新型锰氧化菌株Pseudoxanthomonas mexicana S5-3-5X的分离及锰氧化机理研究

锰氧化微生物能催化氧化Mn^II生成锰氧化物（Mn^IV&III）,而生成的锰氧化物可强化水处理体系（如锰砂滤池、湿地）中的微量有机污染物降解及底泥中甲烷的厌氧氧化,因而受到广泛研究.从环境中分离出更多种属和生态位的锰氧化菌是生物强化环境中锰氧化过程的重要基础.依据锰氧化菌株对低浓度营养物的潜在偏好,本研究梯度稀释常用的锰氧化菌培养基（PYG培养基）,配置出5级营养物梯度浓度的培养基.相对于原培养基,从较低浓度的4级培养基中多分离出6个菌属的锰氧化菌株,提高了锰氧化菌株的分离效率.分离出的Pseudoxanthomonas（假黄色单胞菌属）菌属的锰氧化菌株（Pseudoxanthomonas mexicana S5-3_-5X）,属中文文献首次报道.研究发现该菌株能在环境常见条件（pH 6.0~7.8、低营养物浓度（如稀释5~625倍PYG培养基）、50 μmol·L^-1 ~1.6 mmol·L^-1的Mn^II浓度）生长并产生锰氧化活性;可以产生胞外超氧化物和锰氧化蛋白等锰氧化活性物质;基因组具有编码锰氧化模式菌株Pseudomonas putida GB-1的3个Mn^II氧化蛋白的同源基因,并且具有降解一些有机污染物的代谢通路.因此,该菌株具有较好的工程应用潜力.     

城市河网区河流沉积物磷形态分布特征及释放贡献

以嘉兴城市河网区为研究区域,在调查区域水质和沉积物磷空间变化特征的基础上,分析沉积物中各形态磷的垂直与空间赋存状态,通过吸附释放参数计算EPC₀值,明确了沉积物-水界面磷迁移影响因素和沉积物中活跃磷素的释放风险和贡献.结果表明,研究区域水质氮磷污染较为严重,沉积物TP含量均值呈北部河网区>西部河网区>南部河网区,基于单因子指数法的生态风险评价为Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ级的样本比例分别为10.91%、25.45%和63.64%.沉积物各形态磷整体呈现TP>IP>HCl-P>NaOH-P>OP,沉积物生物有效磷（BAP）整体呈现Olsen-P>AAP>WSP>RDP;在沉积物垂直剖面中,部分位点受到外界因素的强烈影响垂向波动较大,整体上是随深度的递增而减小,这与近年来研究区域接收的外源磷积累过程在加重有关.相关性分析表明,沉积物磷吸附容量（Q_max）与铁铝氧化物呈显著相关性 （p<0.05）;释放参数EPC₀与TP、IP与HCl-P呈显著相关性 （p<0.05）.结合BAP形态,研究区域河流沉积物NaOH-P、HCl-P、AAP、Olsen-P及WSP存在较高的释放潜力.南部河网区沉积物主要呈现磷“源”角色,西部和北部河网区部分区域沉积物充当磷“源”角色.南部河网区在长短时间尺度下的磷主要释放形态为NaOH-P、HCl-P和OP,北部河网区在长时间尺度下主要释放磷形态为NaOH-P、HCl-P,西部河网区在短时间尺度下主要释放形态以HCl-P为主,在长时间尺度下3种磷形态的释放风险仍然较高.     

氧氟沙星敏化光解磺胺甲恶唑

抗生素是环境中广泛存在的一类新兴污染物,因其可诱导细菌抗药性及产生抗性基因而备受关注.本研究发现氟喹诺酮类抗生素具有的光化学活性,可能影响共存的磺胺类抗生素（SAs）的转化.系统考察了一种典型的氟喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFLO）对磺胺甲恶唑（SMX）的光化学转化.结果表明,在365 nm紫外光照条件下,OFLO可以有效敏化光解SMX.激发三重态（³OFLO^*）是促进SMX光解的主要活性物质.密度泛函理论（DFT）计算结合高分辨率质谱（HRMS）分析表明,³OFLO^*将SMX分子中的氨基氮氧化成一个自由基阳离子（R-NH₂^?+）.该自由基阳离子可水解生成羟胺衍生物,并进一步氧化生成亚硝化和硝化产物.此外,它们也可以二聚生成偶氮产物.光反应过程中,敏化剂OFLO也发生了降解.但OFLO的光解产物均保留了核心喹诺酮结构,因此也保留了OFLO分子的光敏活性.该研究有助于进一步了解抗生素复合污染情况下的环境行为,具有重要的环境意义.     

