氮(氧)化钽可见光催化降解阿特拉津机理研究

采用高温气固相氮化法制备了具有可见光响应能力的氮(氧)化钽并将其引入可见光-类Fenton体系,考察了降解以阿特拉津(ATZ)为代表的POPs的性能,结果表明:ATZ的降解效果显著,反应20 min时降解率已接近50%,60 min时降解率超95%,反应180min后已检测不出ATZ,其光化学反应符合准一级反应动力学模型。重复降解实验表明,催化剂的稳定性良好。氮(氧)化钽可见光-类Fenton体系通过产生具有强氧化性·OH自由基降解ATZ,其首先攻击ATZ氨基侧链上的C-N键产生脱烷基作用,之后通过脱氯作用、脱氨基作用等降解去除阿特拉津。     

漂浮型BiOCl0.6I0.4/GO光催化剂的制备及其除藻性能

通过以膨胀珍珠岩（EP）为载体,水浴加热原位合成漂浮型BiOCl_0.6I_0.4/GO光催化剂,并研究其在可见光下对铜绿微囊藻的去除效果.利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）、X射线能谱（XPS）等方法对合成样品的组成和形貌结构进行了表征.结果显示,BiOCl_0.6I_0.4/GO/EP复合材料比BiOCl_0.6I_0.4/EP和GO/EP具有更强的光催化除藻效果,且在4次循环使用之后仍有较好的光催化活性.此外,自由基捕获实验证明光催化反应中光生空穴（h⁺）是藻类失活的主要活性物质.最后,根据能带分析和自由基捕获试验提出BiOCl_0.6I_0.4/GO/EP复合材料的反应机理.     

可见光响应漂浮式微球光催化剂及其光降解模拟海水中苯酚

为了将光催化技术应用于有机物污染海水的治理,本文首先利用水热还原得到了具有可见光响应的还原商用P25光催化剂,而后将还原后的P25作为活性组分负载在透明的有机玻璃空心微球表面,制成漂浮式微球光催化剂.还原后的P25的表征结果表明,水热条件下金属还原作用会将P25中少量Ti~(4+)还原成Ti~(3+),同时催化剂表面还形成了无序化-内部结晶的核壳结构.这两种结构变化都会显著拓展还原P25催化剂的可见光响应.含苯酚模拟污染海水的光降解实验发现,降解低浓度苯酚时,漂浮型微球光催化剂显示了优异的降解效率,降解5 h的去除率达到了95%以上.由于还原P25光催化剂的稳定性并且漂浮式微球光催化剂能简易回收,在多次重复实验中微球光催化剂都可以保持较高的催化活性.     

水热合成温度对纳米TiO2特性及其可见光波段光催化性能的影响

以乙醇-丙酮-吡啶为溶剂，采用水热法制备了在可见光波段（≤450nm）具有良好光催化活性的纳米TiO2粉体,通过XRD、TEM、DTA、漫反射谱（DRS）与光电压谱等手段，研究了水热合成温度及250℃热处理对合成纳米TiO2粉体的材料特性，以及在可见光激发下纳米TiO2对甲基橙光催化降解的影响．结果显示，纳米TiO2晶型（锐钛矿）与粒径不随水热合成温度及热处理（250℃）条件的变化发生明显改变；各样品的表面吸附物状态以及可见光响应特性在未经热处理时随水热合成温度变化发生明显变化，而在经250℃热处理后则差异不明显；样品的表面吸附物状态、可见光响应以及可见光催化活性之间有显著关联，水热合成温度显著地影响了纳米TiO2粉体的表面吸附物状态及可见光催化活性。     

吸光度线性扩展法测定Ho和Er

研究了吸光度线性扩展测定Ho和Er的方法，利用Ho和Er分别在536．0nm和379.2nm处的峰高与浓度的线性关系，测定Ho和Er的浓度，尽管等浓度时，Ho受Eu和Er的干扰，Er受Dy和Eu的干扰，但干扰不大，因而利用这种方法可以比较准确，简便地测定实际样品中的Ho和Er。     

石墨相氮化碳光催化灭活水中多重耐药菌研究

研究了光辐照和基于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）光催化对二级出水中1株四环素和氨苄西林抗性多重耐药菌E.coli CGMCC 1.1595的灭活效果.结果表明,汞灯辐照功率（100/300/500W）和辐照强度越高,其灭活效率相对越高,在500W汞灯60min辐照条件下,紫外长波（UVA）-可见光（300~579nm）对该多重耐药菌的灭活率为0.41log;基于g-C₃N₄的光催化对其灭活率为1.31log.相比未加g-C₃N₄催化剂的光辐照灭菌,在UVA-可见光条件下g-C₃N₄对其灭活率的贡献为61%~69%;在可见光条件下g-C₃N₄对其灭活率的贡献达到60%~79%.在UVA-可见光g-C₃N₄光催化灭活E.coli CGMCC 1.1595反应体系中,活性氧自由基和电子空穴的活跃程度为：·OH > ·O₂^- > H₂O₂ > h⁺ > ¹O₂,·OH为该光催化体系的主要活性物质,其次是·O₂^-和H₂O₂.     

