常州春季PM2.5中WSOC和WSON的污染特征与来源解析

为了解常州春季大气气溶胶中水溶性有机碳(WSOC)和有机氮(WSON)的特点和来源,在常州市城郊于2017年春季的3月1日~5月30日采集了84个细颗粒物(PM_(2.5))样品.分析了其中的水溶性组分包括水溶性有机碳、水溶性总氮(WSTN)、水溶性离子以及碳质组分(有机碳/元素碳,OC/EC)的浓度,探讨了WSOC和WSON的浓度水平及其来源.结果表明,采样期间,PM_(2.5)、WSOC和WSON日平均浓度分别为101.97、7.63和1.50μg·m~(-3).其中,WSON占WSTN的12.9%,水溶性无机氮主要以NH+4、NO-3两种形式存在,两者占WSTN的86.15%.WSOC与WSON弱相关(r=0.58),说明WSOC和WSON来源并不完全一致.WSOC与SOC、K+、二次离子(SO2-4、NH+4和NO-3)相关,说明WSOC主要来自生物质燃烧和二次转化;WSON与二次离子相关性强,说明主要来自二次转化.风速是影响WSOC和WSON浓度水平的主要因素,WSON与大气压正相关且与温度负相关.主成分分析结果表明,PM_(2.5)主要来自二次形成、扬尘和燃煤、生物质燃烧、海洋等4个来源.后向轨迹分析表明,长距离传输方向气团中PM_(2.5)和WSOC、WSON总浓度高于短距离传输,但不同传输路径中WSON/WSTN占比无明显差异.     

基于紫外光谱分析的腐殖质混凝控制

腐殖质是水溶性天然有机物(DOM)的主要成分,对水处理过程有重要影响.为探究利用紫外光谱分析实现饮用水处理在线混凝控制的可行性和理论基础,以含腐殖酸和高岭土配水为实验对象,通过烧杯实验考察了不同水质条件对PACl混凝剂最佳投加量的影响,研究了SUVA_(254)和光谱特征斜率与混凝效果的相关性,利用排阻色谱分析了紫外光谱斜率与水体有机物组分之间的关系.结果表明,混凝剂最佳投加量与DOM浓度呈正比关系,两者计量学关系(以Al/DOC计)为0.61mg·mg~(-1).随混凝剂投加量的增加,腐殖酸溶液的SUVA_(254)从8.9 L·(mg·m)~(-1)下降并稳定至2.0 L·(mg·m)~(-1),有机物去除率与SUVA_(254)值呈正相关.光谱斜率与SUVA_(254)的变化趋势一致,且S_(275~295)与SUVA_(254)线性相关最优(R2=0.81).排阻色谱结果表明,混凝优先去除DOM中的腐殖质组分,S275~295与有机物中腐殖质组分对总UVA_(254)的占比存在明显的线性相关,光谱斜率测定对实现饮用水混凝过程的控制有重要意义.     

气溶胶中不同类型碳组分粒径分布特征

了解气溶胶碳组分粒径分布特征对于研究区域气溶胶生成转化机制、辐射特性等非常重要,但北京地区针对气溶胶碳组分粒径分布特征的相关研究非常少.本研究利用MOUDI-120采样器在北京地区3个季节开展气溶胶分级样品的采集,并分析其中不同类型的碳组分的含量,进而系统研究不同季节及污染状况下,各碳组分的粒径分布特征、来源及相互关系.结果表明,碳组分主要富集在细粒子中,秋冬季细粒子中碳组分的比重高于夏季.碳组分主要分布在两个模态,即积聚模态和粗模态. OC1和OC2主要分布在积聚模态,在0. 056～0. 56μm范围内有较高比例,OC3+OC4在粗模态的分布较为明显.Soot-EC浓度较低,没有明显的粒径分布特征,在0. 10～0. 18μm粒径段浓度较高,表明高温燃烧排放的EC主要分布在超细粒径段. Char-EC浓度远高于Soot-EC,在EC中占绝大部分比重.各主要碳组分在白天和夜晚的分布形态基本一致.夏季和冬季较有利于SOC的形成,OC/EC比值明显高于秋季. OC/EC值在不同粒径区间中差异很大,由于水溶性有机物(WSOC)主要分布在0. 056～0. 10μm,OC/EC值明显高于其他粒径段.白天及高温有利于气态有机物氧化生成SOC,致使夏季白天的OC/EC比值明显高于夜晚.各碳组分之间,EC1和OC1相关性最强,此外EC1和K+也有很强的相关性.     

