Density functional theory (DFT) studies of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) catalysts

Based on density functional theory (DFT) and basic structure models, the chemical reactions on the surface of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) denitrification catalysts were summarized. Reasonable structural models (non-periodic and periodic structural models) are the basis of density functional calculations. A periodic structure model was more appropriate to represent the catalyst surface, and its theoretical calculation results were more comparable with the experimental results than a non-periodic model. It is generally believed that the SCR mechanism where NH₃ and NO react to produce N₂ and H₂O follows an Eley-Rideal type mechanism. NH₂NO was found to be an important intermediate in the SCR reaction, with multiple production routes. Simultaneously, the effects of H₂O, SO₂ and metal on SCR catalysts were also summarized.     

北京城乡结合地空气中挥发性有机物健康风险评价

采用低温固体吸附采样,热脱附-气相色谱-质谱方法对北京城乡结合地空气中挥发性有机物（VOCs）进行了观测分析,并利用国际公认的健康风险评价四步法评价模型,对北京城乡结合地空气中挥发性有机物的健康风险进行了初步评价.结果表明,芳香族类的非致癌风险值在10-4～10-1数量级,卤代烃的非致癌风险值在10-4～10-5数量级,挥发性有机污染物的非致癌风险系数〈1,不会对暴露人群健康造成明显的非致癌危害.但苯的致癌指数较高（2.21×10-5）,超过了USEPA的建议值（1×10-6）,可能对人体健康造成潜在危害.在一年四季的健康风险中,冬季VOCs的健康风险最高,秋季次之,夏季最低.     

北京市典型城区餐饮业VOCs和PM2.5排放量估算

以北京市餐饮企业分布密度最大的西城区为案例区,通过对研究区域内餐饮企业进行实地污染物检测及排放活动水平调查,计算得到基于就餐人数、就餐时间、烹饪油用量和灶头数4种核算基准的餐饮业VOCs和PM_2.5排放因子,并利用排放因子法分别估算该区域在餐饮废气净化设备升级改造前后餐饮企业VOCs和PM_2.5年排放量.结果表明：本研究区域餐饮业废气净化设备升级改造前VOCs排放量范围为319.03~506.38t/a,改造后为92.14~109.89t/a;改造前PM_2.5排放量范围为166.55~211.09t/a,改造后为30.22~36.05t/a,排放量明显减少.餐饮业废气净化设备改造后VOCs和PM_2.5减排率分别为71%~82%和80%~86%,餐饮业废气净化设备升级改造减排效果良好.计算得到以街道为单元的餐饮源VOCs和PM_2.5排放强度范围分别为1.45~4.32t/km²和0.47~1.42t/km².通过PM_2.5实测浓度（小时值）数据分析,餐饮业废气净化设备升级改造前、后PM_2.5浓度平均减少了28.9%,最接近于用油量为核算基准的排放因子降低比例.     

特强沙尘暴灾害性天气的研究及展望

总结特强沙尘暴天气的研究进展,梳理分析特强沙尘暴天气的基本特征以及动力学触发机制,提出进一步的研究问题,以期加深对特强沙尘暴天气过程机理的认识.分析结果表明特强沙尘暴天气事件的季节性分布特征显著,春季居多,且多发生在下午到傍晚时段,其典型特征为突发性、局地性,持续时间相对较短,对局地的大气环境质量短时产生重大影响.旺盛...     

北京市大兴区道路积尘年际变化特征及管控研究

为探究长时间跨度的道路积尘变化特征,于2019~2020年对北京市大兴区内主要道路进行尘负荷检测,并于2020年四季收集道路PM₁₀和PM_2.5积尘样品,分析化学组分,建立成分谱.结果表明,2019年和2020年大兴区道路尘负荷年均值分别为1.05g/m²和0.74g/m²,2020年大兴区道路尘负荷较2019年下降29.5%.2019年道路尘负荷热点聚集区分散,大兴区内道路尘负荷高值区较多,2020年热点区集中出现在西北部,冷点区集中在东部区域.2020年大兴区道路扬尘排放因子低于2019年,大部分乡镇/街道中,2020年的扬尘排放因子和排放量低于2019年,呈现出东南部 > 中部 > 西北部的趋势.2020年大兴区道路扬尘排放量低于2019年,大兴区南部和西北部乡镇/街道内的扬尘排放量大于中部.受建筑施工活动影响.2020年大兴区道路PM₁₀和PM_2.5积尘化学组分中以土壤风沙和建筑施工活动相关的元素为主,Ca、Mg、Si、Al元素分别共占比39.39%和41.71%.对大兴区道路尘负荷进行针对性管控,首先需要对运输车辆进行及时冲洗,降低轮胎的尘土夹带量.其次应加强工地出口至附近1km的道路清扫保洁频次,将工地出口处道路尘负荷对周边道路的辐射影响降低.     

