多核yolk?shell型Co3O4@mSiO2纳米反应器降解双酚A

采用阳离子表面活性剂协助的自模板法合成了中空介孔SiO₂微球（HMSS）,然后向含HMSS的悬浮液中加入醋酸钴溶液和氨水,让两种溶液经HMSS表面介孔进入空腔中反应生成Co₃O₄内核,合成了多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂（介孔SiO₂）纳米反应器.结合XRD、XPS、SEM、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积.结果显示纳米反应器均匀分散,粒径约为300nm,表面布满介孔,内部分布大量Co₃O₄纳米粒子,拥有极大的比表面积161m²/g,远大于Co₃O₄纳米粒子的比表面积35m²/g,能有效吸附双酚A（BPA）,1h吸附容量达12.7mg/g.多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂纳米反应器能高效催化过一硫酸氢盐（PMS）降解BPA,2h降解率达81.8%,远高于Co₃O₄纳米粒子的降解率51.3%,同时能节省PMS的投加量,避免水中盐度过高.此外,合成的纳米反应器具有很好的再利用性,在pH值3~9范围内表现出稳定而高效的催化性能.     

镧对UV-B胁迫下大豆幼苗类黄酮含量与抗氧化能力影响

为进一步认识La(Ⅲ)提高类黄酮含量及减轻UV-B辐射伤害植物机制,以大豆幼苗为材料,采用水培实验的方法研究了La(Ⅲ)对UV-B辐射胁迫下大豆幼苗类黄酮抗氧化能力的动态影响.结果表明, UV-B辐射(T1:0.15W·m-2和T2:0.45W·m-2)胁迫下,大豆幼苗类黄酮含量在胁迫期和恢复期均先升后降,质膜透性、MDA含量先升(1～5d)后降(6～11d),类黄酮对O·-2和·OH的清除率与其含量变化趋势近同.各处理组类黄酮含量La(Ⅲ) UV-B>UV-B>La(Ⅲ)>CK, La(Ⅲ) T1>La(Ⅲ) T2;质膜透性、MDA含量UV-B>La(Ⅲ) UV-B>CK>La(Ⅲ), La(Ⅲ) T2>La(Ⅲ) T1;类黄酮对O-2和·OH清除率La(Ⅲ) UV-B>UV-B>La(Ⅲ)>CK, La(Ⅲ) T1, La(Ⅲ) T2,表明La(Ⅲ)对类黄酮的调控作用,提高了清除活性氧自由基的运行效率,降低了MDA浓度,维持了质膜正常透性,且对低剂量(T1)的防护效果优于高剂量(T2),进而在防御系统层面实现了La(Ⅲ)对UV-B辐射伤害大豆幼苗的防护效应.     

二价铜离子与抗坏血酸共存下的杀菌效果及其机理

考察了二价铜离子与抗坏血酸的组合对大肠杆菌的杀菌效果。实验证明:高浓度的铜离子与抗坏血酸的组合有非常好的杀菌效果,不论是酸性还是中性条件下都能在0.5 h杀灭所有的大肠杆菌;低浓度的铜离子与抗坏血酸的组合也有不错的杀菌效果,且随着pH值的升高,杀菌效果增强,pH=4的条件下24 h后杀灭大肠杆菌,pH=7的条件下0.5 h便能杀灭所有杆菌。实验运用ESR检测羟基自由基,并结合杀菌实验结果推断二价铜离子与抗坏血酸反生了类Fenton反应。     

光助非均相芬顿体系中羟基自由基的荧光光谱法测定与影响因素研究

以TiO2/Al2O3为载体制备了Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂,建立了三相流化床光助非均相芬顿反应体系.选取香豆素为羟基自由基捕获剂,采用荧光法检测光助非均相芬顿反应体系中产生的活性中间体,发现在体系中有高活性的羟基自由基生成.实验讨论了溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强对光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基生成量的影响.结果表明,以香豆素为羟基自由基捕获剂的实验方法可以较好地检测不同实验条件下光助非均相芬顿反应体系中产生的羟基自由基,且该光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基的生成在30 min内符合零级反应动力学.溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强均对反应体系中羟基自由基的生成存在一定的影响.     