霾不同发展阶段下污染气体和水溶性离子变化特征分析

为探讨霾不同阶段下大气污染物的变化特征,使用MARGA观测了2018年11月18日～12月7日长三角地区一次区域霾过程中前体污染气体(NH_3、HNO_3、SO_2)和8种水溶性离子浓度.结合环保数据(PM_(2.5)、NO_2、CO、O_3)和气象数据,分析此次区域霾过程的成因、大气污染物的日变化特征以及在霾不同阶段下大气污染物的分布特征.结果表明,此次霾过程中长三角地区主要受到高压脊控制,天气形势稳定,有利于大气污染物累积.霾天时PM_(2.5)、NO_2、NO_3-、SO_24-、NH_4+、Cl-和Na+的浓度分别为(118. 91±39. 23)、(61. 62±26. 34)、(45. 64±16. 01)、(18. 80±8. 02)、(20. 82±7. 16)、(3. 02±2. 25)和(0. 23±0. 22)μg·m-3,分别是干净天的2. 73、1. 63、2. 64、1. 94、2. 50、2. 05和2. 56倍;霾天CO的浓度为(1. 34±0. 39)mg·m-3,是干净天的1. 86倍.不同大气污染物的日变化特征不同.霾不同阶段下大气污染物的分布特征不同.SO_2的浓度在霾发生阶段最高; PM_(2.5)、NO_2、NH_3、CO和SNA的浓度在霾发展阶段最高; O_3、Cl-、Na+和K+的浓度在霾消散阶段最高.SNA在霾不同阶段下对PM_(2.5)的相对贡献可达94%～96%,且在发展阶段的增速最大,增速排序为NO_3- NH_4+ SO_24-. SNA在干净天、发生阶段和发展阶段以NH_4NO_3为主,在消散阶段(NH_4)2SO4为主.此次霾过程主要由NO_3-增长导致,NO_3-在霾发生、发展和消散阶段对PM_(2.5)的相对贡献分别为51. 06%、51. 85%和48. 22%,主要通过气相均相反应生成.     

南京市一次霾污染过程中水溶性离子分布特征

使用MARGA离子在线分析仪ADI 2080对2017年12月27日~2018年1月5日南京市PM_2.5化学组分进行连续采样分析,结合气象要素和大气环境监测数据,探讨了霾污染过程中水溶性离子的时间分布特征及其来源特征.结果表明：霾日中南京水溶性离子浓度为121.41μg/m³,是洁净日的3.2倍.霾污染过程中水溶性离子平均浓度大小顺序为NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,SNA离子占总水溶性离子浓度的91.97%.霾日中水溶性离子日变化均为三峰型,洁净日中Cl^-、SO₄^2-和NH₄⁺的日变化为单峰型,Ca²⁺为双峰型,K⁺、Mg²⁺为三峰型.随着空气污染状况的加重,总水溶性离子在PM_2.5中的占比不断减少,空气质量为优时占比95.93%,严重污染时为63.25%.霾日中随着污染加重,NH₄⁺占总离子的比例稳定在23%左右,SO₄^2-占比缓慢减小,NO₃^-占比不断增大.NOR、SOR的日变化在霾日呈双峰型分布,洁净日则较为平稳.观测期间的水溶性离子主要来源有二次转化、煤烟尘、扬尘以及生物质燃烧.     

京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的建设与应用

京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题,通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范,建立了区域大气污染综合立体观测网,开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测,构建了监测数据综合分析及共享应用平台,实现了大气环境多源数据综合管理业务化,为大气重污染成因研究提供精准数据集,提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力,推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测,增加了背景站和手工采样点观测,建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点,并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立,实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化,具有效率高、代表性好、目的性强的特点,能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验,保证了观测网长期稳定运行;通过综合环境空气质量监测预警和发布平台,为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑,最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.      

天津市夏季灰霾与非灰霾天气下颗粒物污染特征与来源解析

年6—8月在天津市区进行的连续灰霾观测发现,灰霾发生的天数占观测时段的1/3. 灰霾日与非灰霾日颗粒物质量浓度存在显著差异,灰霾日ρ(PM_2.5)与ρ(PM₁₀)的平均值分别是非灰霾日的1.64和1.55倍. 灰霾日S含量高于非灰霾日近50%;灰霾日ρ(SO₄2-)和ρ(NO₃-)明显高于非灰霾日,其中灰霾日ρ(NO₃-)增幅最高可达251.02%;灰霾日PM_2.5和PM₁₀中的ρ(OC)、ρ(EC)均是非灰霾日的1.25倍以上. 灰霾日与非灰霾日的气象条件相近,表明此次观测期间天津市区夏季灰霾天气发生与气象条件的关系不大. 使用CMB模型(化学质量平衡模型)对PM_2.5来源进行的解析表明,二次硝酸盐和二次硫酸盐对灰霾日ρ(PM_2.5)的贡献率分别是非灰霾日的2.17和1.34倍,而其他源类在灰霾日和非灰霾日的贡献差异不明显,说明二次离子可能是造成天津市区夏季灰霾最主要的颗粒物源类.      

