TiO2复合催化剂弱光催化降解模拟海水中苯酚及其催化活性的影响

为了获得适用于海水中有机污染物光降解催化剂,分别选用纳米SiO_2粒子和氧化石墨烯GO为载体,利用吸附相反应技术并结合热处理过程制备了基于TiO_2的复合催化剂,研究了弱光(光强小于1mW·cm~(-3))激发下复合催化剂光催化降解模拟海水中苯酚.结果表明,吸附相反应技术结合焙烧得到的La~(3+)掺杂TiO_2-SiO_2,表面亲水性较强和对苯酚吸附能力较弱,难以克服盐离子的干扰并有效降解模拟海水中高浓度苯酚.而吸附相反应技术结合醇溶剂热还原处理后,La~(3+)掺杂TiO_2-SiO_2催化剂表面亲水性显著减弱,但该催化剂在模拟海水中不能形成稳定的悬浮体系.吸附相反应技术得到的TiO_2-GO和La~(3+)掺杂TiO_2-GO中,TiO_2粒子粒径小于10nm且均匀负载于GO的表面.醇溶剂热还原处理可使TiO_2形成晶型结构,从而提高其催化活性,同时还能将GO表面的含氧基团还原,降低催化剂表面亲水性.从而提升催化剂对苯酚的吸附能力和对盐离子的抗干扰能力.另外,还原GO与小粒径TiO_2粒子紧密结合,使光生电子能很快转移至还原GO表面,增大光生电荷分离率,进一步提升催化剂的光降解性能.     

基于石墨烯载体的铁基材料制备及除砷性能比较

以氧化石墨为前驱体,分别将磁铁矿、赤铁矿和零价铁负载到石墨烯上,通过FTIR和XRD对其进行表征,成功地制备出石墨烯负载磁铁矿(M-RGO)、石墨烯负载赤铁矿(H-RGO)和石墨烯负载零价铁(N-RGO)这3种复合材料.研究比较了3种复合材料的除砷性能,如吸附动力曲线、吸附等温线、pH值范围和共存离子对除砷效果影响.结果表明,3种材料吸附As(Ⅲ)的动力曲线遵从准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,在相同条件下,其吸附容量依次为N-RGO>MRGO>H-RGO.3种材料均在弱酸性至中性条件下对As(Ⅲ)有较好的吸附效果,M-RGO和H-RGO材料受pH值影响较小,且吸附As(Ⅲ)的最佳pH值范围较N-RGO材料宽.3种材料中,N-RGO材料抗共存离子干扰能力较强,其次是H-RGO材料,MRGO材料最差.     

基于三维石墨烯去除水体中四环素

三维石墨烯具有较大的比表面积和独特的空间孔结构,为捕获抗生素提供大量的活性位点,能够促进抗生素在多孔网络结构的运输。本研究采用化学还原自组装方法制备了有序多孔结构的三维石墨烯(3DG),并将其应用于去除水体中的四环素(TC)。研究结果显示,TC在3DG的吸附过程同时符合伪二级动力学和Langmuir方程。在最佳吸附pH=6时,3DG对TC最大饱和吸附量达到322.58 mg·g^-1,并具备良好的再生性能,经过5次吸附-解吸重复试验后,3DG对水体中TC的去除率仍可达68%。因此,3DG是一种在环境分析领域具有良好应用前景的吸附材料。     

石墨烯在环境有机污染物分析中的应用进展

石墨烯是一种全部由碳六元环构成的新型二维碳纳米材料.从2004年发现至今,其在能源、电子、复合材料、生物医学等领域中的应用都取得了重大研究进展.近年来,石墨烯在分析化学领域也表现出了巨大的应用潜力,尤其是在环境有机污染物分析方面,涌现了大量相关报道.本文简要回顾了近期石墨烯在环境有机污染物分析中的应用情况,涵盖了样品前处理、色谱、传感器、质谱等不同的技术方向,并对石墨烯在环境分析中的应用前景进行了展望.     

Electroconductive RGO-MXene membranes with wettability-regulated channels: improved water permeability and electro-enhanced rejection performance

● Electroconductive RGO-MXene membranes were fabricated. ● Wettable membrane channels were established between RGO and MXene nanosheets. ● Hydrophilic MXene reduces the resistance of water entering the membrane channels. ● Water permeance of RGO-MXene membrane is 16.8 times higher than that of RGO membrane. ● Electro-assistance can enhance the dye rejection performance of RGO-MXene membrane. Reduced graphene oxide (RGO) membranes are theoretically more conducive to the rapid transport of water molecules in their channels compared with graphene oxide (GO) membranes, as they have fewer oxygen-containing functional groups and more non-oxidized regions. However, the weak hydrophilicity of RGO membranes inhibits water entry into their channels, resulting in their low water permeability. In this work, we constructed wettable RGO-MXene channels by intercalating hydrophilic MXene nanosheets into the RGO membrane for improving the water permeance. The RGO-MXene composite membrane exhibits high pure water permeance of 62.1 L/(m²·h·bar), approximately 16.8 times that of the RGO membrane (3.7 L/(m²·h·bar)). Wettability test results and molecular dynamics simulations suggest that the improved water permeance results from the enhanced wettability of RGO-MXene membrane and increased rate of water molecules entering the RGO-MXene channels. Benefiting from good conductivity, the RGO-MXene membrane with electro-assistance exhibits significantly increased rejection rates for negatively charged dyes (from 56.0% at 0 V to 91.4% at 2.0 V for Orange G) without decreasing the permeate flux, which could be attributed to enhanced electrostatic repulsion under electro-assistance.     

