生物炭对热带地区辣椒种植土壤N2O排放及其功能基因的影响

生物炭具有一定的增产和减少N₂O排放效果,但关于其相关氮循环微生物作用的动态变化过程了解较少.为探明热带地区生物炭的增产减排效应潜力及相关微生物动态作用机制,通过辣椒盆栽试验对比添加生物炭(B)、常规施肥(CON)和不施氮(CK)处理对辣椒产量、氧化亚氮(N₂O)的排放及相关功能基因丰度的影响.结果表明,CON处理产量高于CK处理;与CON处理相比,生物炭显著增加辣椒产量18.0%(P<0.05),添加生物炭在辣椒生长的大部分时期增加土壤NH⁺₄-N和NO^-₃-N含量;在辣椒的生长周期内,相比CON处理,生物炭处理显著减少土壤N₂O累积排放量18.3%(P<0.05).N₂O排放通量与氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)的amoA基因丰度呈极显著负相关(P<0.01);与nosZ基因丰度呈显著负相关(P<0.05),表明N₂O排放可能主要来自反硝化过程;在辣椒生...     

外源性典型N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子对污水处理过程N2O产生的影响

群体感应信号分子对污水处理过程中微生物行为和功能微生物含量具有重要影响,但目前其对生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)产生的影响尚不明确.为探明群体感应与N₂O产生的关联机制,选取两种N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子C₆-HSL(N-己酰L-高丝氨酸内酯)和C₈-HSL(N-辛酰-L-高丝氨酸内酯),在AO工艺中研究其外源性投加对污水处理效果、N₂O产生特征及微生物群落结构的影响.结果表明:①信号分子C₆-HSL和C₈-HSL能够显著提高处理系统的生物脱氮效率,2个反应器的硝化速率显著升高,NH₄+-N去除率分别提高了1.7%和2.2%,TN去除率分别提高了7.6%和5.4%,但COD_Cr去除率没有发生明显变化.②信号分子对N₂O产生量影响显著,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器N₂O产生总量分别增加了39.0%和11.0%,N₂O增量的主要产生途径为好氧处理阶段的硝化细菌反硝化反应.③微生物分析结果显示,污泥中的微生物群落结构,以及与生物脱氮相关的功能微生物含量发生显著变化,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器氨氧化细菌(AOB)相对丰度由0.3%分别提至0.5%和0.4%,硝化细菌(NOB)相对丰度由0.03%分别增至0.07%和0.08%,反硝化细菌(DNB)的相对丰度由6.3%分别升至8.5%和7.5%.研究显示,AHLs类外源性信号分子能够显著提高污水生物脱氮过程中关键功能微生物AOB、NOB和DNB的相对丰度,进而提升污水处理效果,但同时增加系统N₂O释放量.      

Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结的常温沉淀制备及其光催化性能研究

以Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi₅O₇I/g-C₃N₄Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明：利用沉淀法合成Bi₅O₇I/g-C₃N₄的条件为：Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi₅O₇I/g-C₃N₄异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C₃N₄的（002）晶面和Bi₅O₇I的（203）晶面,但g-C₃N₄和Bi₅O₇I的化学结构未受影响.Bi₅O₇I/g-C₃N₄呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi₅O₇I的g-C₃N₄掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi₅O₇I/g-C₃N₄的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度（11.5mA/cm）约为g-C₃N₄和Bi₅O₇I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi₅O₇I/g-C₃N₄对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C₃N₄（58%）和Bi₅O₇I（49.7%）的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基.     

g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料降解模拟污水中氨氮

以自制的g-C₃N₄和氧化石墨烯（GO）及TiO₂为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯（rGO）为光生电子传输介质的g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）、紫外-可见光漫反射光谱（UV-Vis-DRS）、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料的SEM照片显示其为TiO₂包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO₂和g-C₃N₄的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO：g-C₃N₄=1：10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振（EPR）测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为：复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH₃进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.     

