镧掺杂纳米材料合成及其高氟选择性吸附特性

采用共沉淀法制备了镧渗杂的纳米镁铝层状双氢氧化物材料(LDHs),获得了一类对氟具有选择性的新型吸附材料.实验表征了LDH、其焙烧产物(LDOs)以及吸附氟后的材料(F-LDHs)的微观形态、体相组成等性质的变化,通过批处理试验和吸附柱试验对其工艺特性及影响因素进行了深入分析.实验结果表明,材料经600℃焙烧10min,在含200mg·l-1SO42-,氟浓度为10mg·l-1的配水中投加0.1gLDOs吸附240min,最高除氟率可达93.53%;在含200mg·l-1SO42-的氟溶液中,镁铝铜LDOs吸附氟的容量高于镁铝LDOs;吸附柱实验中,14h时出水氟含量小于国家标准(1mg·l-1);共存阴离子对材料的除氟干扰强度排序为:CO32-PO43-NO3-Cl-.材料吸附氟后可用0.5mg·l-1的Na2CO3洗脱,并经600℃焙烧10min再生,再生4次后选择性除氟效果稳定.     

氨基酸螯合镧（La(Ⅲ)-AA）对模拟酸雨胁迫下三种作物生理指标的影响

酸雨对农业生态系统中作物的影响,攸关粮食安全,抗酸(雨)减灾研究迫在眉睫. 本文采用模拟酸雨污染盆栽实验方法,研究一种新型氨基酸螯合镧对酸雨胁迫下玉米、水稻、小麦等8项生理指标的影响. 结果表明,与对照组相比预施氨基酸螯合镧能有效降低酸雨对3种作物叶片质膜透性（45.95%—54.22%）、超氧阴离子自由基产生速率（28.44%—42.31%）、丙二醛含量（31.03%—38.71%）、脯氨酸（36.23%—47.17%）含量及过氧化物酶活性（48.3%—57.92%）的影响,提高过氧化氢酶活性（29.43%—78.61%）、叶绿素含量（7.89%—18.76%）和氮代谢强度（21.37%—60.63%）. 由此可见,氨基酸螯合镧对酸雨胁迫下,作物的过氧化损伤具有一定防护效应,预喷氨基酸螯合镧可在一定程度上减轻酸雨污染对作物的伤害.     

镧、铈对厌氧颗粒污泥产甲烷的Hormesis效应及其动力学研究

间歇培养条件下研究了单一稀土元素镧(La3+)和铈(Ce3+)在不同浓度水平下对厌氧颗粒污泥活性及其动力学行为的影响.结果表明,La3+和Ce3+对厌氧颗粒污泥比产甲烷活性有促进作用的浓度范围均为0.01～0.1mg·L-1,促进作用浓度峰值均为0.05mg·L-1,最大促进百分比分别为10.35%和20.79%;La3+和Ce3+对SMA(比甲烷活性)的半抑制浓度分别为5mg·L-1和1000mg·L-1,La3+较易对污泥产生抑制作用.米-门方程可以用来描述厌氧消化过程中甲烷发酵阶段的动力学行为,稀土元素La3+和Ce3+投加至反应系统后,提高了甲烷发酵过程的动力学常数Vmax和半饱和常数Ks.     

La3+掺杂对吸附相反应制备TiO2复合催化剂的结晶过程及弱紫外光下活性的影响

利用吸附相反应技术制备弱紫外光响应的高效催化剂,并通过XRD、XPS以及HRTEM探索了不同焙烧温度下La3+掺杂量对TiO2结晶过程的影响. 结合弱紫外光下甲基橙的降解反应,深入研究催化剂结晶过程的变化对弱紫外光下催化剂活性的影响. 结果表明,La3+掺杂会抑制TiO2的结晶过程.当焙烧温度或者掺杂量较低时,La3+不能进入TiO2的晶格结构但会轻微地抑制TiO2的结晶过程;未进入晶格结构的La3+存在会引入光生载流子的浅能级捕获中心,在弱光体系中极大提升了催化剂的活性. 当La3+的掺杂量为0.05%(原子分数)时,经过900 ℃焙烧后催化剂降解能力最高,其活性超过商用P25的2倍多. 在较高La3+掺杂量(超过0.20%)时,900 ℃焙烧后一定量La3+进入TiO2的晶格结构而大大抑制了TiO2结晶;这种强烈的抑制作用使得催化剂中存在大量无定形结构TiO2,无定形TiO2甚至多于700 ℃焙烧后的催化剂,反而大大抑制了弱光体系中催化剂活性.     

