办公楼聚集区空气中PBDEs谱分布与污染特征

为评估办公楼密集区大气中PBDEs污染程度、同类物分布特征及其健康风险,采集了典型科研园区室外空气样品(颗粒物+气态),利用GC-MS对PBDEs质量浓度进行测定.结果表明,PBDEs在气态、PM_(2. 5)和PM_(10)中质量浓度分别为2. 3～78. 6、14. 4～335. 3和11. 6～431. 7 pg·m~(-3),平均值为21. 7、96. 9和149. 3 pg·m~(-3),BDE-209是颗粒态PBDEs中质量浓度最高的同系物,占PBDEs总量的50%.颗粒物中PBDEs质量浓度均表现为秋季冬季夏季春季,冬季变化显著,夏季相对稳定.三溴联苯醚主要存在于气态中,随溴原子的增加,颗粒态PBDEs单体的含量比重增大.来源分析说明BDE-209的降解是空气中其他PBDEs组分的重要来源.暴露风险分析显示儿童和成人对PBDEs的呼吸摄入量分别为18. 6 pg·(kg·d)~(-1)和7. 1 pg·(kg·d)~(-1),远小于相关研究中推荐的最低观察不良反应水平1 mg·(kg·d)~(-1); BDE-209对成人和儿童的致癌风险值分别为3. 7×10-9和2. 3×10-9,远小于致癌风险限值10-6,表明该区域大气中PBDEs无健康危害.     

中国空气污染指数变化特征及影响因素分析

以2001～2010年我国42个城市逐日空气污染指数、主要污染因子、空气质量级别和空气质量状况资料为基础,分析了近10 a我国空气质量的变化特征.结果表明,我国城市大气受燃煤影响较为严重,可吸入颗粒物为主要污染因子,空气质量状况以优、良和轻微污染居多;空气质量季节变化明显,冬季空气污染最严重,夏季最轻;从年际变化看,空气质量表现出逐年好转趋势;城市大气环境质量在区域上存在显著差异,表现为由南到北、从沿海到内陆逐渐变差的趋势.对空气污染影响因素的分析表明,局地污染和西北地区沙尘传输造成的自然降尘是我国城市空气质量的主要污染源;气象要素对大气污染物有制约关系,空气污染指数与降水量、风速、逆温线性相关;地形的空间差异影响着气象条件的分布,进而对空气质量的空间变化产生影响;人类活动对城市空气质量也存在一定的影响,且具有双重作用.     

澜沧江的跨境径流量变化及其对云南降水量场变化的响应

随着澜沧江-湄公河次区域经济合作等重大区域合作行动的蓬勃开展,该流域水文水资源系统的变化、规律及其影响已成为国际关注和研究的热点。为考查气候变化对澜沧江-湄公河流域水文水生态环境变化影响的基本事实,以云南境内澜沧江径流量观测数据和云南的同期降水量场观测数据为基础,应用小波变换和相关系数的统计分析方法,研究了澜沧江跨境径流量变化的多时间尺度特征及其对云南降水量场变化的响应。结论为:澜沧江上下游的年径流量变化表现出了十分明显的多时间尺度变化特征,它们之间的差异主要表现在较小的时间尺度上,而对于较大的时间尺度,它们之间的变化特征是十分相似的;澜沧江上下游的年径流量变化与云南的年降水量场变化之间存在有十分显著的相关关系;云南年降水量场变化的多时间尺度特征与澜沧江上下游的年径流量变化的多时间尺度特征是相似的。总之,澜沧江的跨境径流量变化主要是由于云南降水量场的变化造成的,特别是在较大的时间尺度上,澜沧江上下游的径流量变化都对云南降水量场的变化有极好的响应特征。     

西安市雁塔区冬季可吸入颗粒物时空变化研究

为了查明西安市雁塔文教区冬季可吸入颗粒物在高度上的变化特征,以及各高度处质量浓度随时间的变化情况,于2010年1月22日至29日对雁塔区陕西师范大学家属区内的4座高层楼进行了6 d的PM10质量浓度监测.结果表明：西安市南郊环境较好的文教区冬季可吸入颗粒物在1m、45～57 m高度处的浓度值较低,1 m处的浓度变化范围...     

沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子的观测研究

为了解沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子浓度水平和季节变化,探究污染期与清洁期气溶胶特性的差异,本研究采集了2012年6月至2013年5月沈阳大气气溶胶分级样品,测定了其中水溶性无机离子浓度.结果表明,沈阳细粒子和粗粒子中水溶性无机离子的浓度总和分别为22.30μg·m~(-3)和14.29μg·m~(-3),其中含量最高的离子分别是SO~(2-)_4和Ca~(2+).细粒子中NH~+_4主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,SO~(2-)_4/NO~-_3质量比为2.28.细粒子中水溶性无机离子的浓度总和(total water soluble inorganic ions,TWSI)季节变化明显,冬春季浓度高,夏秋季浓度低,化石燃料燃烧是细粒子中二次离子冬季出现高值的主要原因;粗粒子中TWSI季节变化不明显,秋季略高,冬季略低,风沙扬尘使秋季粗粒子中的Ca~(2+)出现了显著高值.SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子浓度总和在冬季清洁期细粒子中比例为80%,污染期则上升为94%;清洁期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~0.65μm粒径处,而污染期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~2.1μm处,污染期SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子在细粒径段的峰值由0.43~0.65μm处转移至1.1~2.1μm处,出现了由凝结模态向液滴模态转移的现象;清洁期气团主要生成在贝加尔湖附近,经高空远距离传输至采样点;而污染期气团主要生成并经过我国东北工业区,经低空短距离输送至采样点.     

北京市冬季大气化石源CO_2典型日变化的~(14)C示踪研究

城市作为化石源CO_2(CO_(2_(ff)))排放的热点区域.获得其大气CO_(2_(ff))浓度的日变化特征对于深刻理解城市地区CO_(2_(ff))的时空变化规律,进而制定合理的节能减排政策至关重要。本研究通过AMS-~(14)C技术,示踪了北京市冬季一个典型日变化事件中大气(CO_(2_(ff)))的变化过程,并探讨了其影响因素。本次日变化事件中大气δ~(13)CO_2的值为(-13.9±0.8)%。(-14.8‰—-12.7‰),△~(14)CO_2的值为(-151.6±51.3)‰((-214.2±2.9)‰-(-82.3±3.0)‰),CO_(2_(ff))浓度为104.4±44.0μL·L~(-1)(168.6±2.7-52.1±3.2μL·L~(-1)。CO_(2_(ff))浓度具有较大的曰变化,夜晚CO_(2_(ff))浓度明显高于白天,主要是由于夜间大气混合层高度较低、供暖消耗更多的化石燃料以及在东南风条件下因北京不利的扩散条件而使CO_(2_(ff))聚积。此外,在早晚高峰期间,观察到由于交通流量增加引起的较高CO_(2_(ff))浓度。同期PM_(2.5)浓度相似的日变化过程进一步验证了本次CO_(2_(ff))观测结果的可靠性。     

中国沿海地区大气污染特征及其聚类分析

为识别我国沿海地区的大气污染分布特征,基于2015—2016年我国沿海12个省（自治区、直辖市）的115个地级以上城市ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（NO₂）、ρ（O₃）、ρ（CO）和ρ（SO₂）监测数据,在分析其时空分布特征的基础上,结合主成分分析和AIC（改进赤池信息准则）开展我国沿海地区大气污染聚类分析研究.结果表明:我国沿海地区颗粒物污染严重,其中70%和54%的城市未达到GB 3095—2012《环境空气质量标准》中ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）二级标准,ρ（PM_2.5）在空间上以浙江省金华市为界呈“北高南低”、金华市以北地区“西高东低”的分布特征;环渤海带及长三角地区ρ（O₃）处于相对较高水平,山东省中部ρ（SO₂）突出,最高值达71.3 μg/m3.根据6种大气污染物监测值,可将115个地级以上城市聚为3类:类Ⅰ包括河北省南部和山东省西部在内的21个城市,空间分布连续且相对集中,受本地源和扩散条件的影响,各项大气污染物质量浓度均处于较高水平;类Ⅱ包括辽宁省、山东省东部和长三角等地区的42个城市,各项大气污染物质量浓度较类Ⅰ有所降低,ρ（PM_2.5）降低（比类Ⅰ低34.2%）明显,更多表现为受工业和散煤燃烧影响的SO₂污染,和受海运船舶和陆路交通源影响的NO₂污染;类Ⅲ包括福建省、广东省和广西壮族自治区沿海一带的52个城市,大气污染物质量浓度相对较低,空气质量较优,受季风和外来源影响的秋季O₃污染特征明显.3类城市ρ（O₃）平均值相近但季节性变化有所差异,类Ⅰ和类Ⅱ ρ（O₃）峰值均出现在6月,类Ⅰ ρ（O₃）季节性差异更为显著,类Ⅲ峰值出现在10月,全年变幅相对较小.研究显示,我国沿海地区山东省西部、江苏省北部与京津冀地区南部呈较为相似的污染特征,广西壮族自治区柳州市与周边城市呈不同聚类特征,ρ（PM）和ρ（SO₂）相对较高,为大气污染热点.      

