催化湿式氧化处理造纸废水的研究

以过渡金属氧化物CuO为活性组分,采用催化湿式氧化法处理造纸废水,考察Cu负载量、催化剂用量、反应温度对废水COD去除率的影响。结果表明:固定氧气分压在2.5MPa和反应时间3h,催化剂用量为3g,Cu负载量为4%,反应温度为220℃,500mL浓度为3250mg/L造纸废水的COD去除率为90%,色度去除率为89%,pH值由9.6变为7.8。另外,对催化剂进行再生处理和稳定性测试。结果表明:450℃下活化3h,在上述相同反应条件下,对原废水的COD去除率降低为88%,重复使用9次后对废水的COD去除率仍能保持在85%左右。     

浸渍液pH值对V-Mo/Ti脱硝催化剂性能的影响研究

为提升V-Mo/Ti催化剂的脱硝性能,在催化剂制备过程中调节浸渍工艺参数,制备了一系列不同浸渍液pH值的催化剂,采用XRD、N2-吸附脱附、拉曼光谱、UV-Vis、H2-TPR、NH3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了pH值的变化对催化剂物理化学性能的影响,采用固定床微型反应器对催化剂的脱硝性能进行评价。结果表明,降低浸渍液pH值,可以抑制催化剂上VOx物种的聚合,提升催化剂的还原性能,有利于提升催化剂的脱硝效率,降低脱硝反应过程中N2O生成量。同时,浸渍液pH值的变化,也会影响催化剂的酸性性能。当浸渍液pH值低于3.64时,催化剂酸性性能显著降低,造成催化剂脱硝性能降低;当浸渍液pH值控制在3.64时,催化剂的还原性能和酸性性能匹配较好,从而显示了较高的脱硝性能。     

Bi/Fe_3O_4催化NaBH_4还原水中对硝基苯酚

以磁性Fe_3O_4为载体负载Bi(NO_3)_3,再用NaBH_4还原Bi~(3+)制备了Bi/Fe_3O_4催化剂。采用XRD和紫外-可见光谱对催化剂进行表征。考察了Bi负载量、NaBH_4加入量和Bi/Fe_3O_4加入量对Bi/Fe_3O_4催化NaBH_4还原对硝基苯酚(4-NP)效果的影响。表征结果显示:当催化剂中Bi含量较少时,Bi分散良好;当Bi含量较多时,会形成纳米颗粒。实验结果表明:当反应温度为25℃,初始4-NP浓度为4.0 mmol/L时,在Bi负载量为5%(w)、Bi/Fe_3O_4催化剂加入量为500 mg/L,NaBH_4加入量为6.0 g/L的条件下,反应速率常数为0.581 min~(-1),4-NP的去除率为99.7%;Bi/Fe_3O_4催化剂稳定性好,重复使用15次后,活性基本不变。     

SO2和H2O对Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR活性的影响

采用溶胶凝胶法制备Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂并考察其活性,研究了SO_2和H_2O对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂的影响,并运用XRD、BET、SEM和FT-IR对中毒前后的催化剂进行表征。结果表明,催化剂在无SO_2和H_2O条件下具有良好的脱硝性能,在140℃时NO_x去除率达到84%。但若向模拟烟气中加入SO_2和H_2O,则随其体积分数增大对催化剂活性产生明显抑制作用。当H_2O的体积分数为5%、SO_2为700×10-6时,反应4 h后,NO_x去除率降为53%。H_2O对催化剂的抑制作用随H_2O的除去而消除,H_2O主要通过与NO_x的竞争吸附来抑制催化剂的活性。低浓度的SO_2对催化剂活性影响较小,SO_2体积分数为100×10~(-6)时,稳定后NO_x去除率仍能维持在80%以上,但较高体积分数的SO_2引起的催化剂失活不可自行恢复。SO_2毒化作用主要是引起了硫酸铵盐覆盖催化剂的表面活性位,以及造成活性组分MnO_x的晶化,并破坏了MnO_x与TiO_2间的强相互作用。H_2O和SO_2共同存在时,H_2O可以弱化SO_2对催化剂的毒化作用,主要因为H_2O与SO_2的竞争吸附作用而使SO_2对催化剂活性的影响减弱。     