北京10个常绿树种颗粒物吸附能力研究

大气中颗粒物PM(particulate matter)不仅造成环境污染,还对人体造成严重的危害.城市绿色植物作为大气过滤器,能够有效地提高城市空气质量,保护人体健康.因此了解不同树种对空气颗粒物的吸附滞纳作用是必要的.以北京植物园10种常绿植被为研究对象,应用空气气溶胶再发生器(QRJZFSQ-I)测定了北京市常见6种乔木和4种灌木叶片对空气总悬浮颗粒物(TSP)、PM10、PM2.5和PM1.0的吸附能力.结果表明:1不同树种叶片表面附着颗粒物的能力差异明显,最高的是雪松(Cedrus deodara)和油松(Pinus tabuliformis),吸附量分别是(18.95±0.71)μg·cm-2和(14.61±0.78)μg·cm-2,冷杉(Abies fabri)最小,为(8.02±0.4)μg·cm-2;2不同树种叶片单位面积对不同颗粒物的附着能力也存在差异,附着PM10能力最强的是油松和雪松,附着PM2.5能力最强的是雪松、铺地柏(Juniperus procumbens)、龙柏(Juniperus chinensis cv.kaizuka)和油松,附着PM1.0能力最强的是雪松、铺地柏、冷杉和油松;3不同月份叶片上附着的各粒级颗粒物(PM10、PM2.5)占TSP的比例不同.其中PM10在4~6月之间主要表现两种变化趋势,一是先上升后下降,主要为灌木树种;二是逐渐上升,主要的树种是乔木树种.而PM2.5则没有这种明显的变化趋势.     

2013年1月北京市一次空气重污染成因分析

采用数值模式与观测资料相结合的方式,对北京市2013年1月9日至15日一次空气重污染过程的大气环境背景、气象条件和形成原因进行了初步分析.结果表明,重污染过程期间10日至14日PM2.5平均值为323μg·m-3;重污染过程与当地气象条件密切相关,稳定的大气环流形势为污染的持续提供了大气环流背景,风速较小、湿度较大、边界层较低、持续逆温是造成重污染的主要原因;重污染过程中区域输送对北京PM2.5贡献率在53%~69%之间且存在明显的二次转化,区域输送起着更为重要的作用;气象条件对持续性重污染的形成和破坏起到了关键性的作用,因此需要加强对重污染预警预报研究,以有效预防和控制空气重污染.     

北京冬春和夏初季节大气O3浓度的垂直分布特征

为探究北京地区不同季节大气O₃浓度垂直分布特征,于2010年12月1日—2011年3月31日（冬春季）和2011年5月7日—6月9日（夏初）,在北京北部地区的中国环境科学研究院内,利用第三代移动式大气环境激光雷达系统,对$\varphi $（SO₂）、$\varphi $（NO₂）以及$\varphi $（O₃）和气溶胶后向散射系数垂直方向和垂直剖面进行试验观测,并结合天气要素的变化进行了分析研究.结果表明:①$\varphi $（O₃）存在明显的季节变化,表现为夏季>春季>冬季,同时晴天、微风、逆温条件等气象背景是O₃污染过程出现的主要气象因素,在微风和南风的情况下,会出现高$\varphi $（O₃）带,在北风影响情况下,$\varphi $（O₃）相对较低,雨水冲洗的作用对$\varphi $（O₃）分布也有明显的影响;②$\varphi $（O₃）的日变化曲线呈单峰单谷型,$\varphi $（O₃）峰值一般出现在14:00—18:00之间,谷值则出现在22:00—翌日09:00之间;③$\varphi $（O₃）垂直分布呈现单峰、双峰、多峰型分布等多种垂直分布特征,10 km以上高空这3种分布特征均有出现,但是在5 km以下的近地面$\varphi $（O₃）垂直和斜程分布基本呈现多峰型,斜程方向上$\varphi $（O₃）的高低与下垫面及其所排放的O₃前体物有密切的关系;④$\varphi $（O₃）垂直分布呈现一定的不均匀性,其数值范围浮动比较小,最大值之间相差30×10-9.研究显示,$\varphi $（O₃）垂直规律主要表现出两种分布特征,一种是在3~5 km处有高浓度的堆积区,另一种则没有明显高值堆积区.      

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

北京市PM_(2.5)二次水溶性无机离子变化特征

利用在线高分辨率仪器对2013年和2014年北京市SO2-4、NO-3和NH+4(SNA)浓度进行连续观测。结果表明:NO-3浓度在夜间较高,下午较低;SO2-4浓度在后半夜至早晨较低,从上午至前半夜整体呈上升趋势;NH+4浓度日变化曲线相对平缓,在整个白天时段较低,夜间时段较高。硫氧化率(SOR)夏季最高,冬季最低;氮氧化率(NOR)季节变化相对较小。2014年整体ρ(NO-3)/ρ(SO2-4)比值明显高于2013年,表明北京市的排放源中以机动车为代表的移动源的贡献明显增大。