基于地面监测数据的2013~2015年长三角地区PM2.5时空特征

近年来,长三角地区灰霾天气持续增多,空气细颗粒物污染问题日益突出。基于2013年1月至2015年5月长三角地区及周边缓冲区内共214个空气质量监测站点PM_2.5逐时监测数据,运用普通克里金插值方法,从年、季、月尺度上分析了PM_2.5的空间分布格局和时间动态变化。结果表明:(1)2 a来,长三角地区PM_2.5浓度空间分布明显呈现整体北部高南部低,局部地区略有突出的分布特征;长三角地区PM_2.5浓度年均值为57.08μg/m³;其中,江苏省PM_2.5的年均值为三省市最高,为65.84μg/m³;其次为上海市,年均值为53.87μg/m³;浙江省PM_2.5的年均值较小,为51.53μg/m³。(2)从季节尺度分析,长三角地区PM_2.5浓度变化表现出冬春季高,夏秋季低的变化趋势;这与区域内冬季风向来源、降水稀少、气象扩散条件差有着密切的关系; (3)长三角地区月浓度变化大致呈U形分布; 12月份PM_2.5浓度最高; 3月份以后, PM_2.5浓度开始呈逐步下降趋势;在5~9月份,区域PM_2.5处于"U"字的谷底,其中6月份夏收时期秸秆焚烧、气象等因素导致PM_2.5浓度有略微升高;进入10月份后迅速攀升,且11、12月份呈现持续升高态势。     

成都地区污染天气分型及其污染气象特征研究

污染天气分型研究对空气质量预报、污染源总量控制等具有重要的意义。基于2013年1月~2014年12月高空及地面天气形势划分了成都市的天气类型并探讨各天气类型下的空气质量状况及其污染天气特征,以期为空气质量预报和预警提供依据。结果表明,空气污染过程中,500 hpa环流形势主要有两槽一脊型、一槽一脊型、纬向型、槽脊同位相型等,其中两槽一脊型和槽脊同位相型控制下的空气质量最差。发生空气污染时,地面环流形势可分为高压型、高压后部型、高压底部型、低压型、低压顶部型、低压前部型、低压底部型、鞍型场型、冷锋前部型和均压场型,其中高压型、高压底部型、高压后部型控制下的空气质量最差。     

改性SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬效能与反应活性位点研究

采用不同的表面改性方法(去矿化处理、氧化改性、碱改性和还原改性)对污泥基活性炭(SCAC)进行处理,分别获得了表面金属含量低、碱位低、碱性官能团含量高及Lewis碱含量高的4种改性SCAC(SCAC-D、SCAC-S、SCAC-OH和SCAC-N),对比考察了改性前后SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬(IBP)的效能,并探讨了SCAC催化臭氧氧化反应的主要活性位点。结果表明,5种SCAC催化活性顺序为:SCAC-N>SCAC-OH>SCAC>SCAC-S>SCAC-D;金属组分减少会直接影响SCAC的催化活性,碱位减少对其催化活性的影响相对较弱,说明SCAC表面较为丰富的金属组分是其催化臭氧氧化反应的主要活性位点;增加SCAC表面碱位(Lewis碱和碱性官能团),减少表面酸性官能团有助于提高其催化活性。     

船舶柴油机选择性催化还原积碳臭氧直接氧化再生

为解决船舶柴油机SCR催化剂积碳再生问题,提出了臭氧直接氧化再生的方法。实验用玻璃纤维无胶滤筒采集PM,然后在管式炉中用臭氧氧化滤筒中的PM,研究了温度和臭氧浓度对PM氧化的影响。实验表明,臭氧的最佳氧化温度窗口为200~240℃,PM氧化速度随臭氧浓度提高明显加快,PM氧化率可以达到92%以上。根据实验结果,提出了船舶柴油机SCR积碳O3低温再生技术方案。     

臭氧氧化处理页岩气钻井废水的机理与动力学

采用臭氧氧化法处理页岩气钻井废水经混凝沉淀后的出水(COD=759.63 mg/L),重点研究了废水中有机污染物的去除机理与反应动力学。实验结果表明:在废水pH为11.2、臭氧通入量为8 mg/min、反应时间为50 min的最佳工艺条件下,废水的COD去除率为42.51%;羟基自由基抑制剂CO_3~(2-)、HCO_3~-和叔丁醇的引入抑制了废水COD的臭氧氧化去除,尤其是叔丁醇的加入使COD去除率显著下降,说明废水中有机物的臭氧氧化去除过程遵循羟基自由基机理;臭氧氧化法对钻井废水中有机物的氧化去除过程符合表观二级反应动力学规律。     

