三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

厦门室内多溴二苯醚的沉降通量、季节变化与人体暴露水平

室内灰尘是人体对多溴二苯醚(PBDEs)暴露的重要乃至主要途径.吸尘器收集的灰尘中PBDEs的含量与室内人员血液中该物质含量的相关性较差,不适用于估算人体暴露剂量,也不能研究其沉降通量及其季节变化,用被动采样法采集室内降尘则可弥补这些不足.在厦门市选取家庭、办公室、机房和家具厂等采样点49个,用水平放置的玻璃板(四周用洁净铝箔围起)采集一年四季的降尘样品,对降尘中PBDEs的沉降通量、含量、组成、季节变化与人体暴露水平等进行研究.厦门家庭、办公室、机房和家具厂中ΣPBDEs(16种BDE的和,含BDE-209)全年沉降通量几何均值分别为6.1、3.0、1.1和179.8ng·(m~2·d)~(-1),家庭室内ΣPBDEs沉降通量是办公室的两倍,但全年家庭室内降尘中ΣPBDEs的含量(445.5 ng·g~(-1))仅略高于办公环境(384.0 ng·g~(-1)).厦门家庭、办公室、机房ΣPBDEs年均沉降通量与国内外城市相比处于较低水平.家具厂PBDEs沉降通量远高于普通环境.秋季ΣPBDEs沉降通量最大.各类室内环境四季降尘ΣPBDEs中BDE-209的百分比几何均值都在80%以上.家庭、办公室和机房室内ΣPBDEs沉降通量和降尘通量显著相关,而家具厂ΣPBDEs沉降通量与降尘通量无显著相关性.家庭和办公室Σ_(15)PBDEs沉降通量与电脑年龄显著相关,而与电器和家具数量、装修等无统计显著相关性.室内降尘是人体对ΣPBDEs尤其是高溴BDEs的一条主要暴露途径.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

基于增强回归树的城市PM2.5日均值变化分析:以常州为例

利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站空气污染物浓度逐时数据,分析了PM_(2.5)浓度季节变化特征,采用增强回归树模拟分析了PM10、4种气态污染物和7个气象因子对ρ(PM_(2.5))日变化的贡献.结果表明,常州市区PM_(2.5)污染季节差异明显,冬季污染严重且持续时间长,夏季污染较轻.四季ρ(PM_(2.5))空间分布特征存在一定差异,但各季内不同监测站差异较小.增强回归树对ρ(PM_(2.5))日均值进行模拟和验证得到,训练数据的相关性为0.981,交叉验证的相关性为0.957.此外,模拟值与实测值的标准化平均偏差为1.80%,标准化平均误差为10.41%,可见模型拟合效果较好.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散这4种影响类型对全年ρ(PM_(2.5))日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%,表明在对ρ(PM_(2.5))日均值差异的影响上,气象因子二次形成一次源区域输送及扩散.在对ρ(PM_(2.5))日均值差异贡献率大于5%的因子中,ρ(PM_(2.5))日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关,与温度、SO2和混合层高度负相关,与大气压和NO2关系较复杂.区域输送及扩散方面,东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送对常州市区PM_(2.5)污染存在较大的负面影响.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

