大气气溶胶中碘形态研究进展

大气中的碘直接影响对流层中多种光化学反应并间接影响全球气候变化,因而碘的大气化学机制研究受到越来越多关注.气溶胶中的碘是其大气化学反应的最终产物,通过其赋存形态可以推测和了解碘的大气化学过程.大气碘化学理论一直认为IO3-是大气碘沉降中最主要的碘形态,但近年来的各地实测数据发现大气气溶胶中的碘形态大多以可溶性有机碘或I-为主.这种分歧说明目前的大气碘化学理论尚有待完善.本文详细介绍了近年来碘的大气化学以及气溶胶颗粒物中碘形态的研究进展.     

海洋气溶胶对沿海地区降水组成的贡献

以青岛地区为对象，对沿海地区大气气溶海洋因子对降水组成的贡献，进行了研究分析。结果表明，１）夏季受海洋影响要比冬季明显得多；（２）降水中主要的碱性物质，不论是夏季或冬季，９９％来自大陆气溶胶，海洋的影响可忽略；（３）海洋影响的程度和离海边的距离有关，离海愈远，受海洋影响就愈小，离海愈近，受其影响就愈大。     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

北京地区夏冬季气溶胶不同参数的相关性分析

通过对北京市夏冬季不同尺寸大气气溶胶粒子数密度与颗粒物质量浓度及大气能见度的相关性分析,给出了利用粒子数密度计算颗粒物(PM₁₀,PM2.5和PM1.0)质量浓度和大气能见度的经验计算公式。      

成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析

于2009—2010年各季节典型月在成都城区采集了大气PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度及其主要化学成分(含碳组分、水溶性无机离子和元素)进行了测定. 结果显示:成都城区PM_2.5平均质量浓度高达(165.1±85.1)μg·m^-3,是国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值的4.7倍. OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-,NO₃^-和NH₄⁺)的平均浓度分别为(22.6±10.2)μg·m^-3,(9.0±5.4)μg·m^-3和(62.8±44.3)μg·m^-3,分别占PM_2.5浓度的13.7%、5.5%和38.0%. PM_2.5及其主要化学成分浓度季节特征明显,即秋冬季高于春夏季. 利用正交矩阵因子分析(PMF)对成都城区PM_2.5的来源进行解析,结果表明,土壤尘及扬尘、生物质燃烧、机动车源和二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率分别为14.3%、28.0%、24.0%和31.3%. 就季节变化而言,生物质燃烧源贡献率在四个季节均维持在较高水平;土壤尘及扬尘的贡献率在春季显著提高;机动车源的贡献率在夏季中表现突出;而二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率在秋冬季中则最为显著.     

气溶胶中不同类型碳组分粒径分布特征

了解气溶胶碳组分粒径分布特征对于研究区域气溶胶生成转化机制、辐射特性等非常重要,但北京地区针对气溶胶碳组分粒径分布特征的相关研究非常少.本研究利用MOUDI-120采样器在北京地区3个季节开展气溶胶分级样品的采集,并分析其中不同类型的碳组分的含量,进而系统研究不同季节及污染状况下,各碳组分的粒径分布特征、来源及相互关系.结果表明,碳组分主要富集在细粒子中,秋冬季细粒子中碳组分的比重高于夏季.碳组分主要分布在两个模态,即积聚模态和粗模态. OC1和OC2主要分布在积聚模态,在0. 056～0. 56μm范围内有较高比例,OC3+OC4在粗模态的分布较为明显.Soot-EC浓度较低,没有明显的粒径分布特征,在0. 10～0. 18μm粒径段浓度较高,表明高温燃烧排放的EC主要分布在超细粒径段. Char-EC浓度远高于Soot-EC,在EC中占绝大部分比重.各主要碳组分在白天和夜晚的分布形态基本一致.夏季和冬季较有利于SOC的形成,OC/EC比值明显高于秋季. OC/EC值在不同粒径区间中差异很大,由于水溶性有机物(WSOC)主要分布在0. 056～0. 10μm,OC/EC值明显高于其他粒径段.白天及高温有利于气态有机物氧化生成SOC,致使夏季白天的OC/EC比值明显高于夜晚.各碳组分之间,EC1和OC1相关性最强,此外EC1和K+也有很强的相关性.     

珠三角一次重空气污染过程特征分析及数值模拟

以珠江三角州地区(珠三角)2009年11月23─29日一次重空气污染过程为例,利用常规观测资料及中尺度气象模式(MM5)、污染源排放模式(SMOKE)和空气质量模式(CMAQ)的模拟,研究此次重空气污染过程的特征. 结果表明,造成此次重污染的主要原因有:①前期高压脊带来的稳定层结和静小风条件使得大气污染物逐日累积,难以扩散;②西太平洋台风向南海附近发展移动时,其外围下沉气流导致珠三角大气污染物向低层输送并积累. 珠三角区域污染分布特征表明,广州和佛山的本地贡献明显,而肇庆等地受外地源输送的影响更为显著.      

