京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的建设与应用

京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题,通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范,建立了区域大气污染综合立体观测网,开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测,构建了监测数据综合分析及共享应用平台,实现了大气环境多源数据综合管理业务化,为大气重污染成因研究提供精准数据集,提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力,推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测,增加了背景站和手工采样点观测,建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点,并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立,实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化,具有效率高、代表性好、目的性强的特点,能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验,保证了观测网长期稳定运行;通过综合环境空气质量监测预警和发布平台,为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑,最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.      

低频率干湿交替环境中有机涂层失效过程

目的 研究低频率干湿循环条件下的有机涂层失效过程。方法 应用电化学阻抗谱技术,结合浸泡过程中涂层表面以及基底金属的形貌变化,对比研究全浸环境和低频率干湿交替环境下,浸泡初期、浸泡中期、浸泡末期有机涂层的失效过程及特征。结果 低频率干湿交替环境下,涂层在浸泡初期、中期、末期所经历的时长分别为18、4、46天,较全浸环境来讲,显著缩短了浸泡中期的时长,同时也显著延长了浸泡末期的时长。两种环境下的涂层均发生明显的局部剥离,且基底金属也均有明显的局部腐蚀。结论 低频率干湿交替环境明显延长了涂层的失效过程,且此环境下基底金属出现了明显的局部腐蚀。     

荣成天鹅湖水体有机磷的生物有效性和时空分布

磷是滨海湿地生产力的关键限制因素之一,有机磷的矿化分解是湿地活性磷的重要补充途径。本文以滨海荣成天鹅湖湿地为研究对象,通过采集不同季节、不同点位的表层水样,利用酶水解技术研究了天鹅湖水体有机磷的生物有效性及其时空变化规律。研究表明:(1)天鹅湖已经出现轻度富营养化。有机磷是天鹅湖水体总磷(TP)重要组成部分,其中溶解态有机磷(DOP)的含量为0.039～0.123 mg/L,占水体TP的29%～74%,颗粒态有机磷(POP)的含量为0.011～0.073mg/L,占水体TP的11%～25%。(2)在有机磷中,24%～31%的DOP和41%～82%的POP是潜在的生物可利用磷。(3)天鹅湖DOP遵循春夏高而秋冬含量低的特点。有机磷空间分布非均一性,DOP主要分布在湖中区和入河口区。POP集中分布在北部入河口和湖心区及其北部沙滩区域。另外,通过相关性分析表明,有机磷与水环境因子关系密切,DOP和溶解态酶水解有机磷(DEHP)的含量可以指示水体富营养化程度。总之,水体有机磷循环供磷可能是造成水体富营养化的重要原因。因此,在富营养化的防治过程中应该采取有效措施防治有机磷的矿化。     

基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

杭州市工业源VOCs排放清单及排放特征

杭州市作为2016年国际峰会、2022年亚运会等一系列重大活动的举办地,对VOC源排放清单的研究,尤其是工业源VOCs的影响越来越受到管理部门和当地居民的重视.通过采取自下而上的方式,首次对杭州市涉及VOCs排放的30多个行业的3 518家企业逐一进行了详细的调查和估算,并在此基础上建立了杭州市工业源VOCs排放清单.从区域排放、排放强度、空间分布等不同角度对杭州市工业源VOCs排放特征进行了系统分析.研究结果表明,2015年杭州市工业源VOCs排放量为36 839.5 t;印刷和记录媒介复制、化学原料和化学制品制造、金属制品、纺织、橡胶和塑料制品行业是杭州市工业源VOCs排放量最大的五个行业;排放总量最大是萧山区,其次是富阳区和大江东产业集聚区;工业源VOCs排放强度最高的区域为富阳区、建德市和临安市;工业源VOCs排放主要集中在萧山区、大江东、富阳区、余杭区等工业企业较为密集的区域.     

典型酿造业厂界无组织排放VOCs污染特征与风险评价

为探明酿造企业厂界无组织排放VOCs的浓度特征、恶臭污染及健康风险,采用便携式气相色谱-质谱仪对典型酿造企业醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs进行监测,分析研究其VOCs的浓度水平和组成特征,采用阈稀释倍数和感官测定法对VOCs进行恶臭分析,并进行了健康风险评价.结果表明,醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs的总浓度分别为0.968 mg·m~(-3)和0.293 mg·m~(-3).醋厂排放的VOCs中乙酸乙酯和乙酸含量较高,分别占总VOCs的76.3%和13.5%.酒厂排放的VOCs中以乙醇和己酸乙酯为主,分别占总VOCs的56.3%和30.4%.含氧VOCs是酿造企业污染源排放的主要组分.两厂总恶臭指数均大于1,表明其无组织VOCs排放对大气环境存在恶臭污染,且其臭气浓度均超过恶臭污染物厂界标准限值.醋厂和酒厂VOCs致癌风险指数分别为2.45×10~(-6)和5.25×10~(-6),超过了EPA致癌风险值(1.0×10~(-6)),但未超过OSHA致癌风险值(1.0×10~(-3))_及ICRP最大可接受的风险值(5.0×10~(-5)).     

