生物滴滤塔同步降解多组分挥发性有机物的实验研究

采用定向驯化活性污泥接种生物滴滤塔(BTF)同时处理甲苯、甲醇、丙烯酸乙酯挥发性有机化合物(VOCs)混合废气,考察BTF的长期稳定运行性能及微生物平均代谢活性.结果表明,混合气进口浓度低于910mg/m3时,BTF对VOCs混合废气总去除率可维持在80%以上,BTF可高效同步净化中低浓度VOCs混合废气;当进气负荷>120g/(m3·h)时,去除负荷趋于稳定,为100g/(m3·h)左右;CO2的生成量与混合废气的去除负荷的比值为1.731,表明BTF对此3种混合废气有较高程度的矿化;BTF对甲苯、甲醇、丙烯酸乙酯的降解行为符合Michaelis-Menten动力学模型,单位体积最大降解速率rmax分别是为90.9,50.5,58.5 g/(m3·h).平均吸光度(AWCD)值分析结果表明塔内微生物具有较高的代谢活性.     

Multistep conversion of cresols by phenol hydroxylase and 2,3-dihydroxy-biphenyl 1,2-dioxygenase

A mulfistep conversion system composed of phenol hydroxylase （PHrND） and 2,3-dihydroxy-biphenyl 1,2-dioxygenase （BphCLA_4） was used to synthesize methylcatechols and semialdehydes from o- and m-cresol for the first time. Docking studies displayed by PyMOL predicted that cresols and methylcatechols could be theoretically transformed by this multistep conversion system~ High performance liquid chromatography mass spectrometry （HPLC-MS） analysis also indicated that the products formed from multistep conversion were the corresponding 3-methylcatechol, 4-methylcatechol, 2- hydroxy-3-methyl-6-oxohexa-2,4-dienoic acid （2- hydroxy-3-methyl-ODA） and 2-hydroxy-5-methyl-6-oxo- hexa-2,4-dienoic acid （2-hydroxy-5-methyl-ODA）. The optimal cell concentrations of the recombinant E. coli strain BL21 （DE3） expressing phenol hydroxylase （PHrND） and 2,3-dihydroxy-biphenyl 1,2-dioxygenase （BphCLA_4） and pH for the multistep conversion of o- and m-cresol were 4.0 （g-L-1 cell dry weight） and pH 8.0, respectively. For the first step conversion, the formation rate of 3- methylcatechol （0.29μmol·L-1·min-1·mg-1cell dry weight） from o-cresol was similarly with that ofmethylca- techols （0.28 μmol·L-1·min-1·mg-1 cell dry weight） from m-cresol by strain PHrND. For the second step conversion, strain BphCLA_4 showed higher formation rate （0.83 μmol·L-1·min-1·mg-1 cell dry weight） for 2-hydroxy-3-methyl- ODA and 2-hydroxy-5-methyl-ODA from m-cresol, which was 1.1-fold higher than that for 2-hydroxy-3-methyl- ODA （0.77 μmol·L-1·min-1·mg-1. mglcell dry weight） from ocresol. The present study suggested the potential application of the multistep conversion system for the production of chemical synthons and high-value products.     

脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯

利用低温等离子体处理挥发性有机化合物(VOCs)废气是目前国内外研究的热点。研究利用脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯,对比分析了连续放电和脉冲调制对去除甲苯的影响;研究了脉冲调制后在有无催化剂的情况下的能量效率,比较了两种情况下的臭氧浓度以及中间产物的不同。结果表明:脉冲调制有效提高了甲苯的降解能效,其能量效率几乎是连续放电时的2倍～3倍;在有催化剂的情况下,能量效率是没催化剂的1.5倍～2倍,臭氧浓度明显降低,结焦产物中含苯环的衍生物的量少于无催化的结焦产物。     

助溶剂甲苯和二甲基亚砜对斑马鱼胚胎发育的复合毒性效应

研究了甲苯和二甲基亚砜(DMSO)对斑马鱼胚胎生长、发育的毒性效应.实验结果表明:低剂量的甲苯(0.05%)单一暴露对斑马鱼胚胎发育有一定毒性,DMSO(0.45%)对斑马鱼胚胎无明显毒性;但甲苯与DMSO具有较强的复合毒性效应,随着DMSO含量的增加,与甲苯单一暴露组相比,斑马鱼胚胎死亡率显著增加、胚胎孵化率下降、胚胎发育迟缓并生成大量畸形;但甲苯以及甲苯和DMSO复合物对人胚肾HEK-293细胞株和人胃癌SGC-7901细胞株的活力均没有明显效应.DMSO可通过提高甲苯在水中的分散性,增加甲苯的神经毒性,但对离体实验模型无显著效应,故在选择不同生物模型评估有机污染物毒性效应时,需考虑不同类型助溶剂所产生的复合效应,以减少实验误差.     