含溴水源水臭氧处理时溴酸盐的产生与控制

针对南方某含溴水库水(溴离子浓度15～38μg·L-1),利用连续运行实验装置研究了臭氧氧化时溴酸盐的产生条件,同时初步考察了后续生物活性炭(BAC)对溴酸盐的去除效果.研究结果表明,单独采用预臭氧方式时,在臭氧消耗量控制为2.0mg·L-1以内的条件下,溴酸离子浓度低于6 μg·L-1;而采用预臭氧与后臭氧联合处理时,在总臭氧消耗量为2.0mg·L-1的条件下,出现了溴酸离子超标(10μg·L-1)情况.长期运行结果表明,尽管新炭对溴酸离子没有去除效果,但系统连续运行3个月后,BAC上的微生物对溴酸盐具有一定的去除能力.     

臭氧法对酸性嫩黄G溶液的脱色效率和残留物的分析

实验考察了臭氧对酸性嫩黄G色度脱除和其溶液pH值的变化情况,并对降解溶液中的残留物进行定量分析。结果发现,20min时,脱色率达到97.5%;有酸性物质生成并使得溶液的pH值随反应时间的推移下降,pH与脱色率总体变化趋势一致。经反应,分子中的—SO3Na基团大部分生成了SO42-;N并没有氧化成NO2-、NO3-,而是生成其它含N化合物。     

微米气泡强化臭氧氧化的作用机理研究

采用微米气泡系统(平均粒径约为58 μm)和普通的鼓泡系统进行对比研究微米气泡对臭氧氧化的强化作用机理.在相同的进气流率下,采用微米气泡体系臭氧在水中的传质系数和利用率是鼓泡系统的1.6-2.7倍和2.3-3.2倍.利用臭氧氧化模拟活性艳蓝KN-R废水(100 mg·l-1)的实验结果表明,染料在微米气泡体系中的脱色速率高于鼓泡系统,二者达到99%脱色效率所需的时间分别为30 min和60 min.在同样的脱色速率下,染料在微米气泡系统中的TOC去除率较大,说明微米气泡不仅能够提高臭氧的传质速度,而且可以强化臭氧的氧化能力.     

滤后水中NOM经臭氧氧化产生的小分子醛、酮和酮酸

以富集、分离得到的滤后水中6种不同特性的天然有机物(NOM)为对象,测定了臭氧氧化NOM各组分后小分子醛、酮及酮酸的生成情况.NOM各组分臭氧氧化后甲醛和丙酮酸产量最大,特别是憎水中性物质(HON)的甲醛产率是其醛、酮总产率的70.58%,单位DOC丙酮酸的产率达103.2 μg/mg;憎水性NOM组分的小分子醛、酮、酮酸产率比亲水性组分的高,特别是憎水中性物质(HON)和憎水酸(HOA)的小分子醛、酮及酮酸类总产率最高,二者之和分别占NOM各组分的醛酮总产率及酮酸总产率的55.56%和60%; NOM碱性组分的醛、酮、酮酸产量最低.用小分子醛、酮、酮酸总量折算DOC占氧化后NOM的DOC的百分比作为衡量氧化后各组分可生物降解性的参考,则臭氧氧化后HON和HOA的可生物降解性比其他组分高得多.     

近地面大气颗粒物粒度与粒形特征

选择大气颗粒物污染代表性城市石家庄市,利用挂片法采集采暖期与非采暖期大气颗粒物样品,在CIS-50粒度粒形仪上进行视频通道测试,并利用扫描电镜对颗粒表面形态进行观察,得出颗粒物粒度分布、粒形参数及形貌特征.结果显示,大气颗粒物粒度分布为连续多峰曲线形态,粒径范围为0.8～120 μm,集中于10 μm以下,粒度均值变化为4.086 0～7.622 7 μm,标准差随粒度均值增大而增大;粒形参数中形状因子均值变化为0.718 3～0.899 3,分维度均值变化为1.041 1～1.072 0.上述数据均呈现在非采暖期间小于采暖期间的特征.扫描电镜观察表明大气颗粒物多为表面粗糙的块状形貌,粒度较大;团聚状次之,并呈粗、细2种团聚形态;球体颗粒粒度最小.分析认为,石家庄市近地面大气颗粒物粒度粒形变化受地面排放影响强烈,采暖期新增颗粒物粒度为5～8 μm,粒形为近圆形及圆形,呈聚合体形态;PM₅数量比与近方形及正方形颗粒数量比呈较好正相关,r 为0.945 8,与近圆形及圆形颗粒数量比呈负相关,r 为-0.972 6,PM₅在大气颗粒物粒度粒形变化中可能有重要影响.