氮掺杂二氧化钛光催化氧化降解污水中四环素

以氮掺杂二氧化钛(N-TiO_2)作为催化剂,四环素作为目标污染物,以可见光作为光源,研究N-TiO_2在可见光源条件下,光催化氧化降解四环素的效果。当四环素初始浓度为50 mg/L时,在pH=8,催化剂投加量为1. 0 g/L较优的反应条件下,N-TiO_2光催化氧化降解四环素的效率可达到97%以上。研究表明:阴离子对降解过程有抑制作用,但对最终降解效果无显著影响。反应过程中起主要作用的活性基团为光生空穴。     

Mn@海藻酸微球吸附去除盐酸四环素及其类Fenton再生

以海藻酸钠为基体,制备出了Mn@海藻酸复合吸附剂.采用FE-SEM、EDS和FT-IR对产品的结构进行了表征,研究了Mn@海藻酸复合吸附剂吸附去除盐酸四环素水溶液的过程,主要考察了溶液初始浓度、p H和吸附时间对盐酸四环素吸附过程的影响,同时进行了动力学、等温模型和热力学分析,并对吸附剂的再生进行了评价.结果表明,盐酸四环素溶液初始浓度越大,平衡吸附量越大;强酸不利于Mn@海藻酸微球吸附反应的进行;随着时间的延长,吸附量呈逐渐增加的趋势.动力学模拟结果表明,吸附过程符合准二级动力学模型,等温吸附曲线符合Langmuir等温模型;热力学参数ΔG0,ΔH0,ΔS0,表明该吸附过程为自发吸热过程.通过构造Fenton-like反应体系,表面富集有盐酸四环素的Mn@海藻酸微球吸附剂可有效实现原位再生,重复使用.研究结果对含盐酸四环素废水的处理提供重要的理论依据.     

长期施用粪肥菜地土壤中四环素类抗生素的含量与分布特征

规模化养殖场动物粪肥富含抗生素且作为有机肥大量施用于农业生产,由此造成的土壤抗生素污染问题在我国还鲜有研究.针对亚热带地区长期施用粪肥的“无公害蔬菜”生产基地,利用固相萃取-高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)分析方法,探讨了土壤中4种四环素类(TCs)化合物(四环素、土霉素、金霉素、强力霉素)的含量与分布特征.结果表明,土壤中4种四环素类化合物的总含量(TCs)在1.35～22.52 μg/kg之间,平均为7.35 μg/kg.各化合物的检出率在31%～100%之间,平均含量为0.63～3.11 μg/kg,以土霉素和强力霉素为主.化合物的含量与组成特征无论在平面上还是在剖面上均存在明显的空间分布差异,且随着深度增加含量迅速降低,但在80 cm深度仍有检出.土壤中四环素类化合物的含量较低,生态毒性风险较小,但化合物的检出率较高且普遍同时检出多种化合物,其协同生态毒性尤其是耐药性问题值得进一步研究.     

不同四环素浓度对好氧堆肥和蚯蚓堆肥过程影响的对比研究

好氧堆肥及蚯蚓堆肥是对畜禽粪便进行肥料化处置的有效方式,但畜禽粪便中残留的不同浓度四环素对二者堆肥过程的影响是否相同却并不清楚.因此,将不同浓度(5、25、125 mg·kg^-1)的四环素添加到牛粪-秸秆物料中,对比了好氧堆肥与蚯蚓堆肥堆制过程中堆体腐熟度指标的变化、堆肥产品养分含量的区别以及堆肥产品中四环素去除效率的差异,以期为不同浓度四环素的畜禽粪便肥料化提供适宜的处置方法 .研究结果显示,高浓度(125 mg·kg^-1)四环素添加延缓了好氧堆肥的升温进程,但与低浓度(5、25 mg·kg^-1)四环素添加处理相比并未显著影响堆体的腐熟度指标、堆肥产品总养分含量及速效养分含量.高浓度(125 mg·kg^-1)四环素添加导致了蚯蚓堆肥中蚯蚓密度和生物量的显著下降,并导致蚯蚓堆肥无法正常启动.在蚯蚓堆肥中,低浓度(5、25 mg·kg^-1)四环素添加处理之间在堆体的腐熟度指标,堆肥产品总养分含量及速效养分含量方面无显著差异.好氧堆肥对畜禽粪便中四环素的去除率可达90%以上,显著高...     