羟基氧化铁催化臭氧氧化微污染有机物能效与机理研究

非均相金属氧化物催化臭氧氧化技术已日趋成熟,其中负载型催化剂使用较多,对羟基金属氧化物催化臭氧氧化技术展开讨论。羟基氧化铁可加快臭氧的氧化效率,提高有机物的可生化性,降低溴酸盐的形成。表面羟基位是目前流行的机理探究方向,但是对于催化臭氧氧化反应的活性位点仍未形成定论。金属氧化物催化剂因其操作简便和无附加能量投入得到重视,因此深入揭示多相催化臭氧化降解污染物催化机理,制备廉价、高效、易回收再利用的催化剂是未来研究的方向。     

活化过硫酸钠/多壁碳纳米管降解氯苯的研究

文章通过制备稳定悬浮的多壁碳纳米管(MWCNTs),以氯苯为处理对象,研究了亚铁离子活化过硫酸盐(Fe2+-SP)和MWCNTs的组合降解实验。考察了反应时间、p H值、MWCNTs浓度和重复使用次数等因素对降解氯苯的影响。实验结果表面,在初始pH值为7,硫酸亚铁浓度为5 mmol/L,过硫酸钠浓度为10 mmol/L,MWCNTs为10 mg/L,反应时间为60 min的条件下,对浓度为40 mg/L的氯苯去除率可到93%,比单独使用Fe2+-SP高11%。溶液p H能影响降解效果,初始p H为7的条件下,处理效果较好。进一步实验表明,MWCNTs具有良好的重复使用能力。     

异丙醇与OH自由基和Cl反应产物的研究

在室温和一个大气压下 ,利用气相色谱和光离子色谱研究了空气中异丙醇与OH自由基和Cl的反应产物 .其主要产物为丙酮、乙醛和甲醛 .对于OH自由基与异丙醇的反应 ,丙酮与乙醛的产率分别大于 81 6%和 6 6% ;对于异丙醇与Cl的反应 ,丙酮和乙醛的产率分别为 78 5± 4 6%和 1 1 7± 1 0 % .结合光氧化反应主要产物 ,对异丙醇的光氧化反应机理进行了初步的探讨     

Fenton反应中氧化还原电势的变化规律

Fenton反应中,由于各种介质价态及形态的改变,氧化还原电位(ORP)也随之发生变化．在滴加H2O2过程中,H2O2／[Fe^2 ]0的摩尔比小于0．75时,ORP的升高是一个快速过程;大于0．75后,ORP的变化趋于缓慢．当体系中没有加入有机物时,随着过量H2O2的加入,Fe^2 以微量且较稳定的浓度存在,体系的ORP也保持较稳定的状态;当加入石油烃后,伴随着H2O2浓度降至微量,少量Fe^3 能被有机自由基还原成Fe^2 ,相对应的ORP也出现下降．不同H2O2浓度对应不同的ORP曲线,H2O2浓度愈高,ORP最大值出现得也愈迟．通过研究ORP的变化规律,进一步揭示了Fenton反应的机理．     

瞬态吸收光谱技术研究水体中亚硝酸-萘体系的微观反应机理

采用 35 5nm紫外光照射HNO2 萘 H2 O体系 .研究表明 ,光照后体系中间产物和最终产物的光反应过程是通过HNO2 激光光解产生OH自由基 ,OH自由基再与萘反应生成　 OH ,反应速率常数为 ( 1 1± 0 1 )× 1 0 1 0 M- 1 ·s- 1 .     

活性炭对天然有机物氯化过程消毒副产物生成的影响及作用机制

活性炭(AC)与氯均为水处理过程中广泛使用的药剂,在实际使用过程中二者的接触不可避免,因此,深入研究AC对于氯化过程中消毒副产物(DBPs)生成的影响对于饮用水安全有重要意义。本研究对比了AC对于溶解性天然有机物(DOM)氯化过程中已知DBPs(包括三卤甲烷(THMs)和卤乙酸(HAAs))生成释放的影响,并采用傅立叶变换离子回旋共振质谱(FTICR-MS)技术检测分析其滤后水的未知氯化副产物及有机物变化规律。结果表明,在DOM氯化过程中,AC存在时释放的THMs和HAAs浓度较低,但氯的衰减速率更快,这是由于AC本身的强还原性及其他氯代副产物生成导致的。进一步通过FTICR-MS分析未知氯代产物及DOM的变化发现,在2种条件下有163种相同的氯化产物,与不存在AC时对比,AC存在时生成了不同的氯化产物中有57种。此外,AC存在时CHOCl、CHONCl和CHONSCl分子式的数量减少,而CHOSCl分子式的数量增加,并且具有芳香结构的DOM更容易被转化。通过电子自旋共振谱仪(ESR)分析发现AC表面的持久性自由基激发次氯酸钠反应生成的氯自由基(Cl·)是导致氯化产物变化的主要原因。本...