铁基硅盐对土壤环境镉砷赋存形态及转化影响

为探明铁基硅盐对土壤镉砷赋存形态影响及各形态间转化规律,采用室内长期淹水培养吸附实验,研究不同比例铁硅材料对土壤离子态镉砷活性影响;筛选适宜铁基硅盐(FS)配比同时添加腐殖酸(FSC)和金属氧化物(FSCa),明确复配处理土壤中镉砷分级形态转化程度.结果显示,铁:硅比值增加10%,土壤pH值平均降低0.35;F₂-S₈处理土壤离子态镉降幅71%;F₁₀-S₀处理土壤离子态砷降低59.9%,离子态镉砷含量与硅酸盐-铁盐施用量互呈反比;处理F₄-S₆和F₆-S₄之间镉、砷钝化率产生交点,约为25%~30%.土壤中镉主要以可溶态为主,占比58%;砷主要以铁铝氧化态和钙结合态为主,占比40%和23%.铁硅比例为5:5或5.5:4.5左右复配能有效将铝结合态砷和铁铝氧化态砷转变为钙结合态砷和残渣态砷,可溶态镉转化为碳酸盐结合态镉以及铁锰氧化态镉,同步降低土壤中镉砷的活性.     

FeS对CW-MFC系统降解活性艳红X-3B效果及过程的影响

在自行构建的人工湿地-微生物燃料电池(CW-MFC)系统中,以砾石填料为对照,研究了FeS对活性艳红X-3B脱色效果及降解过程的影响.结果表明,加在底层区域的FeS能够显著提高CW-MFC对活性艳红X-3B的脱色效果和系统产电性能.FeS的投加使得系统脱色率在进水活性艳红X-3B浓度200mg/L、葡萄糖浓度100mg/L条件下达到99.83%.在进水活性艳红X-3B浓度100mg/L、葡萄糖浓度200mg/L条件下,FeS组最大功率密度达到0.849W/m³.活性艳红X-3B在系统中的脱色主要发生在底层和阳极区域,由紫外-可见全波长扫描图谱和GC-MS扫描图谱可知FeS在该区域促进了偶氮双键的断裂,并有利于脱色产物苯胺、三嗪结构、萘环结构的进一步降解.     

福州地区垃圾焚烧飞灰中矿物组分和重金属污染特征

采集福州某焚烧发电厂飞灰,分析和对比不同地区矿物组分和重金属污染特征。结果表明:此飞灰主要矿物组分除CaCO₃和SiO₂外,还包含可溶性氯盐(NaCl、KCl)和不可溶氯盐(AlOCl)。重金属总量顺序为Zn＞Pb＞Cu＞Cd＞Cr＞Ni。与全国不同地区的飞灰一致,Zn和Pb总量均较高;Pb超出GB 16889—2008《生活垃圾填埋场污染物控制标准》的浸出毒性标准限值。形态分析结果表明,Cd(83.3%)和Cu(66.2%)的不稳定态占比高,Zn(47.0%)和 Pb(36.6%)的不稳定态也具有一定占比。相比于短期浸出和浸提剂种类(纯水、醋酸和盐酸),5 mol/L盐酸长时间重金属浸出效果显著,Zn和Pb浸出浓度明显增强,且Zn最大;受形态和总量影响,Cu、Cd、Cr和Ni浸出浓度相对较低。因此,飞灰长期堆积在环境中仍具有较高的潜在风险。不同区域飞灰的矿物相及其重金属污染特征存在一定普遍规律,并具有地域特征。该研究成果可为后期飞灰固定稳定化方法提供数据支撑。     

