MW以下燃煤机组烟气Hg排放浓度较小,二者烟气Pb、Cr、As排放浓度相近,选用湿式电除尘技术可进一步降低烟气Hg、Pb、Cr、As的排放浓度.      

哈尔滨近地面O3浓度特征

伴随着经济发展和城镇化进程的加速,很多城市的臭氧浓度存在超标问题.本文选取2014—2017年哈尔滨城区污染数据及气象要素数据,对哈尔滨近地面层O_3时空分布特征及其与气象要素的关系进行了分析,结果表明:哈尔滨O_3日内单峰分布,最高值出现在下午14:00,最低值在清晨7:00.空间分布东南部最高,其次是南部,城中区较低.日间周末的近地面O_3浓度较高,而夜间工作日的O_3浓度较高.哈尔滨O_3浓度与平均气温正相关,与相对湿度负相关,与低于37 W·m~(-2)的紫外辐射正相关.     

长江源区水文气象要素变化及其与大尺度环流因子关系研究

长江源区水文气象要素变化及其归因研究一直备受全球关注,现阶段研究多侧重于水文气象要素时空变化特征分析,针对长江源区水文气象要素与大尺度环流因子相互关系的研究不足。论文利用Mann-Kendall法、去趋势波动分析法和小波分析法,探究长江源区1957—2012年水文气象要素趋势性、波动性和周期性变化规律,分析水文气象要素与大尺度环流因子的相关关系,通过研究水汽通量揭示大尺度环流因子对水文气象要素变化的驱动机制。结果表明：20世纪90年代,长江源区气候暖干化,进入21世纪后,长江源区气候暖湿化趋势明显;长江源区水文气象要素序列具有正长程相关性,长江源区气候未来会继续呈现暖湿化变化趋势。长江源区水文气象要素都存在着1~5、10~24和25~45 a三种时间尺度周期变化规律。南亚季风是影响长江源区降水量和流量较为重要的大气环流因子,南亚季风驱动下的西南方向气流是长江源区主导气流和水汽来源。     

Mercury flows in large-scale gold production and implications for Hg pollution control

Large-scale gold production(LSGP) is one of the five convention-related atmospheric mercury(Hg) emission sources in the Minamata Convention on Mercury. However, field experiments on Hg flows of the whole process of LSGP are limited. To identify the atmospheric Hg emission points and understand Hg emission characteristics of LSGP, Hg flows in two gold smelters were studied. Overall atmospheric Hg emissions accounted for 10%–17% of total Hg outputs and the Hg emission factors for all processes were 7.6–9.6 kg/ton. There were three dominant atmospheric Hg emission points in the studied gold smelters, including the exhaust gas of the roasting process, exhaust gas from the environmental fog collection stack and exhaust gas from the converter of the refining process. Atmospheric Hg emissions from the roasting process only accounted for 16%–29% of total emissions and the rest were emitted from the refining process. The overall Hg speciation profile(gaseous elemental Hg/gaseous oxidized Hg/particulate-bound Hg) for LSGP was 34.1/57.1/8.8. The dominant Hg output byproducts included waste acid, sulfuric acid and cyanide leaching residue. Total Hg outputs from these three byproducts were 80% in smelter A and 84% in smelter B. Our study indicated that previous atmospheric Hg emissions from large-scale gold production might have been overestimated.Hg emission control in LSGP is not especially urgent in China compared to other significant emission sources(e.g., cement plants). Instead, LSGP is a potential Hg release source due to the high Hg output proportions to acid and sludge.     

南昌市冬季大气PM2.5中重金属元素来源分析及健康风险评价

采集2015年南昌市冬季大气PM_(2.5)样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定样品中重金属(V、Mn、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Cd、Ba和Pb)的含量,分析重金属的分布特征和来源,并对重金属健康风险进行评价。结果表明:采样期间PM2.5浓度总平均值为(29.74±16.82)μg/m~3,其中省外办最高,武术学校最低;各重金属元素总体平均浓度从高到低次序为:ZnPbCuMnBaNiVCrCdCo。因子分析结果表明:PM_(2.5)中重金属元素的来源包括道路交通尘和冶金化工排放、机动车尾气以及混合源。健康风险评价结果显示:PM_(2.5)中Mn对人体健康存在非致癌风险,其他元素(Cr、Ba、Co、Pb、Cd、Cu、V、Zn、Ni)基本没有非致癌风险;Cr对人体有较明显的致癌风险,Cd、Ni和Co对部分年龄段的人群(尤其是成年人)存在一定的致癌风险。     

西安市文教区表层土壤中PAHs来源及风险分析

文教区土壤环境质量直接影响学生以及职工的身体健康。本研究应用高效液相色谱仪对采集的西安市文教区表层土壤样品中的16种优控多环芳烃(PAHs)进行含量检测,分析其组分特征、来源及健康风险。结果表明,西安市文教区表层土壤中∑PAHs含量为0.290~4.147μg/g,平均值为1.515μg/g,7种致癌多环芳烃的含量为0.079~2.093μg/g,均值为0.593μg/g,土壤PAHs污染较为严重。其中4环的高环PAHs为土壤PAHs污染的主要物质,平均占∑PAHs含量的40.72%。源解析结果表明西安市文教区表层土壤中PAHs主要来源于石油燃烧、煤及生物质等的不完全燃烧。终生癌症风险评价表明西安市文教区表层土壤中PAHs污染对其生活在周围的人群产生的终生致癌风险性较小,但71.4%的样点达到严重污染水平,产生的间接影响应引起足够重视。     

原煤二氯甲烷浸取液中多环芳烃分布特征

本文用色谱／质谱／红外联用系统研究了原煤二氯甲烷浸取液中多环芳烃的种类、数量、含量及其分布特征。为进一步研究煤燃烧排放飞灰、烟气、炉渣中多环芳烃分布打下良好基础。