狐尾藻生物炭活化过硫酸盐降解四环素的研究

该文使用K_2FeO_4活化法构建了环境友好的基于狐尾藻的新型多孔石墨化生物炭(PGMC)。以PGMC作为催化剂来活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素(TC)。不同热解温度条件(700、800和900℃)对制备出的PGMC(PGMC700、PGMC800、PGMC900)的物理化学性质影响很大。PGMC800展现出最好活化PMS降解TC的性能得易于其更大的比表面积。在反应温度为25℃、PGMC800的用量为0.05 g/L、PMS的加入量为0.5 g/L的条件下,可以实现对30 mg/L TC的高效去除(30 min去除82.2%)。化学淬灭剂、电子顺磁共振(EPR)和线性扫描伏安(LSV)测试揭示了TC的降解得益于非自由基路径(~1O_2和电子传导)而不是自由基路径(SO_4·~-和·OH)。     

铁基有机框架材料对水中四环素的去除研究

铁基-有机框架材料(MIL-53)具有稳定性强、催化效率高且环境友好等优点。该文以典型抗生素-四环素(TC)为目标污染物,实验研究了可见光(Vis)条件下MIL-53对过一硫酸盐(PMS)的催化活化性能,以及MIL-53的合成时间和温度、材料投加量、溶液初始pH等因素对TC催化降解的影响。结果显示,以MIL-53为光催化剂,PMS为氧化剂和电子受体,Vis为激发光源建立的光催化降解体系(MIL-53/PMS/Vis),能高效降解TC;MIL-53的合成条件对TC的降解具有一定影响,温度过低(120℃)或过高(150℃),合成时间过短(12 h)时,会导致TC的降解不够彻底,而合成温度为150℃,时间24 h时,TC的降解将更彻底(95%)。MIL-53的最佳投加量为0.2 g/L;初始pH对TC的降解影响较小,在pH为3～9范围内TC的降解率均能达到95%以上。MIL-53/PMS/Vis有机物催化降解体系不仅绿色环保,pH适用范围广,而且降解效率高,具有广阔的应用前景。     

一种C3N4光催化剂的制备及其对四环素类抗生素的降解

以单一尿素为前驱体,通过热聚合制备了C₃N₄,并通过SEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-Vis等分析表征了所制备的C₃N₄材料的结构、成分、光学性能和光催化活性.结果发现制备的C₃N₄具有花状的多孔纳米片结构和大的比表面积.制备的C₃N₄在氙灯320～780nm的照射下,对盐酸四环素(TCH)的降解表现出良好的光催化活性,60min内降解率达到99.60%.自由基淬灭实验的结果表明,·O₂~ˉ、¹O₂和h⁺是TCH降解的主要原因.对比试验和DFT理论计算分析发现,以尿素为原料制备的C₃N₄比三聚氰胺为原料制备的M-C₃N₄光催化效果优异是归因于C₃N₄具有花状的多孔结构,更大比表面积以更多的...     

铺地黍-养殖塘系统四环素迁移动态规律

以广东水生型铺地黍(Panicum repens)为单一修复植物,人工模拟构建添加四环素(TC)的鸡粪养殖泥塘系统,探究TC在植物体内、水体及底泥中迁移转运动态变化规律及植物对TC的响应。结果表明：5 mg/L TC不仅对铺地黍生理特性未造成毒害作用,甚至实验前期(≤14 d)对铺地黍的形态生长有促进作用;TC残留量为植物根部>底泥中>水体中,随时间延长,根部与水体中TC残留量逐渐降低;TC在铺地黍体内分布为叶>茎>根,地上、地下部生物富集系数分别为5.67、0.62,迁移系数为9.17。     

缺陷Zr基金属有机框架材料的制备、表征及其对四环素的吸附性能研究

吸附具有成本低、能耗小、操作方便和环境友好等优点,在污水净化领域具有广泛应用潜力。通过简单的溶剂热法制备了缺陷Zr基金属有机框架(UiO-66-NH₂)吸附剂,并将其用于去除废水中四环素。利用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附-脱附和X射线光电子能谱等手段对吸附剂进行表征。为获得吸附剂去除废水中四环素最佳条件,以四环素的吸附量为响应值,在单因素实验基础上,采用Box-Behnken设计(BBD)响应曲面法(RSM)考察吸附剂投加量、溶液pH值、四环素初始浓度以及吸附时间等因素相互作用和影响。结果表明,经实验修正后的最佳吸附条件：吸附剂投加量为10 mg, pH=3.80,四环素初始浓度为27 mg/L,吸附时间为3 h;此条件下,吸附剂对四环素的吸附量可达71.85 mg/g。此外,再生实验表明,经过5次循环吸附后,吸附剂仍具有较强的吸附能力(68.33 mg/g),是一种相对稳定的吸附材料。     

