活化分子氧降解水中典型新污染物研究进展

近年来,新污染物在水体中被频繁检出,其化学性质稳定、易生物积累,给生态环境和人类健康带来严重威胁. 为解决此问题,高级氧化技术逐渐发展为一种有前景的环境修复方法,在众多氧化剂中,分子氧(O₂)是丰富、经济、绿色的氧化剂. O₂主要经由催化促进的电子转移和能量转移途径而被活化,进而转化为活性氧物种(ROS). 活化O₂转化为ROS,有望成为清除水中新污染物富有潜力的研究方法和实用技术. 目前,研发更高效催化材料(或其他类型活化材料),以实现对O₂的高效活化和对污染物的彻底、快速降解是相关领域研究的关注焦点. 本文重点介绍了活化O₂降解水中新污染物的基本概念和最新研究进展,包括O₂可转化生成的主要ROS、O₂活化策略、活化O₂用于降解新污染物的研究成果等,并对O₂活化所遇到的核心问题和未来发展趋势进行了总结和展望.      

锰基氧化物活化过硫酸盐降解水中有机污染物的研究进展

近年来,基于硫酸根自由基（SO₄·-）的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐（PMS）和过氧二硫酸盐（PDS）处理难降解有机污染物.该文对可活化PMS/PDS的锰基氧化物的类型、结构特征、合成方法及影响反应活性的因素等进行了介绍,重点对不同锰基催化剂活化PMS/PDS的反应机理进行了讨论,并对未来的研究和发展进行了展望,旨在为拓展锰基矿物材料环境应用和阐明过硫酸盐活化机制提供重要参考.结果表明:活化产生的SO₄·-和羟基自由基（·OH）对污染物的降解起关键作用.SO₄·-具有较高的稳定性和氧化性,在降解过程中发挥主导作用.复合型锰基氧化物相较于单一锰基氧化物表现出更优的催化反应活性.PMS和PDS活化的反应机理存在显著差异:前者通过Mn（Ⅳ）与Mn（Ⅲ）之间的氧化还原循环,先生成SO₅·-再产生SO₄·-,而后者是通过氧化还原反应相继生成S₂O₈·-及SO₄·-.此外,MnO₂活化PDS还存在仅生成单态氧的非自由基反应机理.现阶段锰基氧化物活化PDS的相关研究仍比较匮乏,值得未来进一步深入研究.锰基材料活化PDS/PMS产生的活泼中间体Mn（Ⅲ）的鉴定及对污染物降解的贡献仍需更多直接的试验证据.      

等离子改性CNT/TiO2电极吸附去除水中苯酚的研究

利用电感耦合空气等离子体对涂覆法制备的CNT/TiO2复合电极进行射频放电改性处理.复合电极的表面形貌、润湿性及元素成分分别通过扫描电镜(SEM)、接触角测试仪、x射线光电子能谱(XPS)进行了表征.结果表明,改性后有利于苯酚吸附,电极比表面孔隙、亲水性、TiO2及含氧官能团均得以增加;循环伏安测试(CV)表明改性后电极比电容提高54%;改性后复合电极对苯酚的吸附量较改性前提高了45%.且等离子改性CNT/TiO2电极对苯酚的去除量随电压、苯酚初始浓度的增加而增加,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型.     

铁活化过二硫酸盐湿法氧化去除一甲胺恶臭气体

CH₃NH₂(一甲胺)作为一种重要的工业原料而被大量使用,其嗅阈值低,具有刺鼻的鱼臭味,是一种典型的恶臭气体. 选取PS(过二硫酸盐)作为氧化剂,采用湿法吸收氧化去除CH₃NH₂. 在探讨CH₃NH₂的吸收性能的基础上,比较了4种方式〔Fe2+活化PS、CA(柠檬酸)螯合Fe2+活化PS、Fe0活化PS、CA联合Fe0活化PS〕对CH₃NH₂湿法氧化去除效果的影响. 结果表明:CH₃NH₂ 气体在酸性条件下易溶于水;单独用Fe2+或Fe0活化PS处理CH₃NH₂时,Fe0活化后的去除效果明显优于Fe2+;然而,在联合使用螯合剂CA之后,Fe2+活化的去除效果反而优于Fe0. CA螯合Fe2+的CH₃NH₂去除率由单独Fe2+活化时的32%升至64%,Fe0活化与CA联合Fe0活化去除率均提升至40%. 究其原因,可能是由于不同活化方式下Fe2+释放速率不同所致,释放速率直接影响了Fe2+的存在时间,Fe2+活化PS速率对于氧化去除效果有影响,并最终影响CH₃NH₂的脱除.      