Size-resolved aerosol water-soluble ions at a regional background station of Beijing, Tianjin, and Hebei, North China

The characteristics of water-soluble ions in size-resolved particulate matter were investigated usingion chromatography at Shangdianzi,a regional background station of Beijing,Tianjin,and Hebei.Seasonal total concentrations of ions(Na~+,Mg~(2+),K~+,Ca~(2+),NH_4~+,Cl~-,SO_4~(2-) and NO_3~-) were75.5±52.9 μg/m~3 in spring,26.5±12.3μg/m~3 in summer,22.7±20.4μg/m~3 in autumn,and31.1±23.9 μg/m~3 in winter,respectively.The secondary ions(NO_3~-,SO_4~(2-) and NH_4~+),mainly associated with fine particles,accounted for 84.2%in spring,82.1%in summer,81.5%in autumn and 76.3%in winter of all ions.Strong correlations were found between NH_4~+ and SO_4~(2-)(r=0.95,p0.01) as well as NH_4~+ and NO_3~-(r=0.90,p0.01) in fine particles;while in coarse particles,correlations between Mg~(2+) and NO_3~-(r=0.80,p0.01),and Ca~(2+) and NO_3~-(r=0.85,p0.01) were found.The concentrations of Na~+,K~+,Mg~(2+),Ca~(2+),NH_4~+,Cl~-,NO_3~-,and SO_4~(2-) were 2.02,0.81,0.36,1.65,9.58,4.01,18.9,and 18.4 μg/m~3 in particulate matter from southeast-derived air masses,which were typically 1.58-3.37 times higher than in northwest trajectories.Thus,concentrations of water-soluble ions at this background station were heavily influenced by regional transport of serious pollution derived from biomass burning,coal combustion,industrial and vehicle exhaust emissions from Beijing,Tianjin,and Hebei.     

中国环保重点城市API指数的时空模态区域分异

从区域空气污染监测、分析、预报研究与综合管理需求出发,利用经验正交函数EOF方法,将全国47个环保重点城市2004年7月1日～2006年6月30日2年逐日API指数(Air Pollution Index)时空分布资料分解为模态特征向量和时间系数,并对模态间差异性进行了Morlet小波分析,研究其频谱差异.在此基础上,建立了全国环保重点城市API指数时空模态区域分异体系.结果表明:以API指数作为评价指标,中国主要城市空气污染存在明显的区域分异,全国47个重点城市可分为10个区域,分别代表不同的污染时空模态.EOF及Morlet小波方法将全国47个环保重点城市API指数的时空分布清晰地表达出来,为空气污染区域分异研究提供了新的方法与思路.由于城市空间分布稀疏,难以涵盖全国所有城市的空气污染信息,因此,区域划分体系合理性有待进一步验证.     

贵阳地区大气降水中δ15N-NO3-组成及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日至2009年9月30日大气降水样品中的NO3-浓度和δ15N组成进行了测定.结果表明,这一年大气降水中NO3-浓度加权平均值为0.45mg·L-1,δ15N组成的变化范围为-8.0‰～28.7‰,年均值为2.3‰,且主要来源于燃煤释放的含氮物质.NO3-浓度呈现冬高夏低的变化趋势,这可能是受降水量等因素的影响.但δ15N组成的季节变化与NO3-浓度有所不同,呈现秋冬季偏正,而春夏季偏负的特征,推测可能是由生物释放氮、大气雷电固氮及NOx本身的大气行为等引起δ15N组成的季节差异.