霾不同发展阶段下污染气体和水溶性离子变化特征分析

为探讨霾不同阶段下大气污染物的变化特征,使用MARGA观测了2018年11月18日～12月7日长三角地区一次区域霾过程中前体污染气体(NH_3、HNO_3、SO_2)和8种水溶性离子浓度.结合环保数据(PM_(2.5)、NO_2、CO、O_3)和气象数据,分析此次区域霾过程的成因、大气污染物的日变化特征以及在霾不同阶段下大气污染物的分布特征.结果表明,此次霾过程中长三角地区主要受到高压脊控制,天气形势稳定,有利于大气污染物累积.霾天时PM_(2.5)、NO_2、NO_3-、SO_24-、NH_4+、Cl-和Na+的浓度分别为(118. 91±39. 23)、(61. 62±26. 34)、(45. 64±16. 01)、(18. 80±8. 02)、(20. 82±7. 16)、(3. 02±2. 25)和(0. 23±0. 22)μg·m-3,分别是干净天的2. 73、1. 63、2. 64、1. 94、2. 50、2. 05和2. 56倍;霾天CO的浓度为(1. 34±0. 39)mg·m-3,是干净天的1. 86倍.不同大气污染物的日变化特征不同.霾不同阶段下大气污染物的分布特征不同.SO_2的浓度在霾发生阶段最高; PM_(2.5)、NO_2、NH_3、CO和SNA的浓度在霾发展阶段最高; O_3、Cl-、Na+和K+的浓度在霾消散阶段最高.SNA在霾不同阶段下对PM_(2.5)的相对贡献可达94%～96%,且在发展阶段的增速最大,增速排序为NO_3- NH_4+ SO_24-. SNA在干净天、发生阶段和发展阶段以NH_4NO_3为主,在消散阶段(NH_4)2SO4为主.此次霾过程主要由NO_3-增长导致,NO_3-在霾发生、发展和消散阶段对PM_(2.5)的相对贡献分别为51. 06%、51. 85%和48. 22%,主要通过气相均相反应生成.     

宝鸡高新区春节前后大气中黑碳浓度特征及来源解析

基于春节前后(2018年1月1日—2018年3月31日)宝鸡市高新区宝鸡文理学院站点的黑碳气溶胶(BC)、浊度仪、颗粒态污染物(PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0))、气态污染物(CO、NO_2、SO_2和O_3)的逐时数据及常规气象数据,对宝鸡市高新区BC气溶胶的时间变化特征、来源及影响因素进行分析.结果表明,观测期间BC质量浓度的变化范围为0.01—5.62μg·m~(-3),平均浓度为0.63μg·m~(-3).BC与风速和能见度均呈负相关.观测期间BC浓度日变化呈"双峰双谷"型,峰值出现在09:00和19:00,谷值出现在05:00和16:00;寒假前BC浓度昼夜变化整体高于寒假期间和春季开学,可能与寒假前频繁的人为活动,不易扩散的气象条件有关.BC占PM_(2.5)的0.84%,其吸收作用占大气消光的2.14%.除O_3外,BC日平均浓度与PM_(2.5)、CO和NO_2呈显著相关,相关系数分别为0.626、0.623和0.473,说明BC气溶胶与之均有部分共同源.     

中国第二次北极科学考察沿线气溶胶可溶性离子分布特征和来源

对2003年7月15～9月28日间中国第二次北极科学考察沿线所采集的气溶胶样品进行分析,获得了Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 、Cl-、MSA、SO2-4、NO3-、C2O2-4和CH3COO-11种离子的浓度.离子组成表明,气溶胶主要以海盐颗粒为主,其中(Na Cl-)的贡献平均为60.2%;其次为硫酸盐.根据因子分析,11种离子归为4个因子,解释方差为83.7%.因子1包括Na 、nss-Mg2 、nss-Ca2 、Cl-和nss-SO2-4,代表陆地和海洋混合源,解释方差为41.2%;因子2包括NH 4、nss-K 和NO3-,来源于化石燃料燃烧和生物质燃烧所释放的二次污染物,解释方差为18.9%;因子3只有MSA,来源于海洋表层浮游植物排放的二甲基硫(DMS)的氧化,解释方差为11.9%;因子4包括CH3COO-和C2O2-4,主要来源于高纬度的北温带北部森林大火,解释方差为11.6%.