改性赤泥负载Pt催化剂催化氧化甲苯的性能

以改性赤泥为载体,采用浸渍方法制备低成本改性赤泥(MRM)负载Pt催化剂,并探究Pt含量对Pt/MRM催化剂催化氧化甲苯活性影响.结果表明0.4Pt/MRM表现出最佳的催化活性,在230℃时甲苯转化率为100%.当空速高达120000h^-1时0.4Pt/MRM催化剂依然能保持着较高的催化活性.当甲苯进口浓度为5000mg/m³时仍可以有效氧化甲苯.采用XRD、FT-IR、BET、H₂-TPR和O₂-TPD等手段进行表征测试分析发现,MRM的比表面积较RM大幅度提高,使MRM能够更好分散活性组分Pt,成为合适的活性组分Pt的催化剂载体.同时所制备的x Pt/MRM催化剂具有较高的比表面积和良好的孔结构.改性赤泥中Fe₂O₃与活性组分Pt物种相互作用,使催化剂的总氧解吸量增大,提高了催化剂表面氧的迁移率,从而提高了催化效率.     

改性钒基整体式催化剂的制备及其对燃煤烟气中甲苯与一氧化氮的同步去除性能

采用工业上简易可行的单组分浸渍法和多组分浸渍法制备了一系列Cu/Fe/Mo改性的钒钛基整体式催化剂,考察了不同整体式催化剂制备工艺及浸渍液浓度对催化剂在模拟燃煤烟气中对甲苯和NO同步去除的性能,并优选出适应燃煤烟气的改性催化剂制备工艺及配方.结果表明,使用单组分浸渍法制备的浸渍液浓度为0.5%的Fe改性钒钛基整体式催化剂具有最优的活性和选择性,在350℃下对甲苯和NO的转化率分别达到99%和94.9%,对CO_x和N₂的选择性分别为88%和96.4%,XRD和SEM-EDS-Mapping结果表明,改性组分（Cu/Fe/Mo）均匀分散在钒基整体式催化剂表面,Fe改性材料具有最大的比表面积和孔容,因而可提高甲苯和NO的同步脱除性能.     

SmMnO3钙钛矿型氧化物的制备及其催化氧化甲苯性能

采用溶胶-凝胶法制备了SmMnO3钙钛矿型氧化物,将其作为催化剂,在固定床反应器中研究了催化剂的焙烧温度和混合气体积空速对甲苯催化氧化效果的影响,并通过XRD、SEM、XPS、H2-TPR等技术表征了催化剂的微结构及化学性质.结果表明:催化剂对甲苯的催化氧化活性随焙烧温度升高而提高;焙烧温度为800℃时制备的催化剂(S...     

两种放电模式降解甲苯的原位红外研究

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储-放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储-放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al2O3表现出更良好的效果.     

市售0号柴油对甲苯气体的吸收特性研究

以甲苯为吸收对象,市售0号柴油为吸收剂,采用静态气液平衡与动态吸收模拟相结合的方法,研究0号柴油对甲苯的吸收特性。气液平衡实验表明,在一定的浓度和温度范围内,0号柴油与甲苯的气液平衡符合亨利定律。动态吸收模拟实验表明,废气中甲苯浓度对0号柴油的吸收效果产生显著影响,随着废气中甲苯浓度的增大,0号柴油的吸收效率和吸收速率增大,吸收饱和时间减少。计算发现,当动态吸收达到饱和时,0号柴油对甲苯的吸收量远低于理论吸收量,但随着废气中甲苯浓度的增加,两者的差距在缩小,这可能与动态条件下气液相接触时间较短有关。实验发现,在吸收过程中,0号柴油中有少量的轻组分逸出,会产生二次污染的问题,可以通过与吸附等其他过程结合来消除。     

N235萃取含盐酸性废水中的盐酸

以N235为萃取剂、甲苯为稀释剂萃取模拟含盐酸性废水(简称废水)中的盐酸。最佳实验条件为:振荡时间20 min,初始废水中盐酸浓度0.75～2.45 mol/L,V(N235):V(N235+甲苯)=0.3～0.7,V(N235+甲苯):V(废水)=0.5～1.0。在初始废水中盐酸浓度为1.00 mol/L、不含无机盐、V(N235):V(N235+甲苯)=0.4、V(N235+甲苯):V(废水)=1.0的条件下,振荡20 min后萃取液中盐酸浓度为0.80 mol/L、n(盐酸):n(N235)=0.88。当废水中氯化钠浓度大于2.0 mol/L时,氯化钠的加入对N235萃取盐酸有促进作用;硫酸钠的加入对N235萃取盐酸具有抑制作用。