活性与非活性克雷伯氏菌对水中Pb2+的吸附性能

针对从云南某矿山废水中分离出的1株克雷伯氏菌(Klebsiella sp.),研究其活性菌体(AK)和非活性菌体(IK)对水溶液中Pb~(2+)的吸附性能。研究了pH、吸附剂用量、反应时间和初始Pb~(2+)浓度、背景阴离子和共存阳离子对AK和IK吸附Pb~(2+)的影响,采用Zeta电位和FTIR分析进一步阐述2种吸附剂吸附Pb~(2+)的差异。在不同的实验条件下,AK对Pb~(2+)的吸附量均高于IK。AK和IK的吸附动力学均符合伪二级动力学模型,吸附等温线都能更好地使用Langmuir模型拟合。背景阴离子NO32-、Cl-和SO42-对AK和IK去除Pb~(2+)影响不大。Pb~(2+)、Zn~(2+)和Cd~(2+)3种重金属离子共存时,AK和IK对Pb~(2+)的吸附具有选择性。Zeta电位和FTIR分析表明,AK比IK具有更强的结合Pb~(2+)的能力,参与反应的基团主要是羟基、氨基和羧基。     

SO2和NO2在高岭石表面的反应和协同效应

高岭石是一种含铝的层状硅酸盐矿物,研究大气中常见的气体在其表面的非均相反应具有一定的实际意义,在一定程度上可揭示大气环境中化学反应过程。文章采用自行搭建的原位漫反射红外傅里叶光谱(DRIFTS)检测系统,考察了在干态和湿态条件下,对照SO_2和NO_2分别在高岭石颗粒物表面发生的非均相反应过程,以及SO_2和NO_2协同反应效应。实验结果表明,SO_2与高岭石颗粒物的非均相反应均较弱,仅在干态下检测到亚硫酸盐物种,并且存在较大的CO_2的红外吸收峰。NO_2在干态和湿态条件下均检出了硝酸盐物种,适宜的湿度有利于硝酸盐的生成。在SO_2和NO_2共同与高岭石反应的过程中,发现四氧化二氮(N_2O_4)取代了亚硝酸盐成为反应的中间体,同时亚硫酸盐被氧化为硫酸盐。SO_2和NO_2在高岭石颗粒物表面的反应中相互影响,协同作用。     

2016年冬末长江口及邻近海域海气CO2交换特征分析

基于2016年3月对长江口及邻近海域的调查,剖析该海域CO₂分压及相关参数的区域分布特征,估算其海-气界面CO₂的交换通量,并探讨了源/汇分布特征背后的物理机制。研究表明,调查区域海表pCO₂变化范围为321~575 μatm,整体呈现出近岸高、离岸低的分布趋势。至冬季末期,海表pCO₂分布主要受控于低温低盐高pCO₂的河口水与高温高盐低pCO₂的东海陆架水的水团混合影响,水体垂直混合作用对海表pCO₂影响不大。长江口及邻近海域冬季整体表现为大气CO₂的弱汇,通量值为-4.43±7.41 mmol/m2/d。从区域碳汇强度看来,近岸长江冲淡水区近乎与大气保持平衡,黄东海混合水区和台湾暖流区表现为大气CO₂的中/强汇,是冬季末期海洋吸收大气CO₂的主要贡献区域。     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

酰胺基两性分子对二硫化钨吸附铀容量的影响机制

含铀废水中铀的回收主要是基于材料与[UO₂(H₂O)₅]²⁺中UO₂ ²⁺之间的络合,但H₂O的电偶极矩对络合有显著弱化作用。采用酰胺基两性分子N,N-二甲基-9-癸烯酰胺（NADA）氢键作用与[UO₂(H₂O)₅]²⁺形成UO₂[(H₂O)_xC₁₂H₂₃NO]_n ^*（x<5,UO₂-Coordination Compound,简称UO₂-CC）,选取惰性物质WS₂为吸附材料,通过静态吸附试验（不同pH、接触时间、浓度和温度）分别研究其对UO₂ ²⁺和UO₂-CC的吸附量。动力学拟合结果表明,二者的吸附反应是化学吸附过程,UO₂ ²⁺经NADA重构后,吸附时间从240 min缩短至180 min,准二级动力学吸附常数提高1.35倍。等温吸附研究结果表明,WS₂与UO₂-CC络合过程符合Langmuir吸附等温模型,且NADA的加入使吸附由自发吸热过程转变为自发放热过程,吸附反应过程有序度增加。NADA原位重构[UO₂(H₂O)₅]²⁺后,WS₂对UO₂ ²⁺的平衡吸附量由45.03 mg/g（WS₂/UO₂ ²⁺体系）提高到122.14 mg/g（WS₂/UO₂-CC体系）。采用光谱分析（X射线光电子能谱法）从分子水平深入研究NADA原位重构[UO₂(H₂O)₅]²⁺后在WS₂上的吸附机制,揭示静电、氢键和U—S共价键等作用力对吸附的贡献,特别是NADA的氢键作用。