喜马拉雅山中段北坡地表水体主要离子特征及其控制因素——以叶如藏布流域为例

为调查喜马拉雅山中段北坡地表水环境特征,2015年9月在叶如藏布流域采集24个地表水体水样并对其水化学特征分析测定,研究结果表明:(1)叶如藏布流域水化学特征存在显著空间差异.随着海拔升高,地表水体p H值、TDS值呈微弱的减小趋势.24个水样中23个水样属于淡水,1个为微咸水.(2)叶如藏布流域内地表水阳离子主要为Ca~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,其次为HCO_3~-,即地表水为Ca~(2+)-SO_4~(2-)型.(3)叶如藏布流域地表水中各离子之间具有不同程度的相关性.其中Cl~-、HCO_3~-、Na~+和K~+4种离子共源性好;阳离子的来源不同,Na~+和K~+主要来源于碳酸氢盐,Ca~(2+)主要来源于硫酸盐,而Mg~(2+)的来源比较广泛.(4)叶如藏布流域大部分离子主要来源于陆地,受陆源影响从小到大排列顺序为:Na~+Mg~(2+)SO_4~(2-)Ca~(2+)K~+HCO_3~-.流域水文化学过程主要受岩石风化作用控制,特别是受到碳酸盐风化影响.以强木村为界,流域下游地区地表水化学特征受人类活动影响逐渐变大,特别是畜牧活动及人类施肥的影响.     

达里诺尔湖近2400年以来Hg元素含量变化及环境意义

汞（Hg）元素作为一种全球性循环元素,对环境的影响正逐渐成为人们关注的焦点之一.为揭示寒旱区达里诺尔湖沉积物的Hg污染历史及人类活动对湖泊沉积物中Hg污染的影响,通过采集湖泊沉积物岩芯（编号DL1）,在建立DL1岩芯沉积地层年代框架的基础上,结合沉积物粒度特征、总有机质（TOC）含量等指标参数的变化,对DL1岩芯记录的地质历史上的Hg含量变化特征及环境意义进行了综合分析.结果显示,沉积物记录的Hg元素污染具有明显的阶段性变化特征：2400~1400 cal.a BP,Hg含量呈逐渐降低趋势,期间降水量呈逐步减少趋势,区域气候显著干旱;1400~200 cal.a BP,Hg含量相对稳定,呈小幅度波动变化,对应了区域气候的干-湿交替;近200 cal.a BP以来,Hg含量明显增加,这可能是受人类活动影响的结果.整体上,地质历史上DL1沉积物中Hg含量变化受气候干冷-暖湿交替周期性变化影响较大.而近200 cal.a BP来Hg与TOC等指标间显著正相关,则显示了沉积物中有机质可能吸附了大量的Hg元素,使其呈顶端富集趋势,进而对湖泊水生态环境造成影响.     

北京2015年大气细颗粒物的空间分布特征及变化规律

近年来,随着雾霾事件的频发,人们逐渐提高了对雾霾的关注度,PM_2.5作为其首要污染物对大气能见度及人体健康造成了严重影响.因此,本文利用2015年北京12个环境监测站点的PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO和O₃的浓度数据和气象数据,综合研究了北京2015年大气细颗粒物的空间变化特征及分布规律.同时,利用空间差异率（COD）统计方法评估了不同地区细颗粒物浓度的差异程度,并结合2015年2次特殊事件（春节和阅兵）,对大气污染特征及其与排放源控制的关系进行了深入对比分析.结果发现,重污染天气集中发生在秋冬季,且污染程度高、持续时间长.城区PM_2.5浓度比郊区高约12 μg·m^-3.东城区与对照区差异最大,COD值为0.24;东城区与西城区差异最小,COD值为0.05.春、夏、秋季颗粒物PM_2.5、PM₁₀浓度日变化较为平稳,在中午有所升高,冬季颗粒物质量浓度明显呈现出夜间高于日间的污染模式.近3年PM_2.5与PM₁₀保持显著的相关性,但PM_2.5/PM₁₀比值呈降低趋势.阅兵期间采取的空气质量管控措施和气象要素共同作用导致PM_2.5浓度下降约72%,市中心的首要污染物为NO₂,郊区首要污染物为O₃和PM₁₀.春节期间烟花燃放对PM_2.5的瞬时贡献量很大,对比春节假期和非假期2个阶段的大气污染特征发现,人口和机动车减少及餐馆暂停营业并没有使北京局地空气质量得到明显改善.该研究结果提示在进行PM_2.5控制的同时也要对O₃浓度有所关注,同时也进一步支撑了北京空气质量改善需要京津冀协同控制这一重要结论.