MOFs衍生CuO/ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究

利用Cu₃(BTC)₂为材料模板制备金属氧化物CuO,通过光沉积引入Zn2+煅烧合成双金属氧化物催化剂CuO/ZnO,研究了该催化剂在可见光条件下对罗丹明B的光催化降解性能,确定了罗丹明B在降解过程中的主要活性物种,并利用液相原位红外技术探究其降解机理。结果表明:MOFs衍生物CuO/ZnO催化剂具有优良的光催化降解能力,可见光响应150 min后,对10 mg/L罗丹明B的降解率最高达到67.56%以上,其中发挥主要作用的活性物种是超氧自由基·O₂-;经过5次循环实验后降解率仍在50%以上,证明该材料具有较好的可重复利用性。通过液相原位红外光谱检测,分析推断罗丹明B分子在降解过程中存在乙基、羧基和苯环芳香环结构的破坏以及氨基副产物的释放过程。该研究结果可为高效光催化体系的开发及污染物降解机理的研究提供参考。     

环糊精介导强化氧化去除水中有机污染物综述

水体中顽固有机污染物会威胁水环境安全,可利用氧化方法对其进行去除。环糊精作为环境友好型材料,其介导强化氧化可延长氧化剂在水中半衰期,形成氧化“微环境”,能提高有机污染物的去除率,扩展化学原位修复的应用范围,受到环境领域研究者的重视。通过全面分析相关文献,归纳了环糊精与氧化剂及污染物形成二重及三重包络物的机制,阐述了包络在保护氧化剂、拉近氧化剂与污染物距离、增加氧化效率、控制氧化产物等方面的作用,分析了影响氧化效率的因素。结合实际应用效果,讨论了环糊精介导强化氧化对顽固有机污染物去除的有效性,并对未来的研究方向及应用前景进行了展望。     

活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展

高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO₄?·)来降解环境有机污染物的技术. 近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)而产生SO₄?·的高级氧化技术受到了广泛关注. 与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO₄?·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点. 本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO₄?·或其他的活性物质. 此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO₄?·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO₄?·发生反应. 最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究.      

我国重型柴油货车黑碳排放影响因素分析

柴油车的黑碳排放对空气质量和气候变化有重要影响,但我国柴油车黑碳排放清单编制仍有较大局限性. 为进一步提高柴油车黑碳排放清单编制精度,采用整车转毂台架和热光折射的方法研究不同排放标准、行驶工况和负载状况对重型柴油货车黑碳排放的影响. 结果表明:我国排放标准升级对重型柴油货车的黑碳排放有重要影响,从国Ⅰ、国Ⅱ排放标准升级到国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ排放标准,黑碳在颗粒物中的占比由41%左右逐步提至72%左右. 行驶工况对重型柴油货车的黑碳排放也有一定影响,车辆在C-WTVC (中国重型商用车燃料消耗量测试工况)下的黑碳排放占比较VECC (重型车典型道路行驶工况)下高5%~10%. 与半载状态相比,重型柴油货车在满载状态下黑碳排放占比更高,国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油货车满载状态下黑碳排放占比较半载状态高7%~8%,国Ⅱ重型柴油货车满载状态下黑碳排放占比较半载状态高15%左右. 研究显示,柴油货车黑碳排放清单编制要综合考虑排放标准、驾驶特征、负荷状况等对黑碳排放的影响,不宜使用固定系数利用颗粒物排放因子外推黑碳排放因子.      

华南背景山区云中草酸的形成机制及影响因素

草酸(C₂)是大气颗粒物中有机物的重要组成部分,现有研究推测草酸主要来源于云中液相反应,然而,关于其云中形成机制的研究较少. 本文系统分析对比了华南背景山区的云水和云间隙颗粒物中二羧酸类物质,包括直链饱和二羧酸(C₂~C₉)、支链饱和二羧酸(iC₄~iC₆)、不饱和二羧酸〔马来酸(M)、富马酸(F)、柠康酸(mM)〕以及多官能团羧酸〔苹果酸(hC₄)、丙酮酸(Pyr)和乙醛酸(ωC₂)〕的浓度分布. 利用随机森林和多元线性回归方法进一步定量评估了草酸前体物、温度及云水性质(云水中液态水含量、pH、化学组成)对云水中草酸形成的影响. 结果表明:①云水和云间隙颗粒物中草酸的平均浓度分别为431 μg/L和27.28 ng/m3,分别占直链饱和二羧酸浓度的78.9%和70.0%,占水溶性有机碳浓度的2.4%和1.1%. ②云水中C₂/总二羧酸类物质(浓度比)与二羧酸类物质浓度比〔如C₂/(C₃~C₉)、C₂/(iC₄~iC₆)、C₂/(hC₄+Pyr+ωC₂)和C₂/(M+F+mM)〕均呈显著正相关(R2为0.47~0.76, P均小于0.01),表明C₃~C₉、iC₄~iC₆、hC₄+Pyr+ωC₂和M+F+mM可能是云水中草酸形成的重要前体物. ③前体物对云水中草酸浓度变化贡献最大,贡献率为79%,其中hC₄+Pyr+ωC₂是最重要的前体物;其次是云水性质,贡献率为20%;温度的贡献率为1%. 研究显示,云中过程是草酸形成的重要途径,其形成过程受前体物、云水性质和温度等因素的影响.      