     

基于地统计模型的上海大气污染物多建模方法的比较

地统计模型被广泛应用于环境空气污染物暴露模拟,但不同建模方法及其模拟结果之间的对比研究较少.基于上海2016~2019年55个环境空气监测点位的NO₂和PM_2.5观测数据,以及交通路网、排放源兴趣点和卫星数据等地统计变量,应用偏最小二乘回归（PLS）、监督学习线性回归（SLR）和机器学习随机森林（RF）这3种建模方法创建年暴露模型,并进一步应用普通克里金插值（OK）法分析模型残差,构建复合模型.应用交叉验证对模型的模拟效果进行检验,选取每一种建模方法的最优模型结构（是否应用OK）作为最终模型.结果表明,NO₂模型中表现最好的是RF-OK （R_mse²为0.70~0.82）和PLS-OK模型（R_mse²为0.78~0.84）;PM_2.5模型中PLS模型（R_mse²为0.62~0.71）优于SLR-OK （R_mse²为0.40~0.79）和RF-OK （R_mse²：0.31~0.56）模型.应用3种建模方法对上海1 km网格开展年暴露模拟和对比,NO₂模型间模拟结果的相关性（r为0.82~0.91）高于PM_2.5模拟结果的相关性（r为0.66~0.96）.基于3种模型2019年的模拟结果,评估了上海NO₂和PM_2.5的人群暴露水平.     

中国水泥行业通过CCUS技术的减排潜力评估

中国水泥行业面临巨大的碳达峰与碳中和压力.CO₂捕集利用与封存（CCUS）技术是能够实现化石资源低碳利用的碳减排技术.在中国水泥企业数据基础上,采用全流程CCUS系统模型（ITEAM-CCUS）评估CCUS的碳减排潜力对水泥企业碳中和非常重要.模型从源汇匹配距离、捕集率、CCUS技术和技术水平这4个方面设置了10种情景,完成了水泥行业的企业筛选、场地筛选、CCUS技术经济评估和源汇匹配,初步回答了水泥企业结合CCUS的封存场地、减排规模、成本范围和优先项目分布等关键问题.在250 km匹配距离、85%净捕集率、CO₂-EWR技术和当前技术水平情景,44%的水泥企业可以利用CO₂强化地下水开采（CO₂-EWR）技术开展碳减排,累计年碳减排量为6.25亿t,平准化成本为290~1838元·t^-1;具有全流程CO₂-EWR早期示范优势的地区为新疆、内蒙古、宁夏、河南和河北等.水泥企业开展全流程CCUS项目技术可行,可以实现大规模CO₂减排,低成本项目具有早期示范机会.研究结果可为水泥行业低碳发展和CCUS商业化部署提供定量参考.     

稳定同位素探针技术结合宏基因组学在探究环境污染物微生物转化/降解过程中的应用进展

稳定同位素探针技术(SIP)结合宏基因组学在环境污染物微生物转化/降解研究中的应用已逐渐成为趋势.该组合技术不依赖纯培养方法,能够从复杂自然环境中鉴定出具有特定代谢功能的微生物类群,揭示污染物的微生物代谢途径,在研究污染物的原位微生物转化/降解过程方面具有显著优势.本文综述了该组合技术在探究不同环境介质中烃类化合物及其衍生物、有机农药、重金属和新型污染物微生物转化/降解过程中的应用进展,包括功能微生物的识别和污染物微生物转化/降解机制的解析等.最后,基于该组合技术的应用现状进行了展望,提出未来该组合技术与多种原位表征技术的联用将为微生物驱动污染物的转化/降解机制研究提供更准确全面的信息.     

基于OMI卫星遥感数据的中国对流层NO2时空分布

基于2004年11月—2008年1月OMI卫星对流层NO₂的垂直柱浓度数据,对我国8个自然地理分区对流层NO₂垂直柱浓度的年均值、月均值的分布进行了分析,依据月均值变化建立正弦曲线拟合模型,依据该模型定量分析了各自然区对流层NO₂垂直柱浓度的变化趋势、变化周期和变化幅度等特征. 结果表明:拟合模型可较好地反映我国8个自然区对流层NO2垂直柱浓度的变化特征;证明了人类活动影响了对流层NO₂垂直柱浓度的分布及其变化,这种影响主要体现在对流层NO₂垂直柱浓度的高低、变化的周期性以及增长趋势等方面.