La/Ce掺杂钛基二氧化铅电极的制备及电催化性能研究

采用电沉积法制备了稀土La、Ce改性的钛基二氧化铅(Ti/PbO2)电极.利用SEM和XRD分析了电极的表面形貌和晶体结构,结果表明,稀土La、Ce掺杂后改变了电极表面的微观结构和晶面取向,使电极表面变得更加致密、均匀;用LS和CV测试了电极的电化学性能,分析表明,稀土La、Ce的掺杂提高了电极的析氧过电位和峰电流密度,改善了电极的催化性能.用所制备的不同掺杂量下的改性电极降解亚甲基蓝模拟染料废水(methylene blue,MB),结果表明,当La、Ce掺杂量分别为8.0g.L-1和5.0 g.L-1时,电极对MB及其COD的去除率达到最佳,分别为83.85%、79.95%和79.18%、76.21%,显示了良好的去除效果和催化性能,并在此基础上进一步分析了MB可能的降解路径和机制.     

镧-铅复合污染下AM真菌对玉米生长和镧、铅吸收的影响

采用温室盆栽试验的方法,模拟不同程度的镧-铅复合污染土壤(50、200、800 mg·kg~(-1)),研究接种丛枝菌根(arbuscular mycorrhizal,AM)、真菌Claroideoglomus etunicatum(CE)和Rhizophagus intraradices(RI)对玉米(Zea mays L.)菌根侵染率、生物量、矿质营养元素吸收、C∶N∶P生态化学计量比、稀土镧(La)和重金属铅(Pb)吸收、转运的影响,旨在为稀土-重金属复合污染土壤的治理和修复提供科学依据.结果表明,AM真菌CE和RI均与玉米建立了共生关系,平均菌根侵染率为26.7%~95.8%;随着La-Pb复合污染含量的增加,玉米植株菌根侵染率、地上部和根部生物量以及N、P、K、Ca、Mg这5种矿质营养元素含量显著降低,而玉米植株C∶P和N∶P以及地上部和根部La、Pb含量显著增加.接种2种AM真菌使玉米植株生物量显著提高了17.8%~158.9%,地上部和根部P含量显著提高了24.5%~153.8%,降低了C∶P和N∶P,符合生长速率假设.在3种程度La-Pb复合污染含量土壤上,AM真菌使玉米植株根部Pb含量显著增加了51.3%~67.7%,地上部Pb含量显著降低了16.0%~67.7%,Pb从玉米根部向地上部的转运率降低了31.5%~54.7%;同时,接种AM真菌显著增加了轻度LaPb复合污染土壤上玉米植株的La含量,在中度La-Pb复合污染土壤上却显著减少了玉米地上部的La含量,增加了玉米根部的La含量,抑制了La从根部向地上部的转运,重度La-Pb复合污染土壤上均没有显著影响.试验结果初步证明,AM真菌具有促进稀土-重金属复合污染土壤植物修复的潜力,对于稀土-重金属复合污染土壤生态系统的植被恢复具有潜在应用价值.     

Synthesis, characterization, and photocatalytic activity of porous La–N–co-doped TiO2 nanotubes for gaseous chlorobenzene oxidation

The photocatalytic oxidation of gaseous chlorobenzene(CB) by the 365 nm-induced photocatalyst La/N–Ti O2, synthesized via a sol–gel and hydrothermal method, was evaluated. Response surface methodology(RSM) was used to model and optimize the conditions for synthesis of the photocatalyst. The optimal photocatalyst was 1.2La/0.5N–Ti O2(0.5) and the effects of La/N on crystalline structure, particle morphology, surface element content, and other structural characteristics were investigated by XRD(X-ray diffraction), TEM(Transmission Electron Microscopy), FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy), UV–vis(Ultraviolet–visible spectroscopy), and BET(Brunauer Emmett Teller). Greater surface area and smaller particle size were produced with the co-doped Ti O2 nanotubes than with reference Ti O2. The removal of CB was effective when performed using the synthesized photocatalyst,though it was less efficient at higher initial CB concentrations. Various modified Langmuir-Hinshelwood kinetic models involving the adsorption of chlorobenzene and water on different active sites were evaluated. Fitting results suggested that competitive adsorption caused by water molecules could not be neglected, especially for environments with high relative humidity. The reaction intermediates found after GC–MS(Gas chromatography–mass spectrometry) analysis indicated that most were soluble, low-toxicity, or both. The results demonstrated that the prepared photocatalyst had high activity for VOC(volatile organic compounds) conversion and may be used as a pretreatment prior to biopurification.     

镧掺杂TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化活性研究

以工业二氧化钛(TiO_2)、硝酸镧(LaN_3O_9·5H_2O)、三聚氰胺(C_3H_6N_6)为原料制备了La掺杂TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La~(3+)形式存在于TiO_2晶体中,并形成TiO_2/g-C_3N_4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%(质量分数)、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝溶液的去除率达97%.