铜藻基载铁活性炭的制备及其对亚甲基蓝的吸附特性研究

以一种大型海藻——铜藻为原料,Fe Cl3·6H2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备了铜藻基载铁活性炭(Fe/SAC),并以活性炭得率和亚甲基蓝吸附值为指标,通过正交法考察了活化温度、活化时间和浸渍比的影响.同时,采用X射线衍射、扫描电镜和比表面积分析仪对最优结果进行表征,并考察了Fe/SAC吸附亚甲基蓝的热力学与动力学特性.结果表明,Fe/SAC的最优制备工艺条件为活化温度600℃、活化时间1 h、浸渍比1∶1,此时的活性炭得率为39.5%,亚甲基蓝吸附值为255.67 mg·g~(-1);最优工艺条件下制得的Fe/SAC比表面积为558.31 m2·g~(-1),其负载的铁组分主要为Fe3O4和Fe O;亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir等温吸附模型能够很好地描述吸附平衡过程,该吸附是熵增加的自发吸热(ΔS0、ΔG0、ΔH0)过程,升温有利于吸附.     

Two-step fast microwave-assisted pyrolysis of biomass for bio-oil production using microwave absorbent and HZSM-5 catalyst

A novel technology of two-step fast microwave-assisted pyrolysis(f MAP) of corn stover for bio-oil production was investigated in the presence of microwave absorbent(Si C) and HZSM-5catalyst. Effects of f MAP temperature and catalyst-to-biomass ratio on bio-oil yield and chemical components were examined. The results showed that this technology, employing microwave, microwave absorbent and HZSM-5 catalyst, was effective and promising for biomass fast pyrolysis. The f MAP temperature of 500°C was considered the optimum condition for maximum yield and best quality of bio-oil. Besides, the bio-oil yield decreased linearly and the chemical components in bio-oil were improved sequentially with the increase of catalyst-to-biomass ratio from 1:100 to 1:20. The elemental compositions of bio-char were also determined. Additionally, compared to one-step f MAP process, two-step f MAP could promote the bio-oil quality with a smaller catalyst-to-biomass ratio.     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

Bi2O3-TiO2复合光催化剂协同处理铬-邻苯二甲酸酯复合污染

以硝酸铋和钛酸丁酯为前驱体,采用水热法制备了Bi_2O_3-TiO_2复合半导体材料,并利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UVVis)、能谱分析(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对复合材料的结构进行了表征.同时,考察了Bi_2O_3-TiO_2复合材料对重金属Cr(Ⅵ)和难降解邻苯二甲酸二丁酯(DBP)复合污染的处理性能,并探讨了复合催化剂协同处理复合污染的作用机制.结果表明:该复合催化剂在可见光下能同时降低重金属Cr(Ⅵ)和有机物DBP的浓度,抑制电子和空穴复合,表现出比对单一Cr(Ⅵ)及DBP污染物更高的处理效率.当Bi_2O_3含量为4%时,复合催化剂表现出最佳的光催化活性.     

净化含氮有机污染物的催化剂及工艺

介绍了两种催化剂PCN-1,PCN-2型对含氮有机物如N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、正丁胺、环己胺、苯胺、硝基苯等深度氧化的活性及控NO_x能力。实验结果表明,由PCN-1、PCN构成的双催化剂处理DMF或DMF与甲苯、DMF与甲乙酮的混合蒸气,其氧化活性和控NO_x能力比单一催化剂为好。在240—300℃温度范围即可完全氧化,控NO_x率达98％以上,净化气无色无臭。本工艺可用于PU合成革生产线烘道排气的净化处理。     

改性Y沸石催化降解聚苯乙烯的研究

用热重分析方法研究了HY沸石与改性Y沸石(UHY)作为催化降解聚苯乙烯的催化剂对聚苯乙烯催化降解的作用及影响,对聚苯乙烯的催化降解与热降解反应产物进行了比较。结果表明,催化剂的存在能显著地降低聚苯乙烯的降解温度,催化剂的酸量和孔结构对聚苯乙烯的降解温度、活化能、积炭的生成量及裂解产物有很大的影响。