生物质热解过程中含氮模型化合物研究进展

由于生物质成分的复杂性,直接热解生物质很难获得其氮转化机理,利用含氮模型化合物热解成为近年来研究生物质NO_x生成机理的主要方式。首先总结了燃料氮在生物质中的赋存形态及其常用的模型化合物,综述了蛋白质、环二肽、氨基酸等模型化合物热解的一般机理,并对影响模型化合物热解路径的化学成分、热解温度、升温速率、含氧量等因素做了分析。目前,通过模型化合物热解研究,研究人员可以得到生物质中燃料氮的转化机理,但有些机理还存在一些争议,结合计算化学理论分析可能获得更清晰的NO_x生成机理。     

芘对土壤微生物氮转化功能菌群的影响特征

通过构建好氧降解微环境,分析环境浓度下的芘(12.09mg/kg)对土壤酶活性,氮转化全过程以及相关功能微生物的影响.结果发现,芘仅在降解第1d显著促进了脲酶活性,而在降解最初和后期均显著刺激了脱氢酶活性.从细菌群落结构分析可知,由于氨氧化菌(Nitrososphaeraceae)相对丰度的变化,导致花在处理前期对其介导的好氧氨氧化,硝化功能表现为促进作用,在后期表现为抑制作用,而对于固氮细菌(Bradyrhizobium,Mesorhizobium和Ensifer),尿素分解细菌(Roseomonas)以及硝酸盐还原细菌(Opitutus)则作用相反.与微生物群落结构以及相关功能预测的变化不同,功能基因定量分析表明,芘虽在培养初期对固氮基因nifH表现为抑制作用,但nifH的丰度呈增长趋势.结合土壤氨氧化和反硝化过程中关键酶活性及编码基因的变化,芘在培养前期未促进氨氧化过程,但在15d后明显抑制了土壤氨氧化和反硝化过程,其中对氨氧化过程的抑制作用更为显著.本研究阐明了芘对土壤微生物氮转化过程的影响特征,为了解芘的环境风险提供重要参考价值.     

基于减排形势和技术应用分析的水泥工业污染减排研究

通过介绍我国水泥工业污染物排放的现状,梳理了近年来政府和行业主管部门出台的一系列与水泥行业污染减排相关的政策、标准等。基于对颗粒物、NOX等主要大气污染物控制技术的分析研究,总结了各类减排控制技术在国内水泥企业的实际应用情况和发展趋向。最后提出推动我国水泥工业污染减排的建议:一是争取政府多方面支持;二是加强政府、部门和行业协会监管力度;三是加强对脱硝市场的行业管理;四是加强技术及装备研发,推动示范工程建设;五是重视行业汞污染与防治问题。     

重庆缙云山4种典型植被覆盖下汞的释放通量及影响因素

为了揭示不同植被覆盖下土壤/大气界面释汞通量及其交换特征,在缙云山国家级自然保护区内选择4种典型植被覆盖类型(常绿阔叶林、楠竹林、灌木林以及草地)为研究对象,连续同步监测不同植被覆盖下土/气界面汞释放通量,同时考察各环境因子对土壤释汞的影响.结果表明,缙云山在4种不同植被覆盖下土壤汞释放通量具有明显的差异,总体表现为楠竹林[17.77 ng·(m~2·h)~(-1)]草地[17.58 ng·(m~2·h)~(-1)]灌木林[16.87 ng·(m~2·h)~(-1)]常绿阔叶林[14.32 ng·(m~2·h)~(-1)];不同植被覆盖下土壤释汞通量在季节变化上呈现相似的规律性,但不同植被覆盖类型之间也存在明显差异,主要体现在暖季汞释放通量高于冷季;缙云山地区不同林植被覆盖下土壤释汞通量存在明显的日变化;气象因素光照强度、气温、土温和相对湿度,对土/气界面汞释放通量影响也不相同,气温为常绿阔叶林,灌木林与楠竹林的主要影响因子,光照强度为草地的主要影响因子.     

不同扰动下外源磷在形态磷间的分布规律

研究了3种扰动方式对外源磷在上覆水、间隙水、底泥中的数量分布的影响,并分析了内源磷形态间的转化过程.结果表明,与对照实验相比,物理扰动能促进上覆水中磷向底泥迁移,并高于生物扰动和组合扰动的促进作用,并且,三者均高于对照实验.这可归因于溶解氧的渗入.物理扰动能降低间隙水中DIP的平均含量,相比对照实验降低了12.13%(第6 d和第10 d平均值),但降低程度不如生物扰动(38.63%)和组合扰动(50.79%).3种扰动均能促进Fe/Al-P和Ca-P的形成,其中,物理扰动下Fe/Al-P和Ca-P平均形成量最大,物理扰动下AAP含量一直在减小,暗示物理扰动明显促进了AAP向闭蓄态的Fe/Al-P或者Ca-P转化.     

