青岛大气降水中金属浓度、溶解度及其来源解析

利用2020年6月至2021年6月期间在青岛地区采集到的42场降水共计54个样品,分析了雨水中Al、Fe、Zn、Cu、Pb、Ni、Cd和V等8种金属元素的浓度、溶解度、来源和影响因素.除Al、Fe和V主要来自自然源外,其余金属元素受自然源和人为源的综合影响,浓度变化较大.其中,常量元素浓度ρ（Al）和ρ（Fe）的平均值为（710.9±969.4）μg·L^-1和（409.1±503）μg·L^-1;微量元素浓度ρ（Zn）、ρ（Ni）、ρ（Cu）、ρ（Pb）、ρ（V）和ρ（Cd）的平均值分别为（71.7±37.9）、（8.9±14.4）、（7.5±8.5）、（1.8±2.3）、（1.6±1.6）和（0.1±0.1）μg·L^-1.金属元素的溶解度特征与浓度不同,微量元素的溶解度普遍高于常量元素,Ni、Cu、Zn和Pb的溶解度较高,分别为（44.8±28.2）%、（36.2±28.3）%、（34±28.6）%和（14.1±11.8）%;Al和Fe的溶解度较低,分别为（6.5±11.8）%和（6.1±15.8）%.在连续降水过程中,金属元素的浓度和溶解度变化较复杂.由于Al和Fe在大气气溶胶中本底值较高,从降水初期到降水中期,Al和Fe的浓度平均值没有明显变化,在这8种元素浓度总和中占比增加1%~3%,而微量元素浓度明显下降,Cu和Cd浓度下降约80%.当降雨量>20 mm时,Al和Fe的浓度迅速降低,相较于初期下降约1/3,而此时Zn、Cu和Pb等元素的去除率基本饱和,金属元素总去除率为20%~60%.除Al外,其余元素的溶解度均随降雨量增大而呈现先升后降的趋势,与降水频次、降雨量和金属来源等因素有关.青岛地区降水中的金属元素的来源从高到低依次为二次气溶胶和生物质燃烧（37.28%）、海盐气溶胶（29.21%）、扬尘（17.91%）、船舶及石油工业（8.36%）和汽车尾气排放及其它活动（7.24%）.     

非水液相混合有机污染物的过冷液体溶解度间接测量

存在于混合物中的有机污染物是现代生活环境中常见的危害性较高的污染物。有机物过冷液体溶解度不仅是环境科学研究领域的重要概念,也是环境监测、环境质量评价、制定污染治理方案所需要的重要参数。由于过冷液体溶解度无法通过常规的实验方法进行测量,只能借助热力学计算取得。但是已有的热力学参数欠缺、精度不够,很多有机物的过冷液体溶解度或者无法准确计算,或者差异巨大。针对非水液相混合有机污染物中过冷液体溶解度取值问题,本文提出了一种测量过冷液体溶解度的实验方法,即采用批处理实验在不同摩尔分数点取得该点的平衡浓度,根据实验结果将不同摩尔分数点的平衡浓度外推(依线性或者非线性规律)至摩尔分数为一时,得到值为过冷液体溶解度。本文对对几种多环芳香烃进行了实验研究,并将实验结果的与其它方法得到的数值进行比较。结果与已经发表数值吻合,证实该方法的准确性和可靠性。同时也点评了该方法的局限性及应用前景。     

青岛大气气溶胶中微量元素溶解度及影响因素

利用2012年12月在青岛采集的31个总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中11种微量元素的总浓度和溶解态浓度,讨论了沙尘负载、气溶胶来源、酸过程及天气条件对微量元素溶解度的影响.结果表明,Fe和Al的溶解度<5%,Pb、Ba、Bi的为10%左右,Cu、V、Cd、Mn的为20%~30%,Zn和As的约为40%.随着沙尘负载量的增加,气溶胶中微量元素溶解度呈规律性递减.气团后向轨迹聚类分析和正矩阵因子分析（PMF）结果显示,受人为源影响的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受沙尘源影响的,受二次生成源和海洋源影响的的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受土壤源影响的.大气酸过程是造成这些差异的主要原因.相关性分析表明,SO₄^2-、NO₃^-和有机酸等酸组分均对微量元素溶解度有一定影响.霾天时气溶胶中微量元素溶解度明显低于雾天的,其原因为酸组分在较高的相对湿度下更能促进微量元素溶解度的提高.     