新型纳米CeO2催化类Fenton降解盐酸四环素

本研究分别以NaOH和NH_3·H_2O为矿化剂,Ce(NO_3)_3·6H_2O为铈源,采用水热法成功制备两种新型纳米二氧化铈材料(CeO_2-Na与CeO_2-N).XRD、FESEM、Raman和EPR等表征手段以及非均相类Fenton降解盐酸四环素(TCH)性能分析结果表明,与CeO_2-N相比,纳米CeO_2-Na催化剂具有更大的比表面积和更高的表面氧空位浓度,其对TCH的催化性能也优于CeO_2-N.在TCH初始浓度为100 mg·L~(-1),催化剂投加量为0.7 g·L~(-1)和H_2O_2投加量为10 mmol·L~(-1)的条件下,CeO_2-Na/H_2O_2/TCH体系对TCH的去除率达86%,通过简单的热处理可以恢复催化剂的催化活性.TCH的降解机理研究表明,该非均相催化体系中起主要作用的是O~-_2·自由基.本研究为纳米氧化铈催化剂的制备及其非均相类Fenton的应用提供一定的技术和理论参考.     

CuO/ZnO复合光催化剂降解海水养殖废水中盐酸四环素

为降解海水养殖废水中盐酸四环素,采用沉淀法自制CuO/ZnO复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外—可见漫反射(UV-Vis DRS)等表征手段对其进行表征,得到CuO/ZnO复合光催化剂的粒径、外貌特征以及光吸收范围。可见光照射下,考察了CuO/ZnO复合光催化剂投加量、煅烧温度、掺杂比(ZnO和CuO摩尔比)、过氧化氢浓度、反应时间以及盐酸四环素初始浓度6项因素对光催化降解海水养殖废水中盐酸四环素的影响。通过正交试验得到CuO/ZnO复合光催化剂降解盐酸四环素的优化反应条件为:海水养殖废水中含有的盐酸四环素初始质量浓度为0.025g/L,过氧化氢质量浓度为0.5g/L,掺杂比为10∶1,煅烧温度为550℃,CuO/ZnO复合光催化剂投加量为0.15g/L,可见光下反应3.5h。在此条件下海水养殖废水中盐酸四环素的平均去除率可达93.01%。     

天然及CaCl_2改性沸石对四环素的吸附

通过静态吸附实验研究了水中四环素在天然和CaCl2改性沸石上的吸附行为及机制。实验表明,天然沸石对四环素具有吸附能力,CaCl2改性可以提高沸石对四环素的吸附能力。天然和改性沸石对四环素的吸附符合拟二级动力学模型,颗粒内扩散不是吸附过程的主要控制步骤。Freundlich和Dubinin-Radushkevich（D-R）等温吸附模型可以较好地描述实验所用2种沸石对四环素的吸附行为,D-R等温方程拟合结果显示吸附过程包含离子交换作用。通过对天然和改性沸石吸附四环素前后溶液中主要阳离子浓度变化分析证实了该吸附过程包含离子交换作用。实验研究了pH值变化对沸石吸附四环素的影响,当pH=3～5时,天然和改性沸石对四环素的吸附量均随pH值的增加而急剧下降,而pH=5～10时,天然和改性沸石对四环素的吸附量变化均不明显,推测可能是离子交换作用和化学沉淀吸附作用所致。另外,实验还初步探索了溶液离子强度对沸石吸附四环素的影响情况,随着溶液中Na＋和Ca2＋离子强度的增加,吸附量先急剧降低随后趋向平稳,进一步说明了沸石对四环素的吸附过程不是由单一机制控制的。     

四环素在石墨上的吸附行为研究

考察了石墨和四环素的相关性质,并通过静态吸附实验探讨了四环素在石墨表面的吸附行为及其机理。结果表明,四环素在石墨表面的吸附量、四环素的K_(ow)值以及四环素(+,-,0)的形态分布在pH尺度上的变化趋势表现出较高的相似性。据此推断四环素主要通过疏水力作用吸附于石墨表面,该作用力最大值出现在pH=5～6之间,而其他pH条件下,该作用力会随吸附剂、吸附质间静电斥力的增强和四环素自身溶解度的增加而被削弱。     

紫外光协助高锰酸钾降解四环素的研究

高锰酸钾氧化法在实际水处理中得到了一定的应用,但对有机污染物的去除和降解能力相对有限,为此提出了以外加紫外光照射协助高锰酸钾氧化的方法。以四环素作为模型污染物,考察了四环素浓度、高锰酸钾浓度、反应时间、初始pH条件和不同紫外光照射等的影响。结果表明,高锰酸钾能够氧化并去除四环素,紫外光照射明显提高了高锰酸钾对四环素的降解效果,并且254 nm紫外光照射对降解的促进作用远大于365 nm紫外光。在所考察的pH范围内,无论紫外光照射与否,高锰酸钾在酸性条件下的降解效率最高,中性条件较高,碱性条件次之。