渤海湾典型闸控入海河流水体N2O释放研究

为探究弱水动力条件下, 典型滨海地区水体N₂O释放通量及其主控因素, 于2019年7月和8月(夏季)和11月(冬季初期)对以大清河-独流减河-北大港湿地为代表的渤海湾弱水动力条件河流开展水样采集与分析工作.结果表明: N₂O浓度变化范围为0.4~184.5nmol/L, N₂O饱和度的变化范围为7.2%~2740%, 其中近90%的样品处于过饱和状态, 表明该研究区是潜在的N₂O释放源.N₂O水-气界面释放通量为-0.3~6.7μmol/(m²·h), 夏季水体N₂O的释放通量高于冬季.降雨前后N₂O浓度出现明显波动, 相同点位降雨前后N₂O浓度的变化值为-15.2~63.9nmol/L, 独流减河上游农业区N₂O浓度的平均增加量(22.1nmol/L)显著高于下游(1.3nmol/L), 降雨驱动了流域氮素的运移, 促进了水体N₂O释放.相关性分析表明, 水体N₂O的浓度受反应物浓度、水体盐度共同调控.通过计算得到该滨海地区弱水动力条件下河流N₂O的排放因子为0.0073, 表明气候变化委员会(IPCC)默认值0.0026可能低估了该地区间接N₂O释放.     

不同肥源条件下Zn对农田土壤N2O排放的影响及其机制

为探究锌（Zn）污染对农田土壤氧化亚氮（N₂O）排放的影响,分别以猪粪和尿素为肥源进行室内培养实验,对比分析不同含量Zn （0、50、500、1500和5000mg/kg）对N₂O排放的影响及其机制,并在培养第52d向所有处理再次添加尿素以探究其长期效应,共培养80d.结果表明：第1次添加肥料阶段,在尿素为肥源处理中不同含量Zn均表现为显著抑制作用（P<0.05）,而猪粪为肥源处理中除50mg/kg无显著影响外（P>0.05）,其它含量处理均显著促进N₂O排放（P<0.05）.第2次添加肥料阶段,不同肥源条件下Zn的作用规律一致,即50mg/kg无显著影响（P>0.05）,500和1500mg/kg显著提高N₂O排放而5000mg/kg处理与之相反（P<0.05）.此阶段500、1500和5000mg/kg处理以猪粪和尿素为肥源时其N₂O累积排放量与同肥源对照的比值分别为3.49、3.13、0.01和2.53、2.74、0.04,可见同等含量Zn在猪粪为肥源条件下作用更强,500和1500mg/kg Zn的促进机制为Zn提高了土壤中NH₄⁺-N、NO₃^--N含量以及控制反硝化过程N₂O产生和还原功能基因相对丰度的比值（nirS/nosZ）,而5000mg/kg Zn抑制了土壤中NH₄⁺-N进一步转化为NO₃^--N,从而降低了N₂O排放.     

紫色土N2O排放及氨氧化微生物群落结构对玉米秸秆与化肥减量配施的响应

以紫色土为研究对象,采用静态箱-气相色谱法,通过田间原位试验,设置了对照(CK)、常规施肥(F)、秸秆与全量化肥配施(100FS)、秸秆分别与化肥减量30%(70FS)、40%(60FS)、50%(50FS)处理,观测了玉米秸秆与化肥配施下的菜地土壤N2O排放动态变化特征,并利用克隆技术和实时荧光定量PCR技术,结合土壤理化性质和氨氧化微生物amoA功能基因丰度,分析了秸秆与化肥配施对土壤N2O排放及相关微生物的影响,以期为调控和减缓紫色土N2O排放提供理论依据.结果表明,玉米秸秆与化肥配施处理较F处理提高了土壤N2O排放量和试验期内的累积排放量,其中100FS处理的N2O排放量最高[57.59~6 238.02μg·(m2·h)-1],累积排放量高达60.76 kg·hm-2.与F处理相比,秸秆与化肥配施处理降低了土壤铵态氮和硝态氮含量,提高了土壤有机质含量,但对土壤总氮和pH值没有显著的影响.本试验条件下,土壤AOB amoA基因拷贝数比AOA高出1~2个数量级,其中F处理的AOA amoA基因拷贝数(50.9×103copies·g~(-1))明显高于其他处理,但AOB amoA基因拷贝数最低(1.36×105copies·g~(-1)).100FS处理降低了AOA和AOB amoA基因多样性指数和均匀度,同时也显著降低了AOA amoA基因拷贝数,但秸秆与化肥减量配施可以提高AOA和AOB amoA基因多样性,同时显著增加了AOB amoA基因拷贝数.土壤AOA优势菌群OTU1可能是硝化作用的主要驱动者,直接和间接地影响N2O排放.通过冗余(RDA)分析,土壤铵态氮、有机质和有效磷含量对AOA群落结构存在显著影响(P0.05,蒙特卡罗算法);土壤可溶性有机氮、总氮、速效钾以及有效磷含量显著影响AOB群落结构(P0.05,蒙特卡罗算法),其中AOB对不同环境因子的耐受性和生态位低于AOA.总体上,玉米秸秆配施60%~70%的化肥,在保证蔬菜产量的前提下,有效提高了AOA和AOB amoA基因多样性,在一定程度上减缓了土壤N2O排放.     