石墨烯对高等植物幼苗的毒性及机理探究

随着石墨烯产品的广泛应用和潜在的环境释放,其对生态环境的影响已引起广泛关注。为探讨石墨烯对高等植物生长的影响,探究了其对黄瓜幼苗和玉米幼苗生长的影响及其致毒机理。结果表明,水培条件下,不同浓度的石墨烯(10、50、100、500、1 000和2 000 mg·L~(-1))处理植物幼苗15 d后,对植物幼苗的生长具有抑制作用。且随着处理时间和石墨烯浓度的增加,植物幼苗生长的所有指标,包括根/地上部鲜重和干重、根长、根尖数、株高和叶面积均相应降低。另外,黄瓜幼苗比玉米幼苗对石墨烯更加的敏感。进一步研究发现,石墨烯与黄瓜幼苗根部直接接触导致的物理损伤、氧化损伤,以及营养耗竭是其致毒机理。而石墨烯对玉米幼苗的致毒机理包括物理损伤和营养耗竭。本研究为石墨烯的环境风险评价提供了基础数据。     

复合光催化材料Ag-AgCl/石墨烯的制备及性能

以原位化学沉淀;光还原法制备了Ag-AgCl/石墨烯复合光催化材料。以罗丹明B为模型降解物,研究了其可见光催化性能。实验结果表明：石墨烯的引入使Ag-AgCl/石墨烯催化剂催化活性提高;当初始罗丹明B质量浓度为5 mg/L时,可见光照射60 min后罗丹明B的降解率可达99%;降解率随初始罗丹明B质量浓度的增加而减小。Ag-AgCl/石墨烯具有很高的可见光催化活性和稳定性。     

乙二胺还原的氧化石墨烯对镉离子的动态吸附

以乙二胺(EDA)还原氧化石墨烯(GO)制得一种吸附剂材料,即还原态氧化石墨烯(RGO)。考察了动态条件下Cd2+溶液的初始浓度、流速及吸附床高度对穿透曲线的影响,同时利用Bed-Depth-Service Time(BDST)模型对吸附床高度与穿透时间的关系进行线性拟合分析,研究了RGO对Cd2+溶液的动态吸附性能。结果表明,RGO可以有效地去除水溶液中的Cd2+,随着吸附床高度的增加,离子的去除率增大,穿透时间延长;当溶液初始浓度增大时穿透时间缩短,离子的去除率减小;而溶液的流速加快,穿透时间和去除率都相应减小。吸附床高度与穿透时间的关系可用BDST模型较好地进行描述,预测新的操作条件下的穿透时间与实验值误差均小于5%。     

氧化石墨烯负载纳米零价铁的制备及其对亚甲基蓝的吸附

采用液相还原法制备氧化石墨烯负载纳米零价铁吸附剂(Fe0/GO),并用于吸附去除溶液中的亚甲基蓝(MB)。考察了溶液p H、吸附温度、吸附时间、初始MB质量浓度对Fe0/GO吸附MB的影响。SEM等表征结果显示:Fe0以球形或短链形负载在GO上,增加了材料的反应活性位点;Fe0/GO的比表面积为158.32 m2/g,等电点为3。实验结果表明:在溶液p H为6、吸附时间5 h、吸附温度25℃的最佳条件下,加入400 mg/L的Fe0/GO,处理初始MB质量浓度为160 mg/L的MB溶液,MB去除率为89.26%,吸附量为125.5 mg/g;Langmuir等温吸附方程和Frenudlich等温吸附方程均能较好地描述Fe0/GO对MB的吸附过程;Fe0/GO对MB的吸附行为遵循准二级动力学方程;计算得出吸附温度为25℃、初始MB质量浓度为160 mg/L时的饱和吸附量为201.2 mg/g,平衡吸附量为124.3 mg/g。     

羟基化石墨烯氧化NO脱硝反应机理研究

石墨烯氧化物(GO)通常是羟基化石墨烯(Hy G)和羧基化石墨烯(Cy G)负载金属或金属氧化物,作为催化剂可以有效地催化烟气脱硝,对环境保护具有重要意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算来评估Hy G与NO之间的相互作用,以揭示Hy G的氧化活性.首先基于5×5×1、6×6×1、7×7×1、8×8×1和9×9×1周期性石墨烯超晶胞中的碳空位能和OH—结合能来优选Hy G模型,并对优化后的Hy G的电子特性(包括前沿轨道、状态密度)进行研究.进而通过NO和Hy G之间的相互作用,揭示Hy G氧化NO的反应机理,并利用过渡态理论估算关键步骤的速率常数,进行动力学建模以确定羟基化石墨烯氧化NO脱硝反应特性.研究结果表明,无缺陷的羟基化石墨烯氧化NO的活性高于有缺陷的羟基化石墨烯,这为GO基催化材料的设计提供了理论指导.