青岛大气气溶胶中铁的溶解度及其影响因素

大气气溶胶的干湿沉降带来的铁对海洋初级生产和固碳能力有着重要影响,但这种影响从根本上决定于沉降铁的溶解度.本文利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析了其中微量元素Fe的总浓度和溶解态浓度,讨论了颗粒物浓度、气溶胶来源及酸化过程对Fe溶解度的影响.结果表明,气溶胶中Fe的总浓度和溶解态浓度分别为(3248±1683)ng·m-3和(43.3±16.4)ng·m-3,溶解度为0.57%~4.86%,平均为1.63%±1.02%.随着气溶胶中总Fe浓度的增加,Fe溶解度呈现规律性降低.气溶胶中Fe的溶解度与富集因子(EF)无相关关系,而与无机和有机酸性离子存在显著正相关关系.气团后向轨迹的聚类分析显示,观测期间,64.5%的气溶胶样品主要受北方沙尘源(DS)影响,35.5%的样品主要受到华北城市群等人为源(AS)影响.AS样品中Fe的溶解度平均为2.06%,高于DS样品中的1.36%.两组样品中Fe的EF值相当,但AS样品中酸性离子与溶解度的相关关系明显好于DS组,表明酸化过程可能是造成两组样品Fe溶解度差异的主要原因.     

上海大气总悬浮颗粒物中金属的可溶性特征

大气颗粒物中金属的可溶性对于评估金属的生物可利用性和环境迁移性具有重要意义.采集上海大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用高分辨率电感耦合等离子体质谱,测定经微循环淋溶提取的金属水、酸(p H=2)可溶含量,并计算水、酸溶解度.结果表明,大气TSP中金属的溶出是一个快速过程,仅需几分钟就达到溶解度最大值.Co、Cr和Cd的可溶含量较低,V、Ni、Cu处于中间,Fe、Al、Zn、Mn和Mg较高.结合大气后向轨迹分析,金属可溶含量受到气团来源的显著影响.多种金属的水、酸溶解度差异性较大,Fe水溶解度最小仅为2.0%,其次为Al、Cr、V、Pb、Co、Ni、Cu、Cd、Mn、Mg和Zn.金属溶解度随溶剂p H值的减小而增大.元素本身性质是影响金属溶解度的内在原因,且金属的离子势与水溶解度呈一定的负相关性.     

二英分子结构-水溶解度相关性密度泛函理论研究

运用密度泛函理论,在B3LYP/6-311G^**水平上,对多氯二苯并对二英(PCDDs)和多氯二苯并呋喃(PCDFs)的电子结构进行了优化,相应量子化学参数,即平均分子极化率(α)、熵(S)、极化率和四极矩的张量分量(α_xx、α_yy、α_zz和Q_xx、Q_yy、Q_zz)等用于该类化合物水溶解度的定量结构-性质相关性（QSPR）研究;基于内部误差一致的实验值,成功建立了3个QSPRs,其决定系数分别为0 .977、0 .968和0 .961;交叉验证相关系数分别为0 .968、0 .959和0 .946.模型分析表明,水溶解度主要与分子体积有关,而分子间相互作用的影响较小;不同QSPRs预测值间的差异可能与模型中预测变量本身性质和可获取实验值的有限性有关.与新近发展的QSPR相比较,本研究模型性能均有提高,这可能与B3LYP/6-311G^**精确计算电子性质和模型中引入四极矩张量分量有关.     

冬季青岛不同气团来源气溶胶中磷浓度及溶解度

分析了2017-11～2018-01在青岛采集的气溶胶样品中总磷(TP)、溶解态总磷(DTP)、溶解态无机磷(DIP)和溶解态有机磷(DOP)浓度,讨论了来自北方快速移动的干冷气团(NS)和局地停滞性暖湿气团(LS)中气溶胶P浓度和溶解度的差异及其原因.TP浓度在NS和LS气溶胶中分别为(137.3±49.3)ng/m³和(115.8±45.8)ng/m³,DTP对TP的贡献(即P溶解度)分别为(20.7±5.6)%和(45.9±15.7)%.DTP中以DIP为主,其贡献在NS和LS气溶胶中分别为65.6%和55.3%.NS气溶胶中人为源P对TP的贡献为69%,略低于LS气溶胶中的72%.LS气溶胶中较高的酸化程度和相对湿度(RH)以及较慢的气团传输速率是其P溶解度显著高于NS气溶胶的原因.RH<60%时,无论酸化程度高低,P溶解度不超过30%;RH>60%时,酸化条件下,高的相对湿度和低的气团传输速率有利于显著提升P溶解度.因此,日趋严重的大气污染可能提高了我国近海大气生物可利用P的入海通量.     

一种有机废气吸收液及其应用

该发明公开了一种有机废气吸收液及其应用。该有机废气吸收液包括水、柠檬酸钠、乙酸钠或柠檬酸钠＋乙酸钠、助剂。这种有机废气吸收液对挥发性有机物溶解度大,适合治理有机废气,且不需要对废气进行预处理,有机废气的去除率较高。     

饮用水中硝酸根的催化还原研究进展

由于化肥的过度使用，造成地下水中硝酸盐的污染日益严重。饮用水中高浓度的硝酸盐对人类健康会产生极大的威胁。本文综述了催化还原脱除水中硝酸根的研究进展和现状，并对其发展趋势进行了简单的论述。