氧化钙基CO2吸收剂活化方式研究进展

基于煅烧/碳酸化反应的原理,利用氧化钙(CaO)基吸收剂捕集CO2工艺具有明显的技术优势和广阔的应用前景,被视为削减CO2排放的有效措施,然而高温烧结将明显降低吸收剂的CO2循环吸收效率。对CaO基吸收剂活化方式的研究现状进行综述,分析了人工合成、掺杂或负载、高温预处理、水/水蒸气水合4种主要活化方法的特点,并总结了最具应用潜力的CaO基吸收剂活化方式及研究趋势。结果表明,利用工业废弃物作为CO2吸收剂和采用碳酸化-煅烧再生-水蒸气活化3段反应耦合这两种活化方式具有明显优势。未来CaO基吸收剂活化方式的研究除考察CO2吸收容量外,吸收剂机械性能的评价也将作为后续活化方式的重点研究内容。     

Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅵ)活化过硫酸盐氧化降解水中的菲

分别采用Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅵ)活化过硫酸盐(PS)氧化降解水中的菲,考察了反应pH、药剂投加量及氧化时间等因素的影响,并对比了不同价态铁活化PS对菲的氧化降解效果.在反应pH为8、n(菲):n(Fe):n(PS)为1:2:2的优化条件下,反应60 min后Fe(Ⅱ)-PS和Fe(Ⅲ)-PS体系对菲的去除率分...     

石墨烯材料在过硫酸盐高级氧化中的应用进展

本文综述了石墨烯、还原氧化石墨烯(RGO)、杂原子掺杂石墨烯、石墨烯-金属复合材料活化过硫酸盐处理各类废水的研究进展,深入探讨了不同类型石墨烯材料活化过硫酸盐产生自由基的机制以及对污染物去除的应用效果,并针对石墨烯材料应用于活化过硫酸盐高级氧化法所面临的问题提出了未来的研究方向.     

基于硫酸自由基的高级氧化技术研究及应用进展

由于硫酸自由基(SO4-.)具有很高的氧化还原电位,过硫酸盐(S2O82-)活化高级氧化技术作为一种新型氧化技术在环境工程领域具有巨大应用潜能。介绍了热活化、光活化、过渡金属离子三种活化过硫酸盐产生SO4-.的方式,在环境保护方面的现状研究与应用进展,主要涉及受有机污染土壤和地下水的修复、难降解有机废水和废气的处理,阐述了SO4-.高级氧化技术处理各种有机污染物的机理,指出了基于SO4-.的高级氧化技术在处理应用中存在的局限性和未来发展方向。     

羌塘高原高寒草地植物地上地下碳氮生态化学计量特征及其影响因素北大核心CSCD

研究高寒草地的植物生态化学计量特征对认识极端气候背景下的草地生态系统功能与服务具有重要的意义. 选择羌塘高原高寒草地作为研究区,分析东西走向60个样点植物地上、地下部分的碳（C）、氮（N）含量与C：N的分布特征,及其各自的主要驱动因素. 结果表明：高寒草地植物地上部分C、N含量（38.22%、1.82%）均高于地下部分（31.11%、1.15%）,但C：N（22.08）却小于地下部分（28.88）,且地上部分C含量、C：N与地下部分存在显著性差异（P 〈 0.05）. 干燥指数与植物地上部分C含量（R^2 = 0.072,P 〈 0.05）以及C：N（R^2 = 0.15,P 〈 0.005）呈负相关关系,却与植物地下部分C：N（R^2 = 0.53,P 〈 0.001）呈正相关关系;此外,年均降水量（R^2 = 0.13,P 〈 0.005）与地上部分C含量呈负相关关系,总生物量（R^2 = 0.13,P 〈 0.01）及植被总盖度（R^2 = 0.12, P 〈 0.01）与地下部分C含量呈正相关关系;海拔与地上部分C：N亦呈正相关关系（R 2= 0.15,P 〈 0.005）,而年均温却与地下部分C：N呈负相关关系（R^2 = 0.31,P 〈 0.001）. 可见,水热条件是影响羌塘高原植物地上、地下C含量以及C：N差异的主要因素,而干燥指数可以作为较好的度量指标. （图7 表1 参46）