四环素在水体中的自然光解作用机制

近年来,抗生素引发的水体环境污染问题日益受到关注,光解是其在环境中消减的重要过程,但其中的关键机制及影响因素尚不明确.本研究系统地考察了初始浓度、pH以及无机离子、溶解性有机物等环境因子对四环素（TC）光解的影响,明确了自然光解的关键活性氧物种（ROS）,同时结合理论计算和降解产物的分析,揭示出了TC的自然光解路径及作用机制.结果表明,模拟自然光条件下TC可快速降解,5 μmol·L^-1 的TC在180 min内降解率为75.0%,符合一级反应动力学,反应速率常数为0.007 min^-1,远高于避光条件.随着TC初始浓度的上升,TC光解率和速率呈现出下降的趋势,并且碱性条件更有利于TC光解.水体中存在Cu（II）、Fe（III）和NO₃^-均能显著促进TC光解;富里酸（FA）则由于光屏蔽和淬灭作用对TC的光解产生显著抑制,但FA 和Fe（III）共存时,Fe（III）对光解的促进作用占主导.水体中TC的自然光解不仅存在直接光解,并且以超氧阴离子（O₂^-·）和羟基自由基（·OH）为关键ROS的自敏化光解在TC的光解过程中也起到重要作用.结合TC光解后的产物分析发现,发生间接光解后TC发生开环反应,相比于直接光解和自敏化光解降解地更充分.综上,TC在自然水体中的光解强烈受环境因素影响,可以通过增强活性氧介导的间接光解过程促进水体抗生素污染修复.     

基于三维石墨烯去除水体中四环素

三维石墨烯具有较大的比表面积和独特的空间孔结构,为捕获抗生素提供大量的活性位点,能够促进抗生素在多孔网络结构的运输。本研究采用化学还原自组装方法制备了有序多孔结构的三维石墨烯(3DG),并将其应用于去除水体中的四环素(TC)。研究结果显示,TC在3DG的吸附过程同时符合伪二级动力学和Langmuir方程。在最佳吸附pH=6时,3DG对TC最大饱和吸附量达到322.58 mg·g^-1,并具备良好的再生性能,经过5次吸附-解吸重复试验后,3DG对水体中TC的去除率仍可达68%。因此,3DG是一种在环境分析领域具有良好应用前景的吸附材料。     

厌氧和好氧处理过程中四环素抗药基因的丰度

为了了解抗生素生产废水不同处理过程(厌氧生物处理和好氧生物处理)中抗药基因的行为,本文以两种四环素(土霉素、金霉素)生产废水处理系统为调查对象,采用PCR和实时定量PCR(qPCR)方法考察厌氧和好氧处理过程中常见的6种四环素抗药基因(tet(A), tet(C), tet(G), tet(Q), tet(W), tet(X))及2种转移因子(I型整合子intI1, 异常插入序列ISCR3)的丰度特征.结果表明,tet(C)在所有样品中均未检出,其它基因在所有样品中检出.四环素生产废水处理系统中,厌氧污泥中tet(A)、tet(G)、tet(X)的相对丰度(与16S rRNA基因的比值)范围为(1.25±0.16)×10^-4~(4.52±0.002)×10^-2,显著低于好氧污泥[(9.88±0.67)×10^-5~(2.70±0.29)×10^-1],而tet(Q)、tet(W)在厌氧污泥中的相对丰度为(1.66±0.03)×10^-2~(7.48±1.22)×10^-2,比好氧污泥中[(1.94±0.12)×10^-3~(2.85±0.16)×10^-2]高1个数量级;转移因子intI1和ISCR3在厌氧污泥中相对丰度范围为(1.48±0.01)×10^-3~(2.61±0.31)×10^-2,显著低于好氧污泥[(1.18±0.15)×10^-1~(8.99±0.75)×10^-1],表明厌氧处理过程中由这两种转移因子介导的水平转移潜力较小.研究表明,好氧处理促进了tet(A)、tet(G)、tet(X)的传播,但对tet(Q)和tet(W)有控制效果,而厌氧处理过程与之相反.抗药基因的分布与水平转移因子、抗药机制、群落结构有关.     