三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征

为了解三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征,在丰水期和枯水期对三门峡水库进行采样,分别采用冷原子荧光光谱法(CVAFS)和蒸馏-乙基化衍生-气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定水样中总汞、总甲基汞、溶解态总汞和溶解态甲基汞的浓度.结果表明,三门峡水库水体中总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度范围分别为1.65~9.65、0.80~3.16和0.70~7.81 ng·L~(-1),符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值;总甲基汞、溶解态甲基汞和颗粒态甲基汞浓度分别为0.05~0.36、0.02~0.14和ND~0.26 ng·L~(-1).三门峡水库水体总汞和甲基汞在季节和空间分布上没有呈现出明显的变化规律.总汞和甲基汞与未受污染的天然水体差别不大,水库未受到明显的汞污染.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为(92.96±10.65)ng·g~(-1)和(80.06±19.14)ng·g~(-1),甲基汞浓度分别为(0.33±0.14)ng·g~(-1)和(0.50±0.19)ng·g~(-1).较低的甲基汞浓度说明在三门峡水库汞的迁移转化过程中,甲基化作用可能并非主要的过程,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机质浓度较低有关.     

模拟排水沟渠非点源溶质氮迁移实验研究

农田排水沟渠是由水-底泥-植物组成的复合生态结构,其间非点源溶质的迁移转化对研究沟渠拦截、控制和管理农业非点源污染具有重要意义.本研究以模拟排水沟渠静态实验为基础,以典型非点源溶质氮素为例,分析了实验期内水体、底泥及芦苇不同介质内氮含量变化过程,分析了底泥吸附与解析、芦苇生长与衰败等年内不同时期对水体中氮素浓度的影响,探讨了水-底泥-芦苇复合生态体内氮迁移及对水体中氮浓度的影响机制.结果表明,底泥的吸附与解吸、芦苇生长的吸收和同化对水体中氮素浓度均有影响,10月之前这种影响表现为促使水体中氮素浓度降低,是水体的氮净化过程;10月之后这种净化作用开始降低,11月之后表现为促使水体中氮素浓度升高.同时,模拟沟渠水-底泥-芦苇生态体内氮迁移联系密切,任一介质内或介质间氮素迁移转化都会引起水体中氮素浓度相应调整.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

开顶式气室原位研究水稻汞富集对大气汞浓度升高的响应

采用开顶式气室熏气实验和土壤加汞培育实验,原位研究水稻各器官汞富集对大气汞质量浓度升高的响应关系.结果表明,水稻根中汞含量与大气汞质量浓度无显著相关性(P0.05),与土壤汞含量呈显著正相关(R=0.998 8,P0.05),表明水稻根中的汞主要来自于对土壤中汞的吸收累积.水稻茎中汞含量随大气汞质量浓度的升高呈线性增加(RB=0.964 6,RU=0.983 1,P0.05),且上部茎中汞含量高于下部茎;茎下部汞含量随土壤汞含量的升高呈线性增加(R=0.990 1,P0.05),茎上部汞含量随土壤汞含量的升高呈二次拟合增加(R=0.998 9,P0.05),且下部茎汞含量高于上部茎,说明茎汞含量受土壤和大气汞浓度的共同影响.水稻叶中汞含量与大气汞质量浓度呈显著正相关(R=0.998 5,P0.05),与土壤汞含量也有很好的线性关系(R=0.998 3,P=0.058 5),表明水稻从大气吸收的汞主要积累在叶片中,从土壤吸收的汞主要富集在根中并通过茎部向叶部传输.利用实验建立的函数关系对水稻地上生物质中汞的大气来源估算,至少60%~94%和56%~77%水稻叶和上部茎中的汞来自大气,而大气对下部茎仅贡献8%~56%.由此水稻地上部分生物质汞主要来自对大气汞的吸收,为区域大气汞的收支及汞循环模型提供理论依据.     

1999年与2014年贡嘎山峨眉冷杉枝和叶中常见重金属的生物富集特征对比

经济的快速发展使得生态环境的承载力日益接近上限,而关于偏远地区森林系统的重金属污染的时间变化趋势却鲜有报道.本文测定了贡嘎山1999年与2014年采集的峨嵋冷杉枝、叶中的Pb、Hg、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn与Ba.结果表明：11999年枝、叶样品中Pb、Hg、As、Cd、Mn与Cu显著高于2014年的量,而2014年枝、叶样品中Cr、Zn和Ba高于1999年的量;2枝中Pb、Hg、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn和Ba与生长龄无统一的变化趋势,而在叶中的含量随着生长龄的增加有增加的趋势;3Hg易在叶中富集,而其它元素更易在枝中富集;通过在主成分分析的基础上进行多元线性回归判断常见重金属元素的来源,枝、叶中的Pb、Cr、As、Cd、Cu、Zn和Ba有42.3%~92.2%的含量来自于土壤,而枝、叶中的Hg有70.6%的含量来自于大气.这说明Hg存在与其他重金属在森林系统不同的累积机制.