珠江流域河流碳输出通量及变化特征

研究河流碳运移对于研究全球碳循环以及探讨河流对全球气候变化的响应机制具有重要意义.2012年4月和7月选取珠江主流及支流11个代表性断面,分析悬浮颗粒物和碳组分的空间分布和季节变化,同时选取博罗、石角和高要这3个主控断面,对珠江流域的碳通量和侵蚀模数进行了估算.结果表明,珠江流域悬浮颗粒物(TSS)、颗粒有机碳(POC)以及溶解有机碳(DOC)随雨季的到来而质量浓度升高,西江上游TSS和POC的质量浓度增加显著;珠江流域河流碳的4种组分中,溶解无机碳(DIC)的所占质量分数最高,且西江、北江的DIC质量浓度明显高于东江;西江、北江和东江河流中外源POC分别占78%、72%和26%,三大支流的POC均受上游C3植物的影响;珠江流域的TSS、总碳(TC)、POC、颗粒无机碳(PIC)、DOC、DIC、以及颗粒碳(TPC)、总有机碳(TOC)的入海通量分别为134×1012、12.69×1012、2.50×1012、1.01×1012、1.13×1012、8.05×1012、3.51×1012和3.65×1012g·a-1,对应的侵蚀模数分别为:309×106、28.98×106、5.75×106、2.27×106、2.56×106、18.4×106、8.02×106和8.31×106g·(km2.a)-1.与全球主要河流碳侵蚀模数相比,珠江流域河流DOC、POC和TOC的侵蚀模数均高于全球平均值.     

腾冲热海热泉水化学组分来源及其形成机制探讨

热海地热田是腾冲水热活动最强烈的地区,广泛分布各种沸泉、热泉、温泉、喷气孔、喷气地面和泉华。本文对腾冲热海13个热泉的水化学组分进行R型聚类分析,并将聚类结果分为A、B两大类:A类包括Cl、K、Na、Li、Rb、B、Cs、F、SiO2和As,它们是热海温泉群主要的矿物质成分,其中Cl、B和As主要来源于岩浆脱气作用,Li、Na、K、Rb、Cs和SiO2主要来源于地热流体与围岩之间的水-岩相互作用,F的来源与岩浆脱气和水-岩相互作用都有关;B类包括Ca、Mg、Sr和SO2-4,主要来源于浅层冷水的混合。此外,结合热海热泉水的水化学特征分析,探讨了大滚锅、老滚锅、鼓鸣泉、眼睛泉、怀胎井、无名泉3及两个酸性泉(珍珠泉和地热体验区)的形成机制,并提出了热海地热系统热泉形成机制的概念模型。     

东莞市大气亚微米粒子PM1及其中水溶性无机离子的污染特征

2011年8月—2012年7月期间,利用中流量(100 L·min-1)大气采样器对东莞市A和B两点(A:生活区,B:工业区)进行PM1、PM1~2.5、PM2.5~10采样,并定量分析颗粒物上F-、Cl-、NO-3、SO2-4、NH+4、Na+、K+、Ca2+、Mg2+等9种水溶性无机离子.分析结果显示,工业区B点的细粒子污染较生活区A点严重,B点PM1质量浓度年均值为48μg·m-3,其浓度是A点的1.2倍.A、B两点PM1对PM2.5和PM10的质量贡献率无明显差异,平均贡献率分别高达69%和45%.二次离子SO2-4、NO-3、NH+4及与燃烧行为有关的K+、Cl-等5种离子在细粒子PM1上富集,这5种离子对PM1质量的贡献率分别为18.82%~19.76%、4.98%~5.47%、3.98%~4.12%、2.03%~2.27%和3.39%~3.78%.而其他4种离子,Ca2+、Mg2+、F-和Na+积聚在粗粒子PM2.5~10上.PM10/PM2.5/PM1三种粒子中,PM1粒子酸性值AE/CE(阴离子当量浓度/阳离子当量浓度)比值和硫转化率SOR、氮转化率NOR值均是最高.