生物制剂法治理藻类水华

在广州市黄埔区某公园池塘进行现场围隔对比实验,通过投加固定化生物催化剂(IBC)治理藻类水华。结果表明,在IBC中细菌的直接或间接杀藻的作用下,水体中的藻类生物量迅速降低,叶绿素a去除率达到81.5%;微生物的快速生长及酶和酶活因子的协同作用下,水中污染物被快速降解,使水体中的总氮、氨氮和COD的浓度快速下降,去除率分别达到81.9%、80.3%和65.3%,并维持在低水平,进一步抑制了藻类水华的形成和发展,加快水体的净化。     

Ce-Mn/Al2O3-H2O2催化氧化皮革废水的研究

以浸渍法制备了Ce-Mn/Al_2O_3催化剂,研究该催化剂在H_2O_2非均相类Fenton体系中对皮革废水污染物的催化降解性能.在单因素试验的基础上,以COD去除率为响应值,采用Box-Behnken响应曲面法考察了催化剂投加量、H_2O_2投加量、初始pH、反应时间等4个因素之间的单独作用及交互作用,实验数据用Design-Expert 8.0.6软件进行处理,得到二次响应曲面模型.结果表明,4个独立变量对响应值的影响顺序如下:初始pHH_2O_2投加量催化剂投加量反应时间,数学模型拟合度高(R_(adj)~2=0.9349),利用该模型预测的最大COD去除率为78.86%,最佳反应条件为:催化剂投加量56.63 g·L~(-1),H_2O_2投加量315.15 mg·L~(-1),初始pH3.51,反应时间2 h,经实验验证COD去除率为80.94%,与模型预测值偏差2.08%.     

铝污泥酸化提取液改性沸石的除磷特性及机制

为了提高沸石的除磷能力并降低改性成本,以给水厂铝污泥为铝源,采用酸化提取液合成层状双氢氧化物(LDHs)覆膜于沸石表面制备改性沸石,分别测定原沸石、Al-Zn改性沸石及铝污泥改性沸石的表面特性和化学组分,分析等温吸附及吸附动力学特性,探讨铝污泥改性沸石的除磷性能及除磷机制.结果表明,最佳酸化提取条件为60 min、150 r·min~(-1)和p H1. 0,该条件下1 g铝污泥(干重)可提取77 mg的铝;改性沸石的饱和吸附容量和解吸性能较原沸石显著提高,尤其是铝污泥改性沸石,其理论最大吸附量从30. 24 mg·kg~(-1)提升至170. 40 mg·kg~(-1);改性使得沸石对磷酸盐的主要吸附类型由物理吸附向化学吸附转变.以铝污泥为铝源改性沸石能有效地提高其对磷酸盐的吸附能力及再生能力,在降低磷浓度过高引发的水体富营养化风险的同时,实现以废治废的目的.     

δ-MnO2/沸石纳米复合材料同时去除地下水中的铁锰氨氮

以天然沸石颗粒、高锰酸钾、硫酸锰为原料,通过常温氧化还原沉淀法制备δ-MnO_2/沸石纳米复合材料,用于同时去除地下水中铁锰氨氮.扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、Zeta电位、红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征负载锰氧化物和吸附离子的存在形态,探讨δ-MnO_2/沸石对Fe~(2+)、Mn~(2+)和NH_4~+-N的吸附机制.通过静态无/低氧水处理实验研究了δ-MnO_2/沸石对Fe~(2+)、Mn~(2+)和NH_4~+-N的吸附性能.结果表明,沸石表面负载的锰氧化物为δ-MnO_2;复合材料对3种离子的吸附符合准二级动力学,吸附等温曲线符合Langmuir模型,最大饱和吸附容量可分别达到215. 1、23. 6和7. 64mg·g-1;水中氨氮去除机制是沸石对NH_4~+的优先选择性离子交换吸附;水中Fe~(2+)和Mn~(2+)的去除是沸石颗粒表面负载δ-MnO_2的吸附和催化氧化作用.研究表明δ-MnO_2/沸石纳米复合材料可以作为一种高效吸附剂同时去除水中的Fe~(2+)、Mn~(2+)和NH_4~+-N离子.     

商用催化剂对氯代芳烃和氮氧化物的协同处置研究

多污染物的协同控制是环境催化研究的前沿,氯代芳烃和氮氧化物（NO_x）是生活垃圾焚烧等热工业过程中共存的典型污染物,目前商用催化剂能否实现二者的协同处置尚不清楚。因此,本文研究了5类商用SCR催化剂对氯苯（CB）和一氧化氮（NO）的协同处置活性。结果表明,1^#催化剂在300 ℃下对CB和NO具有较好的降解活性,且在90 min的反应周期内具有较高的稳定性,这是由于1^#催化剂具有较大比表面积、较高比例的表面吸附氧（O_β）以及V⁵⁺。1^#催化剂对CB和NO的协同降解实验显示,在250 ℃和300 ℃下,NO的引入能够生成NO₂,可促进CB的降解。300 ℃时CB的存在抑制了NO的转化,而当温度降到250 ℃时,CB对NO的转化有促进作用。这可能是因为在较高温度下NO₂生成量相对较多,C—Cl键解离程度较大,在一定程度上会影响SCR反应的进行,导致NO的转化率较低;而温度降低时,CO₂选择性增强,可能会抑制NH₃的过度氧化,同时NO₂生成量和C—Cl键的解离均变弱,进而使得SCR反应相对增强。利用热脱附/GC-MS联用系统全面分析了降解过程中产生的中间产物,发现CB和NO协同处置体系中间产物种类显著减少,经过脱氯、烷基化、氧化等一系列反应生成苯、甲苯、苯甲醛和苯酚等中间产物,最终矿化生成H₂O和CO₂。可见NO的引入不仅能促进CB的深度氧化,还能在一定程度上抑制多氯代副产物的生成。     