城市河流中碳源对同步硝化反硝化的影响

为了解城市污染河流水体有机碳源(COD)及溶解性有机质(DOM)在低氧(ρ(DO)=0.5～0.6 mg/L)条件下对同步硝化反硝化(SND)系统脱氮效率的影响,利用BM-Advance呼吸仪作为反应容器来模拟北运河的水体环境,并通过向水样中投加易生物降解有机碳源(乙醇)、慢速可生物降解有机碳源(淀粉)和北运河水体DOM(腐殖酸和色氨酸)的方式来研究外加碳源和水体DOM(腐殖酸和色氨酸)对水体氮去除及转化的影响。结果表明:外加乙醇时,总氮去除率从49%(C/N为6.5)上升至72%(C/N为16);外加淀粉时,反应时间内总氮去除率从25%(C/N为6.5)上升至59%(C/N为16):在模拟北运河水环境条件下,投加腐殖酸的反应器中总氮去除率为47.75%,腐殖酸可以作为很好的碳源促进SND过程,然而色氨酸则会加剧水体总氮的积累。由此可知,提高C/N可以加速同步硝化反硝化(SND)进程。     

生物活性炭对不同C/N比废水同步硝化反硝化脱氮效果的影响

以连续运行的生物活性炭(biological actived carbon,BAC)填料反应器为研究对象,与序批式活性污泥反应器(sequencing batch reactor,SBR)对比,考察了BAC的加入对不同C/N比废水同步硝化反硝化(simultaneous nitrification and denitrification,SND)脱氮效果的影响.在室温(15~27℃),初始溶解氧(dissolved oxygen,DO)质量浓度2~3 mg·L-1条件下,以甲醇做外加碳源,分别设置进水C/N比为3、5、8和10运行120个周期,比较两反应器的脱氮效果及稳定性.结果表明,C/N比由3依次升至5和8时BAC填料反应器脱氮效果优于SBR,TN平均去除率分别达44.88%、58.07%和66.64%.继续增大进水C/N至10,SBR发生污泥膨胀,而BAC反应器仍能保持63.65%的TN去除率.实验证明BAC在单一反应器内创造了多样的溶解氧环境,为SND创造了适宜的条件.BAC的加入减小了过量有机碳对硝化系统带来的影响,扩大了反应器的C/N比适用范围,增加了运行的稳定性,提高了有机物的脱氮容量,为高效脱氮提供了可能.     

伊乐藻-固定化脱氮微生物技术对入贡湖河道脱氮机制的影响

采用无扰动的入贡湖亲水河底泥柱芯以及上覆水进行实验,探究了伊乐藻与固定化脱氮微生物技术对受污染的入贡湖湾河道的生态修复效果.运用稳定性15N同位素配对技术和基于16S rRNA高通量测序技术探讨了伊乐藻与固定化脱氮微生物联用技术(E-INCB)对亲水河底泥的反硝化速率、厌氧氨氧化速率以及脱氮微生物群落多样性的影响.结果表明,添加了伊乐藻与固定化脱氮微生物以后,亲水河水质得到明显改善,TN、NH+4-N、NO-3-N的去除率分别为72.03%、46.67%、76.65%,同时,添加了伊乐藻和固定化脱氮微生物以后,泥水界面的反硝化细菌和厌氧氨氧化细菌表现出协同作用关系,与对照组相比,反硝化速率和厌氧氨氧化速率增加量分别为165μmol·(m2·h)-1和269.7μmol·(m2·h)-1.反硝化细菌与厌氧氨氧化细菌的群落多样性明显增加,变形菌门(Proteobacteria)、浮霉菌门(Planctomycetes)、酸杆菌门(Acidobbacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)均具有优势增长.沉水植物与固定化脱氮微生物联用技术增强了河道底泥中的脱氮微生物多样性,进一步提高了亲水河的氮素脱除能力.