垂直流动态强化下基质对污染物的吸附活性及机理

基质作为人工湿地的骨架部分,对污染物的去除发挥着重要作用。选择黄土球、无烟煤与页岩陶粒,在不同进水负荷的垂直流动态条件下,对污染物去除进行比较,并通过X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其矿物组成与表面形貌进行分析,以深入探讨黄土球等基质的吸附活性及机理。结果表明:黄土球因其本身的去质子化作用,对NH₄+-N具有极好的吸附活性,试验初始阶段NH₄+-N去除率达到80%;同时,在较高磷浓度的进水负荷下,黄土球的静电作用与原子配位反应提升了其对可溶性反应磷(SRP)及颗粒磷(PP)的吸附能力;此外,黄土球的物理吸附作用对于COD的去除率均值达到50%,并改善水体中以芳香类为主的溶解性有机质(DOM)组成;无烟煤同样具有高效的吸附活性,对TP去除率能达到80%,单位基质磷吸附能力为6.89 mg/kg;无烟煤吸附机理以静电吸附为主,致使去除水体中的SRP效率更高,占据磷去除总量的44%;页岩陶粒则源于自身丰富的金属矿物成分,对PP有良好的结合吸附作用。3种基质在连续试验中均表现出对不同污染物的吸附活性,在连续试验中对污染物的"吸附疲性"也有着显著差异。基于试验结果和机理分析发现,黄土球具有潜在的湿地基质应用价值,并有助于改善水质中的DOM组分。     

渤海湾天津近岸海域沉积物氮赋存形态及其环境意义

本研究采用连续分相浸取法,研究了渤海湾近岸海域沉积物中离子交换态氮（IEF-N）、碳酸盐结合态氮（CF-N）、铁锰氧化态氮（IMOF-N）及有机态和硫化物结合态氮（OSF-N）4种可转化态氮（TF-N）的含量及空间分布特征,进而揭示其环境意义。结果表明,表层沉积物中TF-N含量范围为145~233μg/g,均值为193...     

基于分步热解技术的沉积岩形态汞同位素分析方法

沉积岩中的汞及其同位素常被用于指示大规模火山活动、海洋氧化还原演变等古环境演化事件,但现有研究主要聚焦总汞含量及相应的总汞同位素组成,缺少形态汞含量及其同位素组成数据,因此无法精准判别古环境中汞的来源、沉积环境和沉积过程。本研究开发了基于热解技术的沉积岩中不同形态汞的分离和同位素分析方法。首先通过沉积岩中典型形态汞（有机质、硫化物和粘土矿物结合态汞）单一标准建立热解温度曲线,然后将上述单一标准物质混合,通过调整升温速率以及形态汞采集的温度范围和时间优化热解分离方法,收集不同温度下析出的气态单质汞进行同位素分析。结果表明,分离的有机质结合态及硫化物结合态汞的δ²⁰²Hg和Δ¹⁹⁹Hg值同参考值的平均差值分别小于0.20‰和0.03‰,因此该分离方法能有效分离上述形态汞并进行汞同位素组成分析。上述方法被进一步应用于分析天然标准物质（黄红壤、水系沉积物、海相沉积岩）的汞形态及其同位素组成,验证了该方法在自然样品中的广泛适用性。     

设施农业土壤磷素累积迁移转化及影响因素

为了科学合理施用磷肥,减小对设施农业环境带来的污染风险,以北京市大兴区设施农业集中区为研究对象,通过对不同种植年限设施农业剖面土壤(0～100 cm)磷素含量的测定分析,探究磷素累积与迁移转化特征.结果表明,设施农业表层土壤全磷和有效磷含量变化范围大,显著高于周边粮田土壤,主要跟不同种植年限农户的施磷量相关,随着土层深度的增加,全磷和有效磷含量逐渐减小,呈现表聚特征,其中土壤ω(全磷)范围在0.38～2.58 g·kg^-1,ω(有效磷)范围在1.60～256.00 mg·kg^-1.随着种植年限的增加,土壤全磷和有效磷含量呈现先增加后减小的趋势,在15 a左右达到峰值,随后逐渐减少,趋于稳定,总体处于较高水平.无机磷主要集中在设施农业表层土壤,其中Ca-P占无机磷的比例最大,达到了98.38%,Ca₁₀-P是最主要的Ca-P形态,含量占Ca-P的78.70%,Ca₂-P占比最小,仅占9.50%.不同形态无机磷含量呈现表层土壤富集,向下减少的垂直分布特征;不同土层深度,不同形态无机磷占全磷比例变化存在差...