SCR催化剂抗碱（土）金属中毒及再生研究进展

控制氮氧化物排放技术中,选择性催化还原（SCR）法因脱硝效率高且技术成熟稳定成为目前广泛应用的技术,烟气中碱（土）金属导致催化剂活性中心的失活现象是目前工业烟气SCR脱硝催化剂应用的一个瓶颈。基于此,开发有良好碱（土）金属耐受性的低温高效SCR催化剂是当务之急。本文整理和归纳了SCR催化剂碱（土）金属中毒机理,探讨了提高催化剂抗碱（土）金属中毒的改性方法及作用机制、中毒催化剂的再生方法及量子化学计算的应用,最后对SCR催化剂的未来研究发展方向进行了展望。     

加氢脱硫废金属催化剂回收生产过程生命周期评价

基于生命周期评价法(LCA)评价加氢脱硫废金属催化剂回收生产过程的环境影响,将回收生产过程分为6个阶段,选取了12种关键环境影响类型,通过建立物质投入及排放清单,基于eBalance软件进行建模和计算。结果表明:回收1 t废催化剂的总环境影响为1.11E-08,其中,全球变暖效应潜值(GWP)是废催化剂回收生产过程中最大的环境影响贡献类型。焙烧阶段的环境影响贡献最大,其次为提取钴镍阶段、浓缩蒸发阶段、提取钼钒阶段,预处理阶段、运输阶段的环境影响贡献很小。基于生命周期评价法提出能源替代方案,清洁能源替代方案的环境影响为4.98E-09,较回收工艺环境影响削减了55.16%的环境影响。     

非均相Fenton处理有机磷农药污染场地抽出地下水效能及影响因素

比较了不同非均相Fenton催化剂处理高浓度有机磷农药污染场地抽出地下水的COD、TP去除率以及污泥产率的差异,探究了H₂O₂投加量、非均相催化剂装填量、pH对反应效能的影响,并利用扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(EDS)等技术,分析了反应前后非均相催化剂表面结构特征与成分组成。结果表明:Fe₂O₃/Al₂O₃非均相催化剂具有较高的比表面积与负载Fe含量,反应后材料表面有Fe元素沉积。以Fe₂O₃/Al₂O₃、Al₂O₃、Fe₂O₃/SiO₂-Al₂O₃作为催化剂的非均相Fenton反应,其COD、TP去除率分别可达到84.72%、74.10%、75.98%与88.48%、82.80%、85.83%,均高于无固体催化剂的均相Fenton反应。ρ(H₂O₂)/ρ(COD)=0.5~2.0时,COD与TP去除率随H₂O₂投加量的增加而提升,并与非均相催化剂装填量呈正相关。同时,非均相催化剂的投加可显著降低污泥产率,扩大反应体系有效pH范围。     

羧基功能化磁性纳米MnFe2O4非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠的研究

成功制备出羧基功能化的MnFe₂O₄磁性催化剂（MnFe₂O₄-COOH）,采用X射线衍射（XRD）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）、红外光谱（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）、H₂-程序升温还原（TPR）及X-射线光电子能谱（XPS）等技术对其理化性质进行了表征,并通过非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠抗生素对MnFe₂O₄和MnFe₂O₄-COOH的催化性能进行了考查.结果表明,经过表面修饰之后的MnFe₂O₄-COOH比MnFe₂O₄的催化活性高,头孢噻肟钠的去除率可以达到85.5%,TOC的去除率达到58.1%.同时,对溶液pH的影响、Fe的流失、主要的活性物种及羧基修饰基团的作用进行了研究.结果表明,羟基自由基（?OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种,羧基修饰后催化活性的提高主要归因于团聚的抑制、活性组分Fe流失的降低及还原能力的提高.此外,稳定性和重复使用性的研究结果表明,MnFe₂O₄-COOH经过3次 循环使用后,仍能保持较高的催化活性.     

DBD等离子体协同Mn-TiO2/γ-Al2O3催化剂降解二甲苯

采用浸渍法制备Mn-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂,协同介质阻挡放电(DBD)等离子体降解二甲苯。探究了不同放电功率、初始质量浓度、气体流量下DBD等离子体对二甲苯的氧化性能;利用XRD和FT-IR对催化剂进行表征,以分析DBD等离子体放电前后催化剂的晶型与性能。结果表明:在放电功率为20 W,二甲苯进气浓度为38.62 mg/m³,进气流量为0.65 L/min条件下,协同Mn-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂后,二甲苯降解率达到75.8%,反应器的能效为0.1027 g/(kW·h),同时O₃浓度降低至36.94 mg/m³。表征结果显示,DBD等离子体放电前后未改变催化剂晶型与性能。为进一步分析降解二甲苯过程中产生的中间产物,通过FT-IR、GC-MS及发射光谱法进行诊断,发现加入催化剂后中间产物的种类和数量减少、发射光谱强度增强、特征谱线的数量增多。研究结果可为DBD等离子体在降解二甲苯应用中的性能优化和催化剂的选择提供理论参考。