CuFeO2耦合过硫酸盐可见光催化降解过程及机理研究

采用水热合成法制备了CuFeO_2催化剂,并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、比表面分析仪和紫外可见漫反射光谱(DRS)对CuFeO_2催化剂的晶体结构、表面形貌、组成元素、比表面积及禁带宽度等特性进行了表征分析.同时,以CuFeO_2为催化剂,加入过硫酸盐(PS),以模拟印染废水中的亚甲基蓝为目标污染物,在可见光照射下,耦合光催化技术与高级氧化技术,构建了CuFeO_2/PS/可见光(Vis)体系,并将其应用于降解亚甲基蓝染料废水.结果表明,与Cu_2O/PS/Vis、Fe_2O_3/PS/Vis体系相比,CuFeO_2/PS/Vis体系在同等条件下具有更好的降解效果.为探究该体系的最佳操作条件和适用的pH范围,系统地考察了催化剂投加量、PS投加量、pH值等因素对亚甲基蓝降解效果的影响.总有机碳含量(TOC)和重复实验表明,CuFeO_2可重复使用4次,该体系的降解效果基本不变,但矿化程度降低8.2%.电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)实验结果表明,反应结束后溶液中残存1.7 mg·L~(-1)Cu(占CuFeO_2投加总量的0.34%)和24.9μg·L~(-1)Fe(占CuFeO_2投加总量的0.05‰),推测其来自于CuFeO_2中金属离子的溶出.此外,对反应后的CuFeO_2进行XRD和SEM表征发现,其物相组成和形貌未明显变化,表明少量的金属溶解对材料稳定性的影响较小.结合自由基掩蔽实验和CuFeO_2能带结构分析发现,该体系良好的降解效果首先得益于耦合反应过程中产生的SO_4~-·,其次是·OH,另外,还有CuFeO_2受光激发产生的光生空穴及其表面键合的Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)氧化还原对的协同作用.     

CH3O·引发的溴酸盐还原机制探究

针对溴酸盐(BrO-3)污染,本研究以三聚氰胺为前驱体制备石墨相氮化碳(g-C3N4)为自由基诱导催化材料.通过XRD、TEM、UV/Vis-DRS对其物相组成和光催化性能进行表征发现,制备的层状g-C3N4有稳定片层结构及可见光响应的禁带宽度(~2.70 e V).可见光照射下,g-C3N4表面产生的光生载流子不能直接还原溴酸盐.然而,若有有机小分子(如甲醇)存在,光催化还原效率迅速增大.通过原位电子顺磁共振谱(EPR)及对材料表面的光电化学测试分析,我们探索了该体系的光催化还原Br O-3的机制.结果表明,g-C3N4带隙较窄其空穴氧化能力较弱,在光催化过程中空穴只能将甲醇分子转化为CH3O·自由基,因而甲醇分子的存在提升了光生载流子的分离效率,加剧了自由基的累积.该自由基具有较高的还原活性,可迅速将水相中的溴酸根还原至溴离子.     

Bi2MoO6-Pt异质结的制备及其光催化性能研究

采用"溶剂热-光还原"法成功制备出Bi_2MoO_6-Pt异质结光催化剂.该催化剂由Bi_2MoO_6三维微球(直径:1~4μm)和Pt纳米颗粒(~2.5nm)组成.本文以罗丹明B(Rh B)和4-氯酚(4-CP)为目标污染物研究了该异质结的可见光光催化性能.Bi_2MoO_6-Pt异质结的光催化活性明显高于纯Bi_2MoO_6,Pt的最佳负载量为0.3 wt%.同时,Bi_2MoO_6-Pt-2异质结(Pt的负载量为0.3 wt%)也可以有效地矿化有机污染物.更重要的是,Bi_2MoO_6-Pt-2异质结具有良好的稳定性,可以被重复使用.     

可见光响应杀菌功能活性炭的制备及表征

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法在椰壳炭表面合成TiO2前驱体,在NH3/N2气氛中程序升温处理制得可见光响应杀菌功能活性炭(TiN/GAC).以大肠杆菌(E.coli)为实验菌种,考察了功能活性炭在可见光下的杀菌活性.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)及低温液氮物理吸附对...