锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物制备及其催化氧还原的效果

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在.     

三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu~(2+)、Ce~(3+)和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h~(-1)、50%O_2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T_(90)为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O_2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO_2和H_2O.     

硅藻土负载纳米铁对Cd2+的吸附性能与机制研究

为了提高硅藻土(CDt)的吸附能力,采用NaBH_4液相还原二价铁法合成负载纳米铁的硅藻土颗粒(nZVI-CDt),运用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对nZVI-CDt进行表征,采用静态吸附法研究不同吸附条件对CDt和nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响,并结合等温吸附属性、吸附过程控制步骤以及吸附动力学、热力学属性分析探讨了CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附机制.结果表明,负载纳米铁后,硅藻土的团聚现象得到改善,分散性更好,表面活性基团向有利于吸附方向发生变化,吸附能力得到显著提升,相对于CDt,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量提升了3.9倍;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附较为迅速,20 min左右就可达到吸附平衡;随着投加量的增加,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量呈下降趋势,而初始浓度对Cd~(2+)的吸附影响则正好相反;相对于CDt,溶液初始pH值对nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响明显减弱;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附能力受温度影响不大;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附符合Temkin等温吸附模型和拟二级动力学模型.吸附反应容易进行,且以物理吸附为主,吸附过程控制步骤为发生在微孔内的吸附反应.吸附热力学参数表明CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附是自发的吸热过程,且系统的无序性增加.     

生物合成施氏矿物作为类芬顿反应催化剂降解甲基橙的研究

应用生物合成施氏矿物作为光助类芬顿反应催化剂促进甲基橙的降解.施氏矿物通过A.f-LX5细胞悬浮液在初始p H值2.5和28℃时氧化Fe SO43d生成,并进行X射线衍射和扫描电子显微镜表征.本研究分析了不同初始p H、H2O2浓度及催化剂装载量对在光助类芬顿反应中甲基橙氧化降解效率的影响.结果表明,生物合成施氏矿物具有较高的催化活性,并且通过羟基自由基机制使甲基橙降解.在近中性、较高Cl-、SO2-4及NO-3浓度条件下,施氏矿物仍然能保持较高催化甲基橙降解的效率.本研究验证了以生物合成施氏矿物作为催化剂的异相光助类芬顿反应是一种处理含甲基橙废水有应用前景的高级氧化技术.     

Photocatalytic degradation of L-acid by TiO2 supported on the activated carbon

Introduction Aromatic sulfonic acid, which is produced in large amounts in chemical industry since the end of 19th century, has been widely applied in many industrial processes, including the various steps of procedure (Alonso and Barcelo, 2000). Naphthalene- sulfonic acids are of importance as dye intermediates and commonly used in the textile auxiliary industry employing many azo dyes and pigments. Among them, 1-naphthol-5-sulphonic acid (L-acid) is widely used in the printing as the raw ma…     

钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(二)

综述了钙钛矿型汽车催化剂的研究进展.和过渡金属简单氧化物相比,钙钛矿型复合氧化物(ABO3)在热稳定性、化学稳定性和结构稳定性方面具有一定的优越性,因而表现出更高的催化活性.钙钛矿型催化剂的合成方法影响到催化剂的物理化学性能,如结构、形貌、粒度、比表面及催化活性等.大量的注意力集中在如何提高这类催化剂的比表面上.将纳米技术应用于钙钛矿型化合物的制备,不仅提高了催化剂的比表面,更重要的是改善了这类催化剂的催化活性.某些制备技术可以有效地防止催化剂与载体的反应, 从而延长了催化剂的使用寿命.真对不同的制备方法,研制出了相应的负载方法.在许多情况下,制备方法和负载技术组成了一个完整的体系.催化机理是一项颇具挑战性的课题.事实上,钙钛矿型催化剂在汽车尾气净化过程中的作用机制还没有得到彻底理解.在催化机理研究中,还原氧化模型已被人们普遍接受.反应物和产物分子的吸附和解吸以及催化剂结构中的氧离子空位,是许多动力学模型的重要因素.     

废催化剂中金属组分回收利用概述

废催化剂中金属组分的回收利用具有经济性和环保性,从工程项目开发的角度,对废催化剂中金属组分回收利用技术与经济等方面的问题进行了概述,主要包括废催化剂原料的收集与分类、回收技术方案选择、经济评价及关键理论,同时也指出了相关问题及发展前景。     

好氧触媒在造纸法再造烟叶污水处理中的应用分析

本文围绕好氧触媒在造纸法再造烟叶污水处理中的应用展开分析。如对好氧触媒在再造烟叶污水处理中的应用必要性及好氧触媒作用原理予以介绍,并对好氧触媒在造纸法再造烟叶污水处理中应用展开试验。     

无机阴离子对TiO2/SiO2光催化降解酸性红B活性的影响

以酸性红B为模型化合物，分别考察了6种常见的无机阴离子对TiO2/SiO2复合光催化剂活性的影响，并考察了导致催化剂失活的无机阴离子的最低浓度。结果表明，除了HCO3^-能引起催化剂部分不可逆中毒外，其余5种离子并没有在催化剂形成占位。失活的催化剂通过简的HCl冲洗即可再生。另外，对催化剂的失活机制作了初步探讨。