舟山渔场有色溶解有机物(CDOM)的三维荧光-平行因子分析

利用三维荧光光谱(EEMs)-平行因子分析(PARAFAC)技术研究春季舟山渔场有色溶解有机物(CDOM)的荧光成分组成、分布特征及来源.PARAFAC模型解析出舟山渔场CDOM由2类5个荧光组分组成,即类腐殖质成分C1(330/420 nm)、C2[(290)365/440 nm]、C3[(260)370/490 nm]及类蛋白质成分C4(285/340 nm)、C5(270/310 nm).5种荧光组分的平面分布模式基本一致,在各层均呈现由近岸海域向远岸海域逐渐减小的趋势,但各层又略有差别.表层高值区出现在杭州湾口外北部海域、虾峙门航道口外海域,且杭州湾口外北部海域的荧光值要高于虾峙门航道口外海域;中层高值出现区域与表层相同,但杭州湾口外北部海域的荧光值要低于虾峙门航道口外海域;底层从近岸向远岸梯度减小,高值区出现在舟山本岛附近海域.各荧光组分的分布与盐度之间存在明显负相关关系,与叶绿素a的线性关系不明显.分析表明,春季舟山渔场CDOM表、中层主要受长江输入和舟山工农业等人为活动排放影响,而底层主要受舟山工农业等人为活动排放影响.从垂直分布模式上,CDOM在30°N断面上由中、表层水体向底层呈现逐渐减小的趋势,并在近岸和远岸海域都出现了高值区,且与盐度低值区、叶绿素a高值区相对应,反映该断面近岸区CDOM主要受长江输入影响,远岸区CDOM主要受生物活动影响;在30°N断面,CDOM分布模式与30.5°N断面基本类似,只是在近岸区域底层出现CDOM高值区,可能是由于潮汐、底层上升流等物理外力作用下,沉积物间隙水中高浓度的CDOM释放出来,使得靠近沉积物界面的底层水体中CDOM浓度升高.5种荧光组分中,C1、C3、C4之间相关性较强,与C2、C5相关性相对较弱,说明C1、C3、C4在来源上具有相似性与C2、C5有一定的差异性.春季舟山渔场CDOM腐殖化指数(HIX)的值较小,反映了春季舟山渔场CDOM的腐殖化程度较低,稳定性较差,在环境中存在时间较短;生物指数(BIX)在舟山外海出现高值区,近岸海域出现低值区,反映出在近岸海域人类活动的影响较大,而在外海生物活动的影响较为明显.     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

天津市郊夏季VOCs化学特征及其时间精细化的来源解析

夏季为环境空气中臭氧污染事件的频发时期,针对挥发性有机化合物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的时间精细化的来源解析研究,对有效地进行臭氧污染防控具有非常重要的作用.利用2019年夏季(6～8月)天津市郊区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析臭氧污染事件和非臭氧污染时期环境受体中VOCs及其OFP的变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行精细化的来源解析研究.结果表明,夏季环境受体中VOCs平均体积分数为24.42×10-9,臭氧污染事件中的VOCs平均体积分数为27.72×10-9,较非臭氧污染时期增加15.69％.夏季总VOCs(TVOCs)的OFP为87.92×10-9,其中烯烃的OFP最高,对TVOCs的OFP的贡献达58.28％.臭氧污染事件中TVOCs的OFP为102.68×10-9,较非臭氧污染时期增加19.59％.臭氧污染事件中VOCs的来源分别为石化工业及汽油挥发(29.44％)、柴油车尾气(23.52％)、液化石油气及汽油车尾气(22.00％)、天然气及燃烧(13.41％)、溶剂使用(6.14％)和植物排放(5.49％).相比于非臭氧污染时期,液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气分别增长4.84％和5.29％.石化工业及汽油挥发和植物排放的贡献均表现为08:00开始上升,11:00达到最高,这与太阳辐射增强和温度不断上升密切相关.液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气均具有明显的早晚高峰特征,并在夜间(00:00～06:00)保持较高贡献水平.根据PMF结果并结合OFP的计算方法,解析了不同源类对臭氧生成潜势的 贡献.石化工业及汽油挥发(31.01％)和柴油车尾气(36.64％)是较高贡献源类,相比非臭氧污染时期分别增加了 1.74％和8.27％;并且石化工业及汽油挥发贡献率在臭氧污染事件发生过程的上升阶段显著增加,而在下降阶段明显下降.     

广州冬季气溶胶中水溶性有机物和类腐殖质的吸光性和荧光光谱特性

利用紫外-可见光谱与三维荧光-平行因子分析法(EEM-PARAFAC),研究了广州市2014年12月～2015年1月大气气溶胶中水溶性有机物(WSOC)和类腐殖质(HULIS)的吸光性和荧光光谱特征.结果表明,广州冬季气溶胶中HULIS的芳香性(SUVA254)、腐殖化程度(HIX)和光吸收效率(MAE365)均高于WSOC.利用EEM-PARAFAC从WSOC和HULIS解析出了类富里酸(C1)、类腐殖酸(C2)和类蛋白(C3)这3种荧光组分.其中类腐殖质组分(C1+C2)分别占WSOC和HULIS中总荧光组分的78%和85%,说明类腐殖荧光组分是WSOC和HULIS的最主要组成,且HULIS富集了更多的WSOC中主要的类腐殖组分.另外,灰霾期的WSOC和HULIS表现出更高的芳香性、腐殖化程度和C2组分,说明灰霾期有助于大分子量吸光性有机质的形成.相关性分析结果显示,WSOC和HULIS的C1组分相对含量与HIX、MAE365、OCsec、K+、SO_4~(2-)和NH_4~+呈现极显著的负相关关系,而C2与它们之间存在极显著的正相关关系.由此说明,WSOC和HULIS中C1的降低和C2的增加会引起它们的腐殖化程度和光吸收能力的增强;同时生物质燃烧排放和二次气溶胶过程可能有助于C2组分的增加.