含固率和有机负荷对厨余垃圾厌氧消化性能及沼渣特性的影响

为提高厨余垃圾厌氧消化性能和促进沼渣资源化利用,以底物降解效能和产甲烷量最大化为目标,分别考察不同进料总固体（TS）含量（含固率）(12%、15%、18%、25%、28%、33%)和有机负荷〔8.5、10.5、13.5 g/(L·d),以挥发性固体(VS)计〕条件下厨余垃圾的中温厌氧消化特性,并对最优进料参数下沼渣特性和资源利用潜力进行分析. 结果表明:进料TS含量是影响厨余垃圾厌氧消化效能的重要因素,调节进料TS含量至25%时可获得最大累计产甲烷量(16.81 L)和最高单位容积负荷累计产甲烷量(42.01 L/L),挥发性固体降解率达72.29%,系统运行稳定. 在进料TS含量为25%的条件下,系统累计产甲烷量随有机负荷的增加呈先升高后降低的趋势,有机负荷为10.5 g/(L·d)时,系统累计产甲烷量和挥发性固体降解率最高,分别为24.04 L和79.64%,未产生酸抑制现象. 厌氧消化过程中产生的副产物沼渣中有机质和总养分含量较高,电导率和重金属含量较低,pH适宜,满足《有机肥料》(NY 525—2021)和《绿化用有机基质》(GB/T 33891—2017)的要求. 研究显示:当进料TS含量为25%、有机负荷为10.5 g/(L·d)时,厌氧消化系统运行效能最优;沼渣营养成分较高、生物毒性较低,具有较大资源化利用潜力,后续经脱水处理并提高腐熟程度后可进行应用.      

南海东北部上层沉积物有机碳的沉积特征

南海北部拥有陆架?陆坡体系中最不稳定的峡谷群沉积环境,不仅是海洋有机碳沉积区域,更是陆架和深海之间物质传输的通道。于2019年和2020年分别采集一统峡谷和东沙群岛海域陆坡的上层沉积物样品（0～30 cm）,研究其有机碳含量和红外光谱吸收强度的垂直分布特征,探讨陆坡环境有机碳的迁移和沉积规律。结果表明,一统峡谷上层沉积物中有机碳含量由坡上、坡中至坡下逐渐降低,依次为1.14%～2.02%、1.01%～1.46%和0.60%～2.15%;东沙群岛海域陆坡上层沉积物中有机碳含量为0.52%～1.35%;4个站位有机碳的垂直变化不具有相似性。研究区域上层沉积物中有机物的红外光谱吸收呈现500～1500 /cm、2300～2500 /cm和3400～4000 /cm 3个集中出峰区;一统峡谷坡上沉积物中有机物红外光谱吸收特征与坡下相近,吸收强度均随深度增加而降低,坡中沉积物中有机物红外光谱吸收强度随深度变化不显著;东沙群岛海域沉积物中有机官能团的红外吸收率在中间层次出现突然增加的现象。研究区域峡谷沉积物中有机物主要由相邻峡谷坡上通过滑坡碎屑流直接运移到坡下,在坡中难以稳定存留;坡中沉积物中有机物被不断扰动而上下混合,其组成的垂直分布较为均匀。     

不同施肥措施下长江经济带地区农田土壤有机碳含量的变化分析

收集整理1992年1月至2022年5月长江经济带地区长期定位施肥试验文献,提取并整合了其中农田土壤有机碳的资料.采用归一化处理和变化速率的分析方法,研究长期不同施肥措施下长江经济带地区农田土壤有机碳含量的总体变化,并比较3种耕作模式及不同土壤类型下土壤有机碳含量的变化差异,判断分析试验持续年限长短对土壤有机碳动态的影响.结果表明,在长期不同施肥措施下,我国长江经济带地区农田土壤有机碳含量整体呈上升趋势,无机氮肥磷肥配施(NP)、无机氮磷钾肥配施(NPK)、单独施用有机肥(O)和有机无机肥配施(NPKO)处理均能增加农田土壤的有机碳含量,其中以NPKO处理为最大,而单独施用无机氮肥(N)则会降低土壤有机碳含量.旱田、水田和水旱轮作农田土壤有机碳含量变化速率分别为0.22、 0.24和0.16g·(kg·a)^-1,3种耕作模式在土壤固碳效果方面并无显著性差异.O和NPKO处理下所带来的有机碳相对快速增加效应在旱田土壤中的持续年限最高不超过28 a,而在水田及水旱轮作土壤中依然可以持续到28 a以上.在不同的土壤类型下,土壤有机碳含量的变化速率存在着一定的差异,平均有机...