3种天然介体物质对铜绿微囊藻的毒性效应研究

该研究采用96 h化学品藻类生长抑制实验方法考察了丁香醛、香草醛和对羟基苯丙酸3种酚类衍生化合物对铜绿微囊藻的急性毒理作用。结果表明,丁香醛、香草醛和对羟基苯丙酸对铜绿微囊藻的生长均有不同程度的抑制作用,96 h-EC_(50)分别为48.9、517.12和230.4 mg/L;其中,对羟基苯丙酸表现出明显的低促高抑现象;3种物质对铜绿微囊藻的可溶性蛋白和光合色素含量影响与藻细胞浓度影响结果呈正相关;ROS与MDA含量随着酚类衍生物的浓度增大而增加。由此可见,3种物质中,丁香醛对铜绿微囊藻的毒性效应相对最大,香草醛相对最小。3种酚类衍生物对铜绿微囊藻产生了膜脂过氧化损伤,并对其光合色素和蛋白质合成过程产生影响,从而影响铜绿微囊藻的生理功能。     

兰州市大气中苯并(a)芘与儿童尿中1-羟基芘的分析及风险评价

对兰州市不同区域空气中苯并(a)芘和儿童尿液中1-羟基芘同步采样,分别采用气相色谱-质谱联用法和高效液相色谱法进行检测.结果表明:不同区域苯并(a)芘浓度有显著差别,研究区日均浓度约为对照区日均浓度的两倍.冬季大气中的浓度明显高于夏季,其中研究区冬季均值约为夏季的26.46倍,对照区冬季均值约为夏季的29.41倍.儿童尿中1-羟基芘的浓度与空气中苯并(a)芘的浓度呈一致的变化,冬季研究区儿童尿中1-羟基芘的均值为0.86μmol·(mol肌酐)-1,对照区为0.63μmol·(mol肌酐)-1.冬季研究区儿童的终生超额危险度最高,达到2.32×10-4,接近不可接受水平.     

超声波/零价铁协同体系作用机理探讨

在超声波/零价铁协同体系中,探讨了OH.的产生途径及其影响因素,并分析了Fe0表面形态变化。结果表明:在超声波/零价铁体系中,羟基自由基的产生途径主要有四种:声空化导致水分子热解、Fenton反应、超声波与类Fenton反应的复合效应、铁粉颗粒效应;pH值过低或过高都不利于羟基自由基产生;当铁粉投加量为2.0g/L时最有利于羟基自由基产生;超声波通过冲刷、碎裂、清洗、气蚀和熔合等多种效应,活化和增强铁粉的表面性能。     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

溶解性有机质对罗红霉素光降解的影响研究

近年来,罗红霉素(ROX)因其用量大、检出频率高和生态风险大引起了广泛关注.本文主要研究了环境pH条件下不同的溶解性有机质(DOM),包括富里酸(PLFA)、腐殖酸(SRHA)和天然有机质(SRNOM)对罗红霉素光降解的影响及主要活性物种对其光降解的贡献.结果表明:纯水中罗红霉素可发生自敏化光降解,在pH 6～8条件下,罗红霉素光降解的一级反应速率常数为0.0033～0.0049 h~(-1).DOM促进了罗红霉素光降解,其促进效果从大到小为PLFASRNOMSRHA.DOM共存时罗红霉素光降解的反应速率常数随pH增加而增加,在pH 6时为0.0145～0.0266 h~(-1),在pH 8时为0.0273～0.0577 h~(-1).通过异丙醇淬灭实验发现,羟基自由基(·OH)对罗红霉素光降解起主要贡献,其贡献率在pH 6时为83.45%～98.70%,在pH 8时降低至76.76%～78.02%;3种DOM体系中产生的单态氧(~1O_2)的稳态浓度在(5.15～7.86)×10~(-14) mol·L~(-1)范围内;在pH 6、7和8的条件下,~1O_2与罗红霉素的二级反应速率常数分别为2.27×10~5、1.96×10~6和1.51×10~7 L·mol~(-1)·s~(-1).~1O_2对罗红霉素的光降解的贡献随pH升高而升高,在pH 6时为0.21%～0.43%,在pH 8时为4.85%～11.33%.     

两种不同形态MnO2降解卡马西平的效果及途径对比

研究了两种不同形态MnO₂（δ-MnO₂和胶体MnO₂）对难降解有机药物卡马西平（carbamazepine,CBZ）的去除效果,并通过液相色谱质谱联用技术（LC/MS）分析了不同pH值条件下δ-MnO₂和胶体MnO₂氧化转化CBZ的产物,探究其氧化转化途径.结果表明,δ-MnO₂和胶体MnO₂能通过化学氧化作用在2h内去除约1mg/L CBZ,相比之下,胶体MnO₂受pH影响较小且单位质量Mn对CBZ具有更好的去除效果.δ-MnO₂和胶体MnO₂与CBZ反应过程中各检出7种和4种产物.胶体MnO₂具有更强的氧化能力,越过了多种中间产物的产生步骤,使CBZ的降解途径更加简明.     

光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺（3,4-DMA）废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度（k_f/K）来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基（·OH）的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用三聚氰胺法、二甲亚砜（DMSO）法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明：较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/（L·min）;自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/（L·min）.自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.     

Fenton反应及其参与的光催化体系的机理研究进展

综述了光催化降解有机污染物和杀菌的机理,其中降解有机物机理的主要内容为空穴和羟基自由基(·OH)氧化分解有机污染物,杀菌机理与降解有机物类似,即电子和空穴或含氧自由基攻击细菌的细胞壁、细胞膜和胞内成分,使细菌失活。分别从Fe~(2+)和Cu~(2+)两种离子介导的Fenton反应总结了Fenton反应的机理,得出两种离子介导的Fenton反应具有类似机理的结论。最后阐述了目前在光催化体系中引入Fenton反应的研究现状及作用机理,发现将Fenton反应引入光催化体系是促进光催化活性的有效途径。     

生物炭负载铁锰氧化物对环丙沙星的去除研究

作者以热解法制备生物炭负载铁锰氧化物复合材料,将其用于去除水体中的环丙沙星(CIP)。通过扫描电镜、X射线光电子能谱、氮气吸附-脱附曲线、红外光谱和拉曼光谱对材料进行表征,同时探究材料投加量、CIP初始浓度、溶液pH值和反应时间对CIP去除的影响。实验结果表明,复合材料投加量为0.05 g/(100 mL),CIP初始浓度为5 mg/L,pH值为5时,BCFe_(0.5)Mn_1的去除率达80.85%,且复合材料中Fe/Mn高不利于CIP的去除,BCFe_1Mn_(0.5)的去除效率甚至低于BC的去除效率。活性因子捕获试验、吸附/脱附试验,以及电子顺磁共振结果表明,CIP的去除过程既包括吸附,也包括降解,而降解是体系中存在的活性物质导致的。·OH、·O~(2-)和~1O_2是CIP去除过程的主要活性因子,其中·O~(2-)和~1O_2的影响更为显著。