“十一五”期间太原市环境空气质量及影响因素分析研究

依据太原市环境空气质量监测数据,采用Daniel趋势检验法,综合污染指数法和回归分析法研究了“十一五”期间太原市的环境质量变化趋势和影响因素.结果表明,从年均浓度值分析来看,除NO2外,SO2和PM10都存在超标现象,长期来看,三种污染物浓度下降趋势明显,这与太原市环境保护行动密切相关.月际间浓度值差异除PM10在春季出现波动外,SO2和NO2均呈现“U”型曲线,这种规律与气象条件密切相关.三种主要大气污染物污染指数都有所下降,但太原市区空气污染仍以SO2和PM10为主,说明烟煤型污染的空气污染特征没有改变.主要大气污染物的空间浓度分布不均与地形和气象特征以及城市布局和污染源排放有直接关系.太原市“十一五”期间大气环境质量整体改善,但形势依然严峻.     

旱季不同土地利用类型下岩溶碳汇效应差异

为研究不同土地利用类型下碳酸盐岩溶蚀对土壤CO2消耗量的差异,在2013年11月至2014年5月选取了柏树湾泉、兰花沟泉和后沟泉这3个岩溶泉进行水化学分析及野外监测.结果表明,在上覆植被为林地的柏树湾泉域,泉水的HCO-3浓度最高,草地与耕地下的兰花沟泉次之,耕地为主的后沟泉最低.柏树湾泉的HCO-3主要来自于碳酸对碳酸盐岩的溶蚀,Ca2++Mg2+与HCO-3的摩尔比接近0.5,而兰花沟泉和后沟泉的HCO-3则主要来源于硫酸和硝酸对碳酸盐岩的溶蚀,Ca2++Mg2+与HCO-3的摩尔比远远大于0.5.柏树湾泉域由于凋落物的输入以及土壤透气性差,土壤CO2更容易溶于下渗水并与碳酸盐岩反应,而兰花沟泉和后沟泉的耕地由于土壤疏松,土壤CO2更容易以土壤呼吸的形式返回到大气中.因此,为准确评估岩溶碳汇作用,需要研究不同土地利用类型下碳酸盐岩对CO2消耗量的差异.     

南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响

本研究通过对江西千烟洲香溪流域雨季氮湿沉降及径流过程进行监测,分析降雨及径流过程的各形态氮浓度变化,探讨南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响.结果表明:1 2014年雨季(3~6月)共27场降雨,产生的氮湿沉降负荷达43.64~630.59 kg,氮沉降通量为0.44~6.43 kg·hm-2,呈现出极大的季节变异性;2对其中3场降雨过程进行动态分析发现,当降雨量为8~14 mm时,流域氮沉降负荷达18.03~41.16 kg,而该地区氮湿沉降通量为0.18~0.42 kg·hm-2.其中3场次降雨事件导致流域水体的总径流量为4 189.38 m3,TN总流失负荷16.72 kg,输出通量为4.64 kg·hm-2;DTN总流失负荷为9.64 kg,输出通量为2.68 kg·hm-2;NH+4-N总流失负荷2.93 kg,输出通量为0.81 kg·hm-2;NO-3-N总流失负荷5.60 kg,输出通量为1.56 kg·hm-2.3流域氮湿沉降对流域氮输出的贡献率约为56%~94%,说明降雨对流域氮流失影响巨大,并以硝酸盐为主,流域水体中总氮浓度超过河流水体富营养化阈值(1.5 mg·L-1)存在发生富营养化的隐患.     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

连续流反应器短程硝化的快速启动与维持机制

如何快速稳定地启动短程硝化工艺对低C/N比废水的处理具有十分重要的实际应用价值.针对城市污水厂以连续流工艺为主的现状,故对连续流反应器短程硝化的快速启动与维持进行研究.结果表明,利用间歇曝气,依次控制3个阶段的停/曝时间(15 min/45 min、45 min/45 min和30 min/30 min),连续流反应器经过60 d左右的运行,可以成功实现短程硝化的快速启动.控制停/曝时间为30 min/30 min,进水氨氮浓度为50或100 mg·L~(-1)时,亚硝化率分别可达90%或95%.另外,间歇曝气有利于抑制硝化菌(NOB)的活性,而缩短水力停留时间(HRT)可淘洗出NOB,两者结合可以更好地维持短程硝化.     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

Cu-Al2O3中骨架铜类芬顿催化去除水中有机污染物

为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).     

响应面法优化胡敏素对Cu2+的吸附及机理研究

采用Box-Behnken响应面优化实验设计对胡敏素吸附去除水中Cu~(2+)的过程进行了优化,设定吸附时间、吸附剂用量、pH、温度和Cu~(2+)初始浓度为5个影响因素,Cu~(2+)吸附率为响应值,建立了吸附率与上述因素之间的二次多项式模型,确定最佳吸附条件,对吸附过程的等温模型及吸附机理进行了研究.响应面分析表明,吸附剂用量、pH和Cu~(2+)初始浓度是显著因素.胡敏素对Cu~(2+)吸附的最佳条件为:吸附时间110 min、吸附剂用量2.4 g·L~(-1)、pH=5.4、温度25.0℃、Cu~(2+)初始浓度208 mg·L~(-1).在该条件下,测得胡敏素对Cu~(2+)的吸附率可达到80.78%,吸附符合Langmuir等温线方程.胡敏素表面疏松多孔,有利于其通过物理吸附方式吸附Cu~(2+),同时,胡敏素表面的羟基、羧基和羰基等活性基团可以与Cu~(2+)发生配位络合作用,Na+、Ca~(2+)、Mg~(2+)等与Cu~(2+)发生离子交换作用,从而发生化学吸附.研究结果表明,胡敏素作为一种绿色、高效、廉价的吸附剂,可应用于Cu~(2+)污染废水的治理.