活性污泥SBR系统对四环素耐药菌和总四环素的去除特性

通过模拟运行SBR工艺,比较不同四环素进水浓度、运行周期以及氧环境条件对四环素耐药菌及痕量四环素的去除特性.结果表明,痕量四环素的存在会对活性污泥中微生物耐药性产生影响,SBR进水四环素浓度为250μg.L-1时活性污泥中的微生物会逐步变成耐药微生物,而进水中不含四环素时,耐药的微生物会逐步变成非耐药微生物.总四环素的去除效果在好氧条件下周期为12 h时最好,达到90%以上.好氧条件下周期为8 h时每克污泥增加的四环素耐药菌数最多,约为2.89×109CFU.g-1;好氧条件下周期为20 h时为最少,约为1.0×108CFU.g-1,有利于缓解四环素耐药菌的产生.     

磺胺和四环素类抗生素对大肠杆菌联合突变效应的研究

抗生素的滥用造成的环境安全问题已不可忽视,关于抗生素联合毒性效应研究较多,但联合突变效应研究较少。因此,本文以大肠杆菌为受试生物,研究了2种磺胺类抗生素(磺胺氯哒嗪(SCP)、磺胺二甲嘧啶(SMZ))和3种四环素类抗生素(二甲胺四环素(MH)、盐酸四环素(TH)和盐酸强力霉素(DH))单一及联合暴露时对大肠杆菌的突变效应。结果表明:在单一暴露下,磺胺类抗生素会促进大肠杆菌的突变效应,四环素类抗生素没有明显的促进作用;联合暴露下,磺胺类抗生素对大肠杆菌突变效应为相加,磺胺和四环素类抗生素对大肠杆菌突变效应为拮抗。本研究初步探索了抗生素对大肠杆菌的联合致突变风险,为今后环境中抗生素混合暴露的生态风险评价和抗生素污染控制标准制定提供一种理论支撑。     

BS-18两性修饰膨润土对四环素和诺氟沙星复合污染的吸附

环境中抗生素污染已经成为当前研究的热点问题.为了探讨长碳链两性修饰膨润土对不同类型抗生素复合吸附的效应及机制,采用两性表面活性剂十八烷基二甲基甜菜碱（BS-18）修饰膨润土,研究了不同修饰比例、温度、pH值及离子强度条件下,BS-18两性修饰膨润土对四环素和诺氟沙星在单一及复合条件下的吸附,并结合两性修饰膨润土的表面特征来探讨其吸附机制.结果表明,与CK相比,经BS-18修饰后的土样CEC和比表面积下降,总碳和总氮含量上升.BS-18两性修饰膨润土对四环素的吸附量顺序为CK > 100BS > 25BS > 50BS,吸附符合Langmuir模型;而对诺氟沙星的吸附量顺序为25BS > 50BS > CK > 100BS,吸附符合Henry模型.四环素和诺氟沙星复合体系中,供试土样对四环素和诺氟沙星的吸附量均高于单一体系.随着温度的升高,两性修饰膨润土对四环素的吸附呈增温正效应,而对诺氟沙星随温度的升高吸附量总体上呈现下降的规律;当离子强度由0.001 mol·L^-1增加到0.5 mol·L^-1时,会抑制各供试土样对四环素和诺氟沙星的吸附;溶液pH会影响抗生素的存在形态,进而影响供试土样对其的吸附.BS-18修饰膨润土吸附四环素主要以电荷引力为主,而对诺氟沙星吸附则以电荷引力和疏水结合共同作用为主,两者辛醇/水分配系数对数值（lgKow）的不同以及结构的差异造成了吸附模式的不同;四环素+诺氟沙星复合体系中,形成了TC+